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Development of a non-noble metal complex as a molecular photocatalyst for photocatalytic carbon dioxide reduction

研究課題

研究課題/領域番号 21K14642
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関名古屋大学

研究代表者

Jung Jieun  名古屋大学, 理学研究科, 講師 (60801008)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2022年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
2021年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
キーワード二酸化炭素 / 光触媒 / 光還元 / レーザーフラッシュフォトリシス / 反応機構 / イリジウム / モリブデン / タングステン / Carbon dioxide / Photoreduction / Photocatalyst / Molybdenum complex / Laser flash photolysis / Photocatalysis / CO2 reduction / Mo complex / laser flash photolysis / mechanism
研究開始時の研究の概要

Converting carbon dioxide (CO2) into carbon-containing value-added produces and feedstocks is extremely important to reduce CO2 emissions. In typical photocatalytic CO2 reduction using single-active-site photocatalysts, noble metal complexes have frequently been used as a photocatalyst for CO2 reduction by virtue of the relatively long-lived excited state under light. The goal of this research is to establish cost-effective and environmental benign systems for selective photocatalytic CO2 reduction using a non-noble metal complex as a photocatalyst under mild conditions.

研究成果の概要

本研究では、(PNNP)Mを基本骨格構造として新規二酸化炭素(CO2)光還元触媒を開発のうえ、それらの電気化学的及び光化学的な物性を調査した。これらの実験結果と知見で触媒活性を向上させることに成功し、(PNNP)Moの場合には、これまでに報告されている貴金属を用いない同様の単核単独の触媒のCO2光還元触媒の中で最高の触媒回転数が獲得された。
さらに、これらの実験結果と知見を金属錯体の配位子や構造の微調整・改変にフィードバックさせ、様々な新規な(PNNP)M金属錯体を合成した。この錯体を電極化し、再生可能エネルギーである水とCO2を用いる人工光合成系に適用可能なシステム開発にも成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

モリブデン錯体については、貴金属を用いない同様のCO2光還元触媒としてはたらく単核金属錯体としては世界最高の触媒回転数を達成した。単核のMo錯体がCO2の光還元触媒として単独ではたらくことを示した初めての報告例であるとともに、ギ酸選択的にCO2の光還元反応が進行する数少ない例の一つでもある。
(PNNP)Mを基本骨格構造とした新規CO2還元触媒の開発は金属錯体-半導体ハイブリッド光触媒の最適化によって高効率なCO2還元反応が達成され、人工光合成触媒系へと繋げることができる。水と太陽光を用いたCO2還元技術の確立と、それに基づく持続可能な循環型社会の実現に貢献することを期待される。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 4件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (18件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Photocatalytic CO2 Reduction Using an Iron-Bipyridyl Complex Supported by Two Phosphines for Improving Catalyst Durability2022

    • 著者名/発表者名
      Wakabayashi Taku、Kamada Kenji、Sekizawa Keita、Sato Shunsuke、Morikawa Takeshi、Jung Jieun、Saito Susumu
    • 雑誌名

      Organometallics

      巻: - 号: 14 ページ: 1865-1871

    • DOI

      10.1021/acs.organomet.2c00171

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Importance of steric bulkiness of iridium photocatalysts with PNNP tetradentate ligands for CO2 reduction2022

    • 著者名/発表者名
      Kamada Kenji、Jung Jieun、Kametani Yohei、Wakabayashi Taku、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Bae Seong Hee、Muraki Manami、Naruto Masayuki、Sekizawa Keita、Sato Shunsuke、Morikawa Takeshi、Saito Susumu
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 58 号: 66 ページ: 9218-9221

    • DOI

      10.1039/d2cc01701f

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] A Highly Durable, Self-Photosensitized Mononuclear Ruthenium Catalyst for CO2 Reduction2021

    • 著者名/発表者名
      Jung Jieun、Saito Susumu、Kamada Kenji、Okuwa Hiroko、Wakabayashi Taku、Sekizawa Keita、Sato Shunsuke、Morikawa Takeshi
    • 雑誌名

      Synlett

      巻: 33 号: 12 ページ: 1137-114

    • DOI

      10.1055/a-1709-0280

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Recent Advances in Light-Driven Carbon?Carbon Bond Formation via Carbon Dioxide Activation2021

    • 著者名/発表者名
      Jung Jieun、Saito Susumu
    • 雑誌名

      Synthesis

      巻: 53 号: 18 ページ: 3263-3278

    • DOI

      10.1055/a-1577-5947

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] A Highly Durable, Self-Photosensitized Mononuclear Ruthenium Catalyst for CO2 Reduction2022

    • 著者名/発表者名
      Jieun Jung, Kenji Kamada, Hiroko Okuwa, Taku Wakabayashi, Susumu Saito
    • 学会等名
      2022年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of Chromium Complexes Bearing Ferrocene-Substituted PNNP-Type Ligands, and Development of Photocatalytic CO2 Reduction Systems2022

    • 著者名/発表者名
      Taku Wakabayashi, Jieun Jung, Susumu Saito
    • 学会等名
      2022年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Development of mononuclear metal complexes for photocatalytic CO2 reduction2022

    • 著者名/発表者名
      Jieun Jung
    • 学会等名
      iCeMS seminar(Kyoto University)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Development of Structurally Robust Molecular Catalysts for Photocatalytic CO2 Reduction2022

    • 著者名/発表者名
      Jieun Jung, Kenji Kamada, Taku Wakabayashi, Susumu Saito
    • 学会等名
      第10回 ITbM/GTRコンソーシアムワークショップ
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Earth-Abundant Systems for Photocatalytic CO2 Reduction using Chromium Complexes Supported by Ferrocenyl Groups for Improving the Performance2022

    • 著者名/発表者名
      Taku Wakabayashi, Jieun Jung, Yohei Kametani, Yoshihito Shiota, Kazunari Yoshizawa, Susumu Saito
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 自己光増感型モリブデン錯体を用いた二酸化炭素の光還元反応2022

    • 著者名/発表者名
      柴山 寛章, 大桑 寛子, 鎌田 健司, 鄭 知恩, 斎藤 進
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] PNNP型四座配位子を有するタングステン光触媒のCO2還元反応の開発2022

    • 著者名/発表者名
      山田 千裕, 若林 拓, 鄭 知恩, 斎藤 進
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] フェロセニル基を有するマンガン錯体と有機光増感剤を用いるCO2の光還元反応2022

    • 著者名/発表者名
      棚橋 映水, 若林 拓, 鄭 知恩, 斎藤 進
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Electrochemical reduction of CO2 to formic acid at a low overpotential using a heterogenized molecular iridium complex2022

    • 著者名/発表者名
      Keun Woo Lee, Selvam Karyamoorthy, Jieun Jung, Susumu Saito
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] (PNNP)型四座配位子を有するモリブデン錯体を用いた二酸化炭素の光還元反応とその機構解明研究2021

    • 著者名/発表者名
      柴山寛章, 大桑寛子, 鎌田健司, 鄭知恩, 斎藤進
    • 学会等名
      第40回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Modification of a PNNP-type Ir complex to possess long-lived excited states for efficient photocatalytic CO2 reduction2021

    • 著者名/発表者名
      Jieun Jung, Seonghee Bae, Sujit P. Chavan, Susumu Saito
    • 学会等名
      2021年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Photocatalytic CO2 Reduction by Novel Iron Complexes Stabilized by PNNP-type Tetradentate Ligands2021

    • 著者名/発表者名
      Taku Wakabayashi, Kenji Kamada, Jieun Jung, Susumu Saito
    • 学会等名
      2021年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Development of an efficient Ir complex as a molecular photocatalyst for photocatalytic CO2 reduction2021

    • 著者名/発表者名
      Jieun Jung
    • 学会等名
      The 4th Workshop of the Reaction Infography (R-ing) Unit
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Elucidation of Mechanism for Photocatalytic CO2 Reduction Using a Mo Complex as a Photocatalyst2021

    • 著者名/発表者名
      Jieun Jung, Hiroko Okuwa, Kenji Kamada, Susumu Saito
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Photocatalytic CO2 reduction using a robust multifunctional iridium complex towards the selective formation of formic acid2021

    • 著者名/発表者名
      Kenji Kamada, Jieun Jung, Taku Wakabayashi, Susumu Saito
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Photocatalytic CO2 Reduction Using Base Metal Complexes Bearing PNNP-type Tetradentate Ligands2021

    • 著者名/発表者名
      Taku Wakabayashi, Kenji Kamada, Jieun Jung, Susumu Saito
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Activation of a PNNP-ligated Fe complex with a base to facilitate photocatalytic CO2 reduction2021

    • 著者名/発表者名
      Taku Wakabayashi, Kenji Kamada, Jieun Jung, Susumu Saito
    • 学会等名
      日本化学会 第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] CO2 photoreduction using a tungsten complex bearing a PNNP-type tetradentate ligand2021

    • 著者名/発表者名
      Chihiro Yamada, Taku Wakabayashi, Hiroaki Shibayama, Jieun Jung, Susumu Saito
    • 学会等名
      日本化学会 第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-01-30  

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