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気液両面からの微小液滴粒子に対するラジカル取り込み反応調査

研究課題

研究課題/領域番号 21K17878
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分63010:環境動態解析関連
研究機関近畿大学 (2022-2023)
京都大学 (2021)

研究代表者

河野 七瀬  近畿大学, 理工学部, 講師 (40736766)

研究期間 (年度) 2021-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2024年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2023年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2022年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2021年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
キーワードHOxラジカル / エアロゾル / 不均一反応
研究開始時の研究の概要

大気化学で最も重要な化学種の一つであるHOx(OH, HO2, RO2)ラジカルを対象に,気相から微小液滴粒子であるエアロゾルへの取り込み観測と,エアロゾル内部で引き起こされる化学反応メカニズムの解明を目指し,気相ラジカルと液相ラジカルの同時検出手法の開発を行う。本研究では,まず,HOxラジカルのエアロゾルへの取り込み速度をレーザー分光法を用いて測定する。さらに,HOxラジカルを暴露したエアロゾルをフィルター捕集し,液相OHラジカルを蛍光分光法により検出することで,HOxラジカルと微小液滴粒子との相互作用メカニズムの解明を気相・液相両面から目指す。

研究実績の概要

本研究では,大気化学で最も重要な化学種の一つであるHOx(OH,HO2,RO2)ラジカルを対象に,気相から微小液滴粒子への取り込み過程と,液滴内部で引き起こる化学反応メカニズムの解明を目指し,気相ラジカルと液滴由来の液相ラジカルの同時検出手法の開発を行うことを目的として実験を行っている。昨年度までに,HOxラジカルの微小液滴への取込過程観測,また,水溶液中のOHラジカルの間接的な検出に成功している。本年度は,アトマイザーを用いて水溶液から微小液滴を発生させ,液滴を流す検出セルの構築,また,光電子増倍管の設置,実験条件の最適化等を行った。液滴内部からの蛍光強度の精度が低いので,液滴表面からの散乱光抑制を進めているところである。さらに,実際の外気を対象に実験も行った。フィルターサンプリングを用いて大気エアロゾルを捕集し,水への抽出により生成するOHラジカルの検出に成功した。大気エアロゾル水抽出由来のOHラジカルの日変化を観測したところ,日変動していることが明らかになった。また,大気中微量物質とエアロゾル内の遷移金属濃度との比較を行った。その結果,OHラジカルの生成収率は特にエアロゾル内の遷移金属と相関があることが分かった。加えて,大気中の気相ラジカルの観測を行うため,化学増幅法を用いたラジカル検出装置の構築を行った。ラジカルを一酸化窒素および一酸化炭素との化学反応によりに二酸化窒素に変換する反応セルを構築し,二酸化窒素の検出器を立ち上げた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

昨年度,微小液滴由来の蛍光をファイバー分光器を用いて検出することが難しかったため,本年度は光電子増倍管を用いて検出効率の劇的な向上に成功した。液滴内部からの蛍光検出には至っていないが,液滴表面からの散乱光を現在除去する工夫を進めている。また,同時進行で,実大気エアロゾル由来のOHラジカルの観測にも成功したため,おおむね順調に進展している,とした。

今後の研究の推進方策

今後は,引き続き実験室実験として微小液滴内部で発生したOHラジカルの検出を目指し,さらに,実大気エアロゾルの捕集により,大気エアロゾル中でOHラジカルがどのような挙動をしているのか明らかにすることを目指す。また,気相ラジカルの検出も併せて進める予定である。

報告書

(3件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (11件)

すべて 2023 2022 2021

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 1件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Impacts of missing OH reactivity and aerosol uptake of HO2 radicals on tropospheric O3 production during the AQUAS-Kyoto summer campaign in 20182022

    • 著者名/発表者名
      N. Kohno, J. Zhou, J. Li, M. Takemura, N. Ono, Y. Sadanaga, Y. Nakashima, K. Sato, S. Kato, Y. Sakamoto, Y. Kajii
    • 雑誌名

      Atmospheric Environment

      巻: 281 ページ: 119130-119130

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2022.119130

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Investigation of OH-reactivity budget in the isoprene, α-pinene and m-xylene oxidation with OH under high NOx conditions2022

    • 著者名/発表者名
      Sakamoto Yosuke、Kohno Nanase、Ramasamy Sathiyamurthi、Sato Kei、Morino Yu、Kajii Yoshizumi
    • 雑誌名

      Atmospheric Environment

      巻: 271 ページ: 118916-118916

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2021.118916

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Kinetics and impacting factors of HO<sub>2</sub> uptake onto submicron atmospheric aerosols during the 2019 Air QUAlity Study (AQUAS) in Yokohama, Japan2021

    • 著者名/発表者名
      Zhou Jun、Sato Kei、Bai Yu、Fukusaki Yukiko、Kousa Yuka、Ramasamy Sathiyamurthi、Takami Akinori、Yoshino Ayako、Nakayama Tomoki、Sadanaga Yasuhiro、Nakashima Yoshihiro、Li Jiaru、Murano Kentaro、Kohno Nanase、Sakamoto Yosuke、Kajii Yoshizumi
    • 雑誌名

      Atmospheric Chemistry and Physics

      巻: 21 号: 16 ページ: 12243-12260

    • DOI

      10.5194/acp-21-12243-2021

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 大気エアロゾルの水溶液抽出によるOHラジカル生成2023

    • 著者名/発表者名
      奈須田 智仁, 会見 拓馬, 中口 譲, *河野 七瀬
    • 学会等名
      第28回大気化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 2023年夏季東京都内におけるフィルターサンプリングによるOHラジカル前駆物質の観測2023

    • 著者名/発表者名
      奈須田智仁,黎珈汝,呂 忻瑶,河野七瀬, 坂本陽介, 村野健太郎, 梶井克純
    • 学会等名
      2023年度大気環境学会近畿支部研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] フィルターサンプリング法を用いた大気エアロゾル由来のOHラジカル観測2023

    • 著者名/発表者名
      会見拓馬,奈須田智仁,中口譲,河野七瀬
    • 学会等名
      2023年度大気環境学会近畿支部研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 微小液滴中OHラジカルのフィルターサンプリングによる検出2022

    • 著者名/発表者名
      野口和真, 奈須田智仁, 河野七瀬
    • 学会等名
      2022年度大気環境学会近畿支部研究発表会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 化学プローブ法による溶液中OHラジカルの観測2022

    • 著者名/発表者名
      奈須田智仁, 野口和真, 河野七瀬
    • 学会等名
      2022年度大気環境学会近畿支部研究発表会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] RO2反応性測定およびRO2NO2の大気条件下における熱分解速度測定2022

    • 著者名/発表者名
      河野 七瀬, Langying Ou, Jiaru Li, 坂本 陽介, 梶井 克純
    • 学会等名
      第27回大気化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Investigation of gaseous and heterogeneous reactions of RO2 radicals using FAGE-LIF method2021

    • 著者名/発表者名
      Nanase KOHNO, Jiaru LI, Yosuke SAKAMOTO, Yoshizumi KAJII
    • 学会等名
      Japan Geoscience Union Meeting 2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Determination of the rate constants of CH3O2 + NO2 and C2H5O2 + NO2 reaction2021

    • 著者名/発表者名
      Nanase KOHNO, Jiaru LI, Yosuke SAKAMOTO, Yoshizumi KAJII
    • 学会等名
      Pacifichem 2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会

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公開日: 2021-04-28   更新日: 2024-12-25  

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