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時分割X線異常散乱測定によるゼオライト結晶化メカニズムの解明

研究課題

研究課題/領域番号 21K14708
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分36010:無機物質および無機材料化学関連
研究機関公益財団法人高輝度光科学研究センター

研究代表者

山田 大貴  公益財団法人高輝度光科学研究センター, 回折・散乱推進室, 研究員 (50873684)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2022年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2021年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
キーワードゼオライト / 非晶質 / PDF解析 / 放射光 / X線異常散乱 / 高エネルギーX線全散乱法 / X線異常散乱法 / 二体分布関数 / 二体分布関数解析
研究開始時の研究の概要

CO2吸着や自動車排ガス浄化触媒として注目を集めている多孔質材料であるゼオライトは、シリコン源やアルミニウム源、構造規定剤(無機カチオンや有機カチオン)、アルカリ源、水を混合した後に一定時間水熱合成することで得られるが、その過程で生成するゼオライト前駆体は非晶質であることからその結晶化メカニズムの理解はいまだ限定的である。本研究ではこれらの問題を解決するため、ゼオライト合成中の特定の元素環境の解析が可能な高速X線異常散乱法を確立し、ゼオライト前駆体構造中の構造規定剤周辺環境の可視化を目指す。

研究成果の概要

本研究では、シリコン源やアルミニウム源、構造規定剤(無機カチオンや有機カチオン)、アルカリ源、水を混合した後に一定時間水熱合成することで得られるゼオライトおよびその前駆体に対して量子ビームを最大限に活用した元素選択精密構造解析を実施し、前駆体構造中の構造規定剤周辺環境を解析した。その結果、Cs周辺環境が合成系によって特異的に異なること、またCs周辺の構造形成が比較的大きなクラスター単位で形成することが初めて明らかになった。特に本研究で重要な役割を果たしたX線異常散乱法はゼオライト前駆体において適用されてケースはこれまでなく、その有用性を世界に先駆けて示すことができた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本成果は日本が世界に誇る大型放射光施設SPring-8を用いて、環境触媒として多岐にわたって用いられているゼオライトと呼ばれる材料の生成過程の構造変化を詳細に解析したものである。元素選択的な新しいアプローチを用いてゼオライト前駆体の構造形成に寄与する因子を同定することで、将来的には生成するゼオライトの物性の合理的な制御へとつながることが期待される。

報告書

(4件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (2件)

  • [雑誌論文] Revealing the evolution of local structures in the formation process of alkaline earth metal cation-containing zeolites from glasses2024

    • 著者名/発表者名
      Hu Peidong、Deguchi Makiko、Yamada Hiroki、Kobayashi Kentaro、Ohara Koji、Sukenaga Sohei、Ando Mariko、Shibata Hiroyuki、Machida Akihiko、Yanaba Yutaka、Liu Zhendong、Okubo Tatsuya、Wakihara Toru
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 26 号: 1 ページ: 116-122

    • DOI

      10.1039/d3cp04954j

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Atom-Selective Analyses Reveal the Structure-Directing Effect of Cs Cation on the Synthesis of Zeolites2023

    • 著者名/発表者名
      Yamada Hiroki、Horikawa Hirofumi、Anand Chokkalingam、Ohara Koji、Ina Toshiaki、Machida Akihiko、Tominaka Satoshi、Okubo Tatsuya、Liu Zhendong、Iyoki Kenta、Wakihara Toru
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 14 号: 14 ページ: 3574-3580

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.3c00432

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fully automated measurement system for temperature-dependent X-ray total scattering at beamline BL04B2 at SPring-82022

    • 著者名/発表者名
      Yamada Hiroki、Nakada Kengo、Takemoto Michitaka、Ohara Koji
    • 雑誌名

      Journal of Synchrotron Radiation

      巻: 29 号: 2 ページ: 549-554

    • DOI

      10.1107/s1600577521013527

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 高分解能 X 線吸収・発光分光測定によるチタノシリケートゼオライト中のTi状態の解析2023

    • 著者名/発表者名
      山田大貴, 吉岡達史, Li Boqing, 伊奈稔哲, 河村直巳, 脇原徹
    • 学会等名
      第39回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 元素選択的な分析によるゼオライト合成中のCsカチオンの構造規定効果の解明2022

    • 著者名/発表者名
      10.山田大貴・堀川裕史・Anand Chokkalingam・伊奈稔哲・町田晃彦・冨中悟史・大久保達也・劉振東・伊與木健太・脇原徹
    • 学会等名
      第38回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2025-01-30  

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