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再芳香族化を鍵とするピリジリデンの創製

研究課題

研究課題/領域番号 21K14607
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分33010:構造有機化学および物理有機化学関連
研究機関筑波大学

研究代表者

森迫 祥吾  筑波大学, 数理物質系, 助教 (70874840)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2022年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
2021年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
キーワードカルベン / シリレン / ゲルミレン / 低配位化学種 / 芳香族化合物 / 小分子活性化 / 典型元素 / 分子触媒
研究開始時の研究の概要

革新的な分子変換反応の開発は有機化学における恒久的な重要課題であると同時に,その中心的役割を担う遷移金属元素を豊富な有機元素で代替する手法の確立は,持続社会の実現に向けた重要な課題の一つである。本研究課題では,有機分子触媒の酸化還元を経る分子変換反応の開発を見据え,14族低配位化学種の高い結合切断能力に加え,再芳香族化を鍵戦略とする分子変換技術の開発を目的とし,新奇14族低配位化学種の合成と性質解明を目指す。

研究成果の概要

毒性,元素枯渇が懸念される遷移金属触媒を豊富な有機元素で代替する手法の確立は,持続社会の実現に向けた重要な課題の一つである。高い反応性を示す14族低配位化学種に,適度な安定性を付与することで触媒作用を示すことが期待される。本研究では,芳香族性を安定化の一助としうる新規な14族低配位化学種の創製に挑んだ。分子骨格構築の過程において,Si-H結合活性化を伴うヘテロ原子置換π電子系の構築方法を開発した。また,環状π電子骨格を有する新規ゲルミレンの合成・単離に成功し,非環状ゲルミレンとは異なる電子状態であることを明らかとした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

π電子骨格に組み込まれた低配位14族元素化学種においても,種々の結合を切断できるほどの高い反応性を有していることが明らかとなり,高反応性化学種の新たな分子設計指針の一つとなりえる成果であり,ここに学術的な意義がある。
本研究で開発した,環状π電子骨格含有低配位14族化学種の発生を鍵とするスピロ化合物の合成手法は,従来法では困難であったかさ高い置換基を有するスピロ化合物の合成を可能とし,機能性材料開発への応用が期待される。ここに社会的な意義がある。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 1件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 2件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Synthesis of a Dibenzo-1,6,2,5-dioxadisilocine and Its Unexpected Reductive Coupling with Phenanthrene2023

    • 著者名/発表者名
      Itoh Narumi、Sugamata Koh、Morisako Shogo、Aoyagi Shinobu、Yorimitsu Hideki、Sasamori Takahiro
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 52 号: 3 ページ: 177-180

    • DOI

      10.1246/cl.220478

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Boron complexes of π-extended nitroxide ligands exhibiting three-state redox processes and near-infrared-II (NIR-II) absorption properties2022

    • 著者名/発表者名
      Nakamura Marika、Hyakutake Risa、Morisako Shogo、Sasamori Takahiro、Mizuhata Yoshiyuki、Tokitoh Norihiro、Nakashima Kouichi、Fukumoto Hiroki、Agou Tomohiro
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 51 号: 36 ページ: 13675-13680

    • DOI

      10.1039/d2dt02545k

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Facile Multiple Alkylations of C60 Fullerene2022

    • 著者名/発表者名
      Miwa Kazuhira、Aoyagi Shinobu、Sasamori Takahiro、Morisako Shogo、Ueno Hiroshi、Matsuo Yutaka、Yorimitsu Hideki
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 27 号: 2 ページ: 450-450

    • DOI

      10.3390/molecules27020450

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Synthesis and Structure of a Ferrocenylsilane-Bridged Bisphosphine2022

    • 著者名/発表者名
      Sasamori Takahiro、Ueno Hiromu、Morisako Shogo
    • 雑誌名

      Inorganics

      巻: 10 号: 2 ページ: 22-22

    • DOI

      10.3390/inorganics10020022

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Facile Synthesis and Redox Behavior of an Overcrowded Spirogermabifluorene2021

    • 著者名/発表者名
      Morisako Shogo、Noro Kohsuke、Sasamori Takahiro
    • 雑誌名

      Inorganics

      巻: 9 号: 10 ページ: 75-75

    • DOI

      10.3390/inorganics9100075

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Ferrocene‐Based Phosphenium Ion with Intramolecular Phosphine Coordination2021

    • 著者名/発表者名
      Zhang Tianqing、Lee Vladimir Ya.、Morisako Shogo、Aoyagi Shinobu、Sasamori Takahiro
    • 雑誌名

      European Journal of Inorganic Chemistry

      巻: 2021 号: 38 ページ: 3988-3991

    • DOI

      10.1002/ejic.202100615

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] NHCが配位したビフェニレン置換ゲルミレンの合成2023

    • 著者名/発表者名
      森迫 祥吾、笹森貴裕
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ビナフタレン置換ゲルミレンの発生2023

    • 著者名/発表者名
      金岡優、森迫 祥吾、笹森貴裕
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 5,6-ジヒドロ-6-スタンナフェナントリジン誘導体の合成検討2023

    • 著者名/発表者名
      初見諒、森迫 祥吾、笹森貴裕
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 1,2-ジヒドロ-2-スタンナベンゾアゼト誘導体の合成検討2023

    • 著者名/発表者名
      加藤莉子、森迫 祥吾、笹森貴裕
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] GENERATION OF A BIPHENYLENE- SUBSTITUTED GERMYLENE2022

    • 著者名/発表者名
      Morisako Shogo、Noro Kohsuke、Sasamori Takahiro
    • 学会等名
      29th International Conference on Organometallic Chemistry
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Generation of a tert-butyl substituted 5H-dibenzogermole-5-ylidene derivative2022

    • 著者名/発表者名
      Morisako Shogo
    • 学会等名
      International Main Group Element Chemistry Seminar
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 1,2-ジヒドロ-1,2-アザシリン誘導体の合成検討2022

    • 著者名/発表者名
      初見諒、森迫祥吾、笹森貴裕
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] かさ高い置換基を有するスピロゲルマビフルオレンの合成と酸化還元挙動2021

    • 著者名/発表者名
      森迫祥吾、野呂幸佑、笹森貴裕
    • 学会等名
      第25回ケイ素化学協会シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-01-30  

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