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InterfaceとInterphase:全固体複合材中イオンダイナミクスの探索

研究課題

研究課題/領域番号 21K14720
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分36020:エネルギー関連化学
研究機関九州大学

研究代表者

大野 真之  九州大学, 工学研究院, 助教 (30892533)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2022年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
2021年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
キーワード全固体電池 / イオン輸送 / 電気化学 / リチウム硫黄電池 / 複合電極 / 固体複合材料 / 固体界面化学 / キャリア輸送 / 複合体 / イオン伝導 / 全固体リチウム硫黄電池 / 電極複合材料 / 硫化物固体電解質
研究開始時の研究の概要

安価で豊富な硫黄を活物質に用いる次々世代全固体電池の実現を究極的な目的とし、目下大きな課題である複合材料内イオンダイナミクスの向上が本研究の目標となる。絶縁性の硫黄の利用には、充放電に必要なイオンと電子を隈なく供給するため、電子伝導助剤と固体電解質と混ぜ複合化する必要がある。一方で構成材料間の界面(interface)密度の増大と、界面に生じる分解生成物(interphase)の影響により、複合体内のイオン輸送は極端に鈍化する。このジレンマの打開へ、複合材料中のinterfaceとinterphaseの特性を加味した電極設計指針を、電荷輸送と固体化学の知見を駆使して探索する。

研究成果の概要

電池の電極は複数の材料を複合して作製する。この際、異なる部材が接する部分が界面である。電池の動作中は変化する電圧が印加され、とくにこの界面近傍で様々な現象が起き、その現象の掌握が高性能・高寿命な電池の実現には欠かせない。全固体電池の実用化を目指し、本研究ではこの界面(interface)と界面生成物(interphases)に特に注目して研究を展開した。界面近傍でイオンの輸送を担保する電解質が分解・変質することが知られていたが、本研究でその程度を定量的に観測する手法を確立した。また発展として、固体電解質に存在する内在的なイオン伝導度のばらつきを抑える手法を、熱力学の観点から考案し実証した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

全固体電池向け硫黄正極内のキャリア輸送測定の基盤を構築した。とくに複合体内部でのイオン輸送の計測をインピーダンス測定とその解析を用いて計測する手法が確立できたことは、電位依存の輸送変化の計測を初めて可能にした。これにより複合体の定量的な輸送解析ができるようになった。また、固体電解質が持つイオン伝導度のばらつきを低減する熱力学的な手法も提案した。固体電解質に微量の共存相をあえて混入させることで系の熱力学的な状態を規定し、固体電解質中の欠陥量を安定させることでこれを可能にした。これらの成果は全固体電池研究一般に有用な成果である。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (28件)

すべて 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 4件、 査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (18件) (うち国際学会 6件、 招待講演 5件) 備考 (3件)

  • [国際共同研究] University of Muenster/Justus-Liebig-University(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Muenster(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [国際共同研究] Colorado School of Mines(米国)

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Visualizing the Chemical Incompatibility of Halide and Sulfide‐Based Electrolytes in Solid‐State Batteries2022

    • 著者名/発表者名
      Rosenbach Carolin、Walther Felix、Ruhl Justine、Hartmann Matthias、Hendriks Theodoor Anton、Ohno Saneyuki、Janek Juergen、Zeier Wolfgang G.
    • 雑誌名

      Advanced Energy Materials

      巻: 13 号: 6 ページ: 2203673-2203673

    • DOI

      10.1002/aenm.202203673

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Sodium is the new lithium2022

    • 著者名/発表者名
      Ohno S.、Zeier W. G.
    • 雑誌名

      Nature Energy

      巻: 7 号: 8 ページ: 686-687

    • DOI

      10.1038/s41560-022-01084-9

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際共著
  • [雑誌論文] Controlling Defects to Achieve Reproducibly High Ionic Conductivity in Na3SbS4 Solid Electrolyte2022

    • 著者名/発表者名
      Shimoda Masaki、Maegawa Mayu、Yoshida Suguru、Akamatsu Hirofumi、Hayashi Katsuro、Gorai Prashun、Ohno Saneyuki
    • 雑誌名

      ChemRxiv

      巻: -

    • DOI

      10.26434/chemrxiv-2022-91036

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際共著
  • [雑誌論文] Toward Practical Solid-State Lithium-Sulfur Batteries: Challenges and Perspectives2021

    • 著者名/発表者名
      Ohno Saneyuki、Zeier Wolfgang G.
    • 雑誌名

      Accounts of Materials Research

      巻: 2 号: 10 ページ: 869-880

    • DOI

      10.1021/accountsmr.1c00116

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 格子ダイナミクスを利用した固体内イオン輸送向上手立ての探索2023

    • 著者名/発表者名
      大野真之、前川舞悠、赤松寛史、林克郎
    • 学会等名
      電気化学会第90回大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Native defect engineering in solid electrolytes toward reproducible high ionic conductivity2022

    • 著者名/発表者名
      Saneyuki Ohno, Masaki Shimoda, Prashun Gorai
    • 学会等名
      23rd International Conference on Solid State Ionics
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Toward reproducible ion transport in solid electrolytes through defect engineering: a case study of Na ion conducting Na3SbS42022

    • 著者名/発表者名
      Saneyuki Ohno
    • 学会等名
      International Conference of Young Researchers on Advanced Materials
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 固体中の構造-組成-イオン輸送と格子ダイナミクス2022

    • 著者名/発表者名
      大野真之
    • 学会等名
      第16回固体イオニクスセミナー
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 硫化物固体電解質の開発と高濃度界面含有全固体複合正極への応用2022

    • 著者名/発表者名
      大野真之
    • 学会等名
      第12回 酸化物研究の新機軸に向けた学際討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 固体電解質設計指針の探索と固体硫黄正極への応用2022

    • 著者名/発表者名
      大野真之
    • 学会等名
      第118回 新電池構想部会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Challenges toward solid-state Li-S batteries: transport and reaction current distribution in composite cathodes2022

    • 著者名/発表者名
      Saneyuki Ohno
    • 学会等名
      23rd International Conference on Solid State Ionics
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 高濃度固体界面含有複合体内のイオン輸送現象2022

    • 著者名/発表者名
      大野真之
    • 学会等名
      第63回電池討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 次世代固体電池へ向けたイオン伝導固体の設計と応用、そして展望2022

    • 著者名/発表者名
      大野真之
    • 学会等名
      第102回日本化学会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 全固体硫黄正極内のイオン輸送と反応分布の中性子によるオペランド計測2022

    • 著者名/発表者名
      大野真之
    • 学会等名
      電気化学会第89回大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] ハロゲン系固体電解質の安定性と全固体リチウム硫黄電池への利用2022

    • 著者名/発表者名
      柳原祥馬,林克郎,大野真之
    • 学会等名
      電気化学会第89回大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 等価元素置換したNa3SbS4固体電解質の結晶構造とイオン輸送の相関2022

    • 著者名/発表者名
      前川舞有,吉田傑,赤松寛文,林克郎,大野真之
    • 学会等名
      電気化学会第89回大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Linking Solid Electrolyte Degradation to Charge Carrier Transport in the Thiophosphate-Based Composite Cathode toward Solid-State Lithium-Sulfur Batteries2021

    • 著者名/発表者名
      Saneyuki Ohno
    • 学会等名
      Solid-state Batteries 4.0 - from Fundamentals to Application, an online International Bunsen Discussion Meeting
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 固体硫黄正極複合体中のイオン輸送2021

    • 著者名/発表者名
      大野真之
    • 学会等名
      第34回セラミックス協会秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Naイオン伝導固体電解質の熱力学的欠陥制御とそのイオン輸送への影響2021

    • 著者名/発表者名
      下田昌季、大野真之、赤松寛文、林克郎
    • 学会等名
      第34回セラミックス協会秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Linking solid electrolyte degradation to charge carrier transport in the thiophosphate composite cathode towards solid-state Li-S batteries2021

    • 著者名/発表者名
      Saneyuki Ohno
    • 学会等名
      EUROMAT2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Challenges toward solid-state Li-S batteries: transport limitation within a composite cathode2021

    • 著者名/発表者名
      Saneyuki Ohno
    • 学会等名
      International Workshop on Materials Science
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 伝導再現性向上を目指した固体電解質の熱力学的欠陥制御2021

    • 著者名/発表者名
      大野真之, 下田昌季, 前川舞有, 吉田傑, 赤松寛文, 林克郎
    • 学会等名
      第62回電池討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [備考] 固体電解質の性能を左右する隠れたパラメータを掌握!

    • URL

      https://www.kyushu-u.ac.jp/ja/researches/view/768

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] "百聞は一見に如かず" 動作する全固体電池内部を透かし見る

    • URL

      https://www.kyushu-u.ac.jp/ja/researches/view/898

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] 九大、固体電解質中のイオン輸送能を大きく変化させる隠れパラメータを発見

    • URL

      https://news.mynavi.jp/techplus/article/20220613-2367196/

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-01-30  

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