研究課題/領域番号 |
21K17876
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研究種目 |
若手研究
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配分区分 | 基金 |
審査区分 |
小区分63010:環境動態解析関連
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研究機関 | 東北大学 (2022) 金沢大学 (2021) |
研究代表者 |
玄 大雄 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (50774535)
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研究期間 (年度) |
2021-04-01 – 2024-03-31
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研究課題ステータス |
中途終了 (2022年度)
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配分額 *注記 |
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2023年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2022年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2021年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
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キーワード | エアロゾル / NO2 / 不均一反応 / 多相反応 / 不均一/多相反応 / 大気化学 / 反応速度定数 / イオン強度 |
研究開始時の研究の概要 |
エアロゾルに起因する気候変動および人への健康影響は、化学組成に強く依存するため、その反応速度定数を正確に見積もることが重要である。エアロゾル反応系の特徴である高イオン強度条件下では、その反応速度定数が変化すると予測されている。しかし従来の手法ではエアロゾル反応を直接測定するのは困難であるため、高イオン強度の影響は十分に解明されていない。 本研究では高イオン強度条件下における化学反応を定量的に評価する。申請者が独自に開発してきた単一粒子分光分析法を応用し、イオン強度とエアロゾルの反応速度定数の関係を数式化する。その関係式をモデルへ実装、「高イオン強度の影響」を考慮したエアロゾル反応系を再構築する。
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研究実績の概要 |
本研究では、申請者が独自に開発してきた「単一粒子分光分析法」を応用し、未開拓である高イオン強度条件下におけるエアロゾルの化学反応速度定数を決定することを目的とした。速度定数を測定し、エアロゾルのイオン強度との定量的な関係式を導き、大気化学モデルに実装できる基礎データを取得し、高イオン強度の影響を考慮した地球規模でのエアロゾル反応系の再構築を目指した。 2022年度では、NO2ガスのエアロゾル相での加水分解反応の反応次数を決定するため、NO2ガス濃度を0.2 ppmから50 ppmまで変化させて反応実験を行った。反応生成物である硝酸イオンの生成速度とNO2ガス濃度のプロットから、本反応は一次反応であることがわかった。これは不均一反応であることを示唆し、NO2ーエアロゾル反応の速さは粒子径に依存する可能性があることがわかった。そこで粒子径への依存性を検証するため、数マイクロから数十マイクロ程度、粒子径を変化させ、硝酸イオン生成速度を計測した。その結果、粒子径が小さくなるほど、反応速度が高くなることがわかった。 本研究を通して、本反応系はエアロゾルの酸性度と反応速度定数の間には強い相関がなく、エアロゾルのイオン強度に強く依存することがわかった。さらに大気化学モデルに実装可能なデータセットにするため、得られた反応速度定数(kI)とイオン強度(I)との定量的な関係の数式化に試み、対数関数を用いて、log10(kI/kI=0)=0.04Iと記述することが出来た。またイオン強度への依存だけでなく、粒子径へも強い依存性を持つことがわかり、表面反応の重要性を確認することができた。
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