| 研究課題/領域番号 |
21K14634
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| 研究種目 |
若手研究
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
小区分33020:有機合成化学関連
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| 研究機関 | 日本大学 |
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研究代表者 |
齋藤 弘明 日本大学, 薬学部, 講師 (30385976)
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| 研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
2023年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2022年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2021年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
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| キーワード | 触媒化学 / 遷移金属の可溶化 / アンモニア等価体 / ポリオール型錯体 / カルベン挿入反応 / 炭素ー窒素結合の構築 / カルベン / 窒素原子導入反応 / アンモニア / 高極性遷移金属触媒 / ジアゾエステル / 炭素ー窒素結合形成 / α-アミノ酸 / 環境調和型化学反応 / カルベン挿入 / 非天然アミノ酸 / ペプチド / アミノ酸合成 / 有機分子触媒 / 遷移金属触媒 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
アミノ酸は生体を構成するペプチドやタンパク質の構成成分であり、効率的な合成法が望まれている。高い反応性をもつカルベン炭素と窒素原子を結合することでアミノ酸類を得ることができるため研究が展開されており、塩基性度が低減されたアミンの利用が知られている。しかし、既法ではアミンの適用範囲が限定的であり、ときにアミノ基部分の保護や脱保護も必要となる。研究の目的は、これまで顧みられることがなかった安価でシンプルな構造をもつアンモニアを広範なカルベン基質に結合させる方法論の確立である。本法の開発により、アミノ酸合成の終盤におけるアミノ基の導入が可能となり合成化学上・創薬化学上有用と考えられる。
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| 研究成果の概要 |
本研究は、アンモニア分子をカルベンに直接導入可能な方法論の開発を目的とする。研究実施期間を通して、高効率化を指向した錯体機能の修飾、水溶化錯体の合成、アンモニアおよびその等価体を利用することによるアミノ酸類の直接的合成を見出す検証を行った。アンモニア分子そのものを窒素源として用いるとき20%ほどの収率で目的物が得られることがわかった。また、アンモニア等価体を用いて併せて検証を実施したところ、イミン類を用いると反応の効率化を図ることが可能となった。その他、アンモニア水を反応に用いることを企図し、水溶化ロジウム（II)錯体を調製し、ポリオール構造をもち水に高い溶解性をもつ錯体の調製にも成功した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
環境保護の観点から、化学合成における工程数の削減は意義がある。本研究では医薬品分子によくみられる窒素原子の導入法に関する研究を行ったものである。この反応には反応条件の検証と共に、触媒の設計と合成も重要なものとなる。本研究を通じて調製した水溶化ロジウム錯体は、カルベン反応でまず性能を検証することとなるが、一方で類似の三次元構造をもつ二核錯体はカップリング反応において有用な例が報告されつつあり、今後、同様の反応に応用できる可能性を秘めたものである。
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