Development and application of robust machine-learning interatomic potentials for the computational design of solid electrolytes for all-solid-state batteries

• 研究課題/領域番号: 21K14729
• 研究種目: 若手研究
• 配分区分: 基金
• 審査区分: 小区分36020:エネルギー関連化学
• 研究機関: 国立研究開発法人物質・材料研究機構
• 研究代表者: JALEM Randy 国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究センター, 主任研究員 (20767553)
• 研究期間 (年度): 2021-04-01 – 2024-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2023年度)
• 配分額: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円); 2023年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円); 2022年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円); 2021年度: 260千円 (直接経費: 200千円、間接経費: 60千円)
• キーワード: 機械学習ポテンシャル / 固体電解質 / 全固体電池 / 第一原理計算 / machine learning / solid electrolytes / solid-state batteries

研究開始時の研究の概要

This proposal seeks to develop robust machine-learning potentials based on group-theoretical high-order rotational invariants for use in the computational design of solid electrolytes for all-solid-state batteries.

研究実績の概要

研究トピックの1つは、全固体電池用のbeta-Li3PS4固体電解質の粒界におけるLiの動態を研究することである。これを達成するために、モーメントテンソルポテンシャルを用いた大規模な分子動力学シミュレーションを行った。モーメントテンソルポテンシャルは、第一原理分子動力学法によって生成された構造のエネルギーと原子にあたる力を用いて訓練された。粒界Liイオン伝導度の程度には、粒界タイプに依存性があることが分かった。具体的には、ベータ-Li3PS4では、twist型粒界はtilt型粒界より1桁高いことが分かった。一方、結晶-非結晶界面は、twist型粒界と同等の伝導度という結果を得た。これらの伝導度の傾向は、粒界領域周辺のLiイオンの局所的な乱れの程度によって説明できる(Energy Adv., 2023, 2, 2029-2041)。他の研究トピックには、機械学習ポテンシャルの開発のためのデータ生成に関係する。これは、Liリッチアンチペルオブスカイト型固体電解質(J. Phys. Chem. C 2023, 127, 35, 17307-17323)、およびLISICON型固体電解質(J. Phys. Chem. C 2023, 127, 29, 14117-14124)。多数の結晶構造構成と多様なイオン配置を持つ多くの結晶構造データセットを効果的に生成するために、高効率なハイスループットサンプリングアプリケーションであるEwaldSolidSolutionが開発された(J. Phys. Chem. A 2023, 127, 27, 5734-5744)。

研究成果

• [雑誌論文] Lithium dynamics at grain boundaries of β-Li3PS4 solid electrolyte (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy、Chandrappa Manas Likhit Holekevi、Qi Ji、Tateyama Yoshitaka、Ong Shyue Ping
  • 雑誌名: Energy Advances 巻: 2 号: 12 ページ: 2029-2041
  • DOI: 10.1039/d3ya00234a
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Theoretical Prediction and High-Pressure Synthesis of New LISICON-Type Solid-State Electrolyte Li2.75[B0.625P0.125S0.25]O3.375 (2023)
  • 著者名/発表者名: Ikeda Masahito、Jalem Randy、Hasegawa Gen、Kuwata Naoaki、Liu Qiumin、Yamamoto Takafumi、Shigematsu Kei、Tateyama Yoshitaka、Azuma Masaki
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 127 号: 29 ページ: 14117-14124
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c02842
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Multiobjective Solid Electrolyte Design of Tetragonal and Cubic Inverse-Perovskites for All-Solid-State Lithium-Ion Batteries by High-Throughput Density Functional Theory Calculations and AI-Driven Methods (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy、Tateyama Yoshitaka、Takada Kazunori、Jang Seong-Hoon
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 127 号: 35 ページ: 17307-17323
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c02801
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] EwaldSolidSolution: A High-Throughput Application to Quickly Sample Stable Site Arrangements for Ionic Solid Solutions (2023)
  • 著者名/発表者名: Jang Seong-Hoon、Jalem Randy、Tateyama Yoshitaka
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry A 巻: 127 号: 27 ページ: 5734-5744
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.3c00076
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Microwave assisted preparation of LiFePO4/C coated LiMn1.6Ni0.4O4 for Li-ion batteries with superior electrochemical properties (2023)
  • 著者名/発表者名: Vasquez F.A.、Rosero-Navarro N.C.、Jalem R.、Miura A.、Goto Y.、Tateyama Y.、Calderon J.A.、Tadanaga K.
  • 雑誌名: Applied Materials Today 巻: 30 ページ: 101697-101697
  • DOI: 10.1016/j.apmt.2022.101697
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Evaluation of battery positive-electrode performance with simultaneous ab-initio calculations of both electronic and ionic conductivities (2023)
  • 著者名/発表者名: Luong Huu Duc、Xu Chenchao、Jalem Randy、Tateyama Yoshitaka
  • 雑誌名: Journal of Power Sources 巻: 569 ページ: 232969-232969
  • DOI: 10.1016/j.jpowsour.2023.232969
  • 査読あり
• [雑誌論文] Atomistic insight into the dopant impacts at the garnet Li7La3Zr2O12 solid electrolyte grain boundaries (2022)
  • 著者名/発表者名: Gao Bo、Jalem Randy、Tateyama Yoshitaka
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry A 巻: 10 号: 18 ページ: 10083-10091
  • DOI: 10.1039/d2ta00545j
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] High‐Throughput Data‐Driven Prediction of Stable High‐Performance Na‐Ion Sulfide Solid Electrolytes (2022)
  • 著者名/発表者名: Jang Seong‐Hoon、Tateyama Yoshitaka、Jalem Randy
  • 雑誌名: Advanced Functional Materials 巻: 32 号: 48 ページ: 2206036-2206036
  • DOI: 10.1002/adfm.202206036
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Revealing Atomic-Scale Ionic Stability and Transport around Grain Boundaries of Garnet Li7La3Zr2O12 Solid Electrolyte (2022)
  • 著者名/発表者名: Bo Gao, Randy Jalem, Hong-Kang Tian, Yoshitaka Tateyama
  • 雑誌名: Adv. Energy Mater. 巻: 12 号: 3 ページ: 2102151-2102151
  • DOI: 10.1002/aenm.202102151
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Theoretical study on stability and ion transport property with halide doping of Na3SbS4 electrolyte for all-solid-state batteries (2022)
  • 著者名/発表者名: Randy Jalem, Bo Gao, Hong-Kang Tian, Yoshitaka Tateyama
  • 雑誌名: J. Mater. Chem. A 巻: 10 号: 5 ページ: 2235-2248
  • DOI: 10.1039/d1ta07292g
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] First-Principles DFT study on Inverse Ruddlesden-Popper Tetragonal Compounds as Solid Electrolytes for All-Solid-State Li+-Ion Batteries (2021)
  • 著者名/発表者名: Randy Jalem, Yoshitaka Tateyama, Kazunori Takada, Masanobu Nakayama
  • 雑誌名: Chem. Mater. 巻: 33 号: 15 ページ: 5859-5871
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c00124
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Computational insights into the bulk and grain-boundary ionic transport mechanism of sulfide-type solid electrolytes for all-solid-state batteries (2024)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy
  • 学会等名: 3 rd International Symposium on the Frontiers of Functional Materials Research
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Theoretical study on the stability and synthesis of anion-substituted antiperovskite electrolytes (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy
  • 学会等名: The 64th Battery Symposium in Japan
• [学会発表] Computational design of solid electrolytes for all-solid-state batteries by high-throughput first-principles calculations and machine learning techniques (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy
  • 学会等名: 第49回固体イオニクス討論会
  • 招待講演
• [学会発表] My Education, Career and Life in Japan as a Computational Battery Researcher (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy
  • 学会等名: 13th CSJ Chemistry Festa
  • 招待講演
• [学会発表] Designing Novel Antiperovskite-type Solid Electrolytes for All-solid-state Batteries by High-throughput DFT and Machine Learning (2023)
  • 著者名/発表者名: JALEM, Randy, TATEYAMA, Yoshitaka, TAKADA, Kazunori, NAKAYAMA Masanobu
  • 学会等名: IUMRS-International Conference on Advanced Materials & 11th International Conference on Materials for Advanced Technologies
  • 国際学会
• [学会発表] Designing solid electrolytes for all-solidstate batteries by high-throughput firstprinciples calculations and informatics approaches (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy
  • 学会等名: The 5th conference of Theory and Applications of Computational Chemistry (TACC)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Exploration of novel Li-rich inverseperovskite-type solid electrolytes for allsolid-state batteries by DFT and machine-learning approaches (2022)
  • 著者名/発表者名: Randy Jalem, Yoshitaka Tateyama, Kazunori Takada, Masanobu Nakayama
  • 学会等名: The 10th International Conference on Multiscale Materials Modeling (MMM10)
• [学会発表] Combining density functional theory approaches and Bayesian optimization for the large-scale efficient search of novel all-solid-state battery electrolytes (2021)
  • 著者名/発表者名: Randy Jalem
  • 学会等名: The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2021 (Pacifichem2021)
  • 国際学会
• [学会発表] Exploration of Li-Rich Inorganic Compounds with Inverse Ruddlesden-Popper-Type Structure by First-Principles DFT Calculations for Solid Electrolyte Application in All-Solid-State Batteries (2021)
  • 著者名/発表者名: Randy Jalem, Yoshitaka Tateyama, Kazunori Takada, Masanobu Nakayama
  • 学会等名: 2021 MRS Fall Meeting & Exhibit
  • 国際学会
• [学会発表] First-Principles DFT-based Computational Design of Novel Solid Electrolytes with Inverse Ruddlesden-Popper Tetragonal Structure for All-Solid-State Batteries (2021)
  • 著者名/発表者名: Randy Jalem, Yoshitaka Tateyama, Kazunori Takada, Masanobu Nakayama
  • 学会等名: The 62nd Battery Symposium in Japan
• [学会発表] DFT-Based Computational Design Of Inverse Ruddlesden-Popper-Type Solid Electrolytes For All-Solid-State Lithium Ion Battery Application (2021)
  • 著者名/発表者名: Randy Jalem, Yoshitaka Tateyama, Kazunori Takada, Masanobu Nakayama
  • 学会等名: The International Union of Materials Research Societies - International Conference in Asia 2021 (IUMRS-ICA 2021)
  • 国際学会
• [学会発表] First-principles DFT study on the Na+ Superionic Conductivity in Cation-Doped Na3SbS4 Solid Electrolytes for All-Solid-State Batteries (2021)
  • 著者名/発表者名: Randy Jalem, Yoshitaka Tateyama
  • 学会等名: 72nd Annual Meeting of the International Society of Electrochemistry
  • 国際学会
• [学会発表] My Education, Works and Life Experiences in Japan as a Computational Researcher (2021)
  • 著者名/発表者名: Randy Jalem
  • 学会等名: 日本化学会秋季事業 第11回CSJ化学フェスタ2021 (11th CSJ Chemistry Festa)
• [学会発表] Understanding the electrochemical stability and ion transport property of ceramic electrolytes in all-solid-state batteries from atomic-scale modeling (2021)
  • 著者名/発表者名: Randy Jalem
  • 学会等名: 8th Ceramic Engineering Week, Mindanao State University - Iligan Institute of Technology, Philippines