| 研究課題/領域番号 |
21K14584
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| 研究種目 |
若手研究
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
小区分32010:基礎物理化学関連
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
森近 一貴 東京大学, 生産技術研究所, 助教 (60885391)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2023年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2022年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2021年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
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| キーワード | 分子 / 振動励起 / 回転励起 / 赤外光 / フェムト秒レーザー / 反応制御 / プラズモニクス / 回転波束 / 振動回転励起 / 超短パルスレーザー / 表面科学 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
化学反応を分子レベルで制御することは，物理化学における大きな目標の一つである．赤外超短パルスレーザーによる結合選択的な振動励起は，必要最小限のエネルギーで目的とする反応を選択的に誘起できる潜在性を秘めているが，低い励起効率によりその応用範囲は未だ限定的である．本研究では，金属触媒表面における化学反応を対象に，金属ナノ構造の電場増強効果を利用した，新たな振動励起による反応制御法の開発を目指す．
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| 研究実績の概要 |
本研究では，赤外プラズモニクスと赤外フェムト秒レーザーという2つの光技術を駆使することで，赤外光電場による分子の振動・回転モードの強励起と，振動・回転励起による金属表面反応の制御を目指している．
昨年度は，赤外フェムト秒レーザーを光源としたポンプ・プローブ分光系を構築し，分子の第1振動励起状態への励起と振動緩和ダイナミクスを観測することに成功した．しかし，反応制御へと適用するためには，より高い振動励起状態に分子を励起する必要がある．また，特に気相分子の場合，狭帯域（<0.5 cm-1）の分子の吸収線を広帯域（~200 cm-1）にわたって測定する必要があるため，計測に時間がかかるという課題が残った．
そこで今年度は，中赤外フェムト秒レーザーの高パワー化による高振動励起状態への励起と，赤外光検出器のマルチチャンネル化による計測時間の短縮を試みた．昨年度使用したレーザーシステムと比べて，中赤外パルスのエネルギーは20倍以上となった．また，昨年度は単素子のHgCdTe検出器を使用していたが，今年度は256素子のPbSe検出器を導入した．
これらの光源と検出器を用いて，ポンプ・プローブ分光実験を行った．気相分子の第10振動励起状態への励起にともなう吸収変化スペクトルを観測することに成功した．さらには，吸収変化スペクトルの取得時間の短縮により，振動緩和ダイナミクスを詳細に計測することが可能となり，分子の回転波束が生成されたことに起因するビート信号の検出にも成功した．また，液相分子に対しても同様の実験を実施し，第9振動励起状態への励起を達成した．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
上述のとおり，本年度は高パワー中赤外フェムト秒レーザーシステムとマルチチャンネル赤外光検出器を導入し，気相・液相分子の高振動励起状態への励起と振動緩和ダイナミクスの観測に成功した．高パワー中赤外フェムト秒レーザーシステムの導入の際，ポンプ・プローブ分光系を再構築する必要があったが，昨年度の経験もあり当初の予定よりも早く構築することができた．マルチチャンネル赤外光検出器の導入の際には，納期の遅れなどのトラブルもあったが，治具の設計や測定プログラムの構築などを前倒して実施することにより，予定通り進めることができた．
以上の理由により，本研究計画は「(2)おおむね順調に進展している。」と言える．
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| 今後の研究の推進方策 |
今年度の実験では，反応を制御する上で十分と言える振動励起状態に分子を励起するに成功した．
今後は，金属触媒表面における反応へと本手法を拡張し，振動・回転励起による反応効率の向上を理論・実験の両面から検証する予定である．
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