| 研究課題/領域番号 |
21K18144
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| 研究種目 |
挑戦的研究(開拓)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
中区分13:物性物理学およびその関連分野
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
鹿野田 一司 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 特任研究員 (20194946)
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| 研究分担者 |
宮川 和也 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (90302760)
高木 里奈 東京大学, 物性研究所, 准教授 (50742417)
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| 研究期間 (年度) |
2021-07-09 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
25,350千円 (直接経費: 19,500千円、間接経費: 5,850千円)
2023年度: 7,800千円 (直接経費: 6,000千円、間接経費: 1,800千円)
2022年度: 8,190千円 (直接経費: 6,300千円、間接経費: 1,890千円)
2021年度: 9,360千円 (直接経費: 7,200千円、間接経費: 2,160千円)
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| キーワード | スピン液体 / 三角格子 / 有機導体 / スピンノンフェルミ面 / 磁化率 / NMR / ESR / スピノンフェルミ面 / 強磁場 / 核磁気共鳴 / 輸送特性 / 強相関電子系 / フラストレーション / 量子スピン液体 / スピノン / 分子性物質 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
量子揺らぎが物性を支配する量子物質・量子相として、「量子スピン液体」が注目されている。未だ未解明なその量子状態について、強い電子相関の下で電子が持つ電荷とスピンが独立に振る舞い、さらに幾何学的フラストレーションによりスピンが遍歴的な中性フェルミ粒子（スピノン）となって絶縁体であるにも関わらずフェルミ面を持つという特異な状態が提案されている。本研究では、スピン液体候補物質である有機三角格子系を対象に、磁気共鳴実験や各種磁気的・熱的測定により、スピン励起の分裂と縺れがもたらすスピノンフェルミ面の存否、さらにはその不安定性によるスピノン対凝縮の可能性を検証する。
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| 研究実績の概要 |
本研究は、スピン液体候補物質k-(ET)2Cu2(CN)3を対象に、スピノンフェルミ面と、その不安定性としてのスピノン対凝縮の可能性を探り、ドープされたスピン液体候補物質k-(ET)4Hg2.89Br8に発現する超伝導との関連を明らかにしようとしている。本年度、以下の研究成果を得た。
k-(ET)2Cu2(CN)3について、ドイツMax Planck研究所に出向き、未だに議論が続いている磁化率と磁化曲線の詳細な測定を８個の単結晶について行い、以下の再現性ある結果を得た：i)磁化率は温度降下に伴い減少し、低温（２K）で有限に残る（～2.5×10^-4 emu/mol.f.u）、ii) 磁化が極低温（少なくとも0.1K）まで磁場に対して線形である。これらの結果は、低温で残存する磁化率が本質的なものであり、それが不純物起源でないことを強く示している。また、20K以下の低温域で、ゼロ磁場冷却と磁場中冷却、さらに冷却速度を変えての測定でも磁化率に変化が見られず、スピングラスやバレンスボンドグラスを積極的に示唆する結果は得られなかった。さらに、ドイツStuttgart大学と共同でESR実験を行った。その結果、高温から減少し続けるESR信号の強度は、低温でゼロに漸近し、6K付近から異なる線幅をもつ別の信号が現れ、後者が低温極限での有限な磁化率を担うことが分かった。さらに、この信号は3K以下で大きく共鳴周波数を変化させることから、低温で残る磁性は単純な常磁性スピンによるものではないことが結論された。
k-(ET)4Hg2.89Br8については、常圧から5kbar付近までの低圧力領域で13C NMR実験を行った。加圧下で磁場を伝導層に平行に印可することで、超伝導状態を維持してNMR測定を行うことができた。ナイトシフトと緩和率1/T1Tに顕著な圧力依存性が見出された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
k-(ET)2Cu2(CN)3の低温のスピン状態は未だ解明されていない。特に、低温で有限に残る磁化率が本質的なものか否かについては、一重項基底状態中の希薄な孤立スピンによるものであるとする見方が根強かった。しかし、今年度行った磁化率と磁化測定から、この低温磁性が試料に依らない本質的なものであり、しかも、磁化曲線に孤立スピンが示すはずの非線形性が見られないことが、スピンは孤立しているのではなく強く相互作用しているということを証明している。この結果は、上記の通説を明確に否定するもので、スピン液体研究を大きく前進されるものである。さらに、ESR測定により、６K以下で発現する磁気的不均一性を担う別種のスピンが同定され、それが低温での磁性を支配し3K以下で内部磁場の発生を示唆する振る舞いを示したことは、全く想定外の結果で、この物質のスピン液体性を議論する上で新たな情報を提供することとなった。この現象が何を物語っているのか現時点では明らかでないが、この物質のスピン液体がこれまで議論されて来たモデルでは説明のできない側面をもっていることが明白になった。
k-(ET)4Hg2.89Br8は、おそらく唯一のドープされたスピン液体候補物質であり、低温でスピン液体に代わって発現する超伝導が特に興味深い。事実、常圧下で超伝導転移転移温度以上から静的及び動的スピン磁化率が減少する特異な振る舞いが見出され、これがBEC的超伝導凝縮の前区現象としてのpreformed pairsの形成によると考えられる。この振る舞いが加圧により電子相関を弱くした時にどのようにBCS的なものに繋がるかが焦点となる。本年度、加圧下伝導面平行磁場下でNMR実験を行い、超伝導転移温度と動的磁化率の系統的な変化を5kbarまでに確認した。より高圧で起こることが期待されるBECからBCSへの変化を追跡する実験的な基礎を確立した。
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| 今後の研究の推進方策 |
今年度、k-(ET)2Cu2(CN)3のESR測定において、低温で新たに不均質なスピン種が現れそれらが３K以下で内部磁場を発生させる特異な状態にあることが見出されたが、温度が2Kまでに止まっていた。次年度は希釈冷凍機を用いて0.1K以下の低温まで温度域を広げ、さらにこれまで行ってきたXバンドの周波数をより広い周波数帯に広げたESR測定を行い、この特異な信号の温度-磁場（周波数）特性を調べる。
さらにk-(ET)2Cu2(CN)3と同様な三角格子を有するスピン液体候補物質k-(ET)2Ag2(CN)3は、前者に比べより深くモット絶縁体相に位置すると考えられることから、k-(ET)2Ag2(CN)3の磁化、磁化率、ESR測定を行い、両者の物性を比較することで、スピン液体性の普遍性と多様性について議論する。。
k-(ET)4Hg2.89Br8については、これまで行ってきた5kbarまでの加圧下NMR測定をより高圧で行い、BEC的な超伝導からBCS的な超伝導への変化を詳細に調べ、電子対の対称性とpreformed pairs形成が電子相関の変化に伴いどのように移り変わるのかを調べる。さらに、その結果を受けて、k-(ET)2Cu2(CN)3のスピン液体にみられる6K異常との関連についても検討する。
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