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氷の超イオン相の構造解明に向けた超高圧高温中性子回折システムの構築

研究課題

研究課題/領域番号 21K18154
研究種目

挑戦的研究(開拓)

配分区分基金
審査区分 中区分17:地球惑星科学およびその関連分野
研究機関東京大学

研究代表者

小松 一生  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 准教授 (50541942)

研究分担者 入舩 徹男  愛媛大学, 地球深部ダイナミクス研究センター, 教授 (80193704)
研究期間 (年度) 2021-07-09 – 2027-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
25,220千円 (直接経費: 19,400千円、間接経費: 5,820千円)
2026年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2025年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2024年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2023年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
2022年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2021年度: 7,150千円 (直接経費: 5,500千円、間接経費: 1,650千円)
キーワード氷 / 高温高圧 / 中性子回折 / 超イオン氷
研究開始時の研究の概要

本研究では、存在が予想されている氷の2つの超イオン相およびプラスチック相について、中性子回折を用いて水素位置の分布を直接観察することを目的とする。そのために、超高圧・高温の発生が可能となる中性子回折用の圧力セルを新たに開発する。本研究で開発する圧力セルは、氷の化学物理にとどまらず、地球惑星科学や物性物理学の諸問題の解決に大きく貢献できると考えている。

研究実績の概要

本研究3年目となる2023年度は、1,2年目とは異なり、より精密な構造解析を可能にするためのR&Dに注力した。具体的には、新たに開発されたラジアルコリメータにより、従来よりも寄生散乱であるダイヤモンドからの散乱を大幅にカットすることに成功し、約70 GPaまで高いシグナル/バックグラウンド比を持った氷の中性子回折パターンを得ることに成功した。さらに、得られた中性子回折パターンを解析する際、アンビルによる中性子の減弱をセル後方においたモニターによって測定することで、どの程度の中性子が実際に試料に入射しているか、定量化する方法を確立した。
これらの技術開発によって、これまで高精度には得られなかった(重)水素原子の原子変位パラメータを得ることができ、1,2年目までに得られていた構造解析の結果と合わせて、氷VII中の水素の位置分布の詳細について議論することができた。詳細な解析の結果、氷VII中の水素結合は約80 GPaで対称化することが明らかになった。また80 GPaでは回折ピークのピーク幅の減少という予想外の現象も観察されたが、これは水素結合の対称化が格子歪の緩和をもたらしていることを示唆している。本研究により、長年未解決であった氷の水素結合の対称化圧力について、直接的な制約を与えることができたことは、氷の物理化学の分野ではインパクトの大きな成果であり、本研究の目的の一つを達成することができたと言える(Komatsu+, Nat. Commun., in press)。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

本研究の最終目的である氷の超イオン相の構造解析に向けた高温高圧下における中性子回折実験のための圧力セルの開発にやや時間がかかっている。しかし、2023年度までの3年間で、超高圧下にある試料からの中性子回折実験の成功と、詳細な結晶構造解析のノウハウは確立できたため、着実に研究は進行できているといえる。また、2024年度前半には開発にも目途がつく予定であり、2024年度後半より、J-PARCでの中性子回折実験を予定している。
海外の情勢不安の状況が2024年度も解消されておらず、海外渡航のコストが高止まりしていること、また物価高の影響により、圧力セル開発の予算が圧迫されていることが懸念材料である。さらに、当初の予定では2023年度以降ヨーロッパの中性子実験施設ESSにおいて超高圧中性子回折実験を行う予定であったが、ESSの1st beamは2025年度以降と大幅に遅延しており、本研究期間内に実験ができる可能性が極めて小さくなった。当初予定していたような高温高圧実験は困難にはなった一方で、ヨーロッパの研究者らとフランスの中性子実験施設ILLにて高圧下における氷の中性子回折実験を行う予定であり、国際的な共同研究は継続する計画である。

今後の研究の推進方策

本研究も6年の研究機関のうちの半分が終了し、今後は、当初の最終目的であった氷の超イオン相の構造解析に向けて研究を本格化していくことになる。具体的には、2024年の前半に高温発生のためのセラミックヒーターの開発とナノ多結晶ダイヤモンドアンビルセルへの実装を行い、2024年後半には、本装置を用いた高温高圧下中性子回折実験の実証を行う。
また、効率的に中性子回折実験を実施するため、実験室レベルでの高温高圧X線回折および放射光実験施設におけるX線回折実験を進める。X線回折では、超イオン相の粒径に関する知見を得ることを目的とする。高温高圧下では、理想的な粉末回折パターン(微小な粒径かつランダムな方位を持つ多結晶からの回折パターン)が得られないことが多いが、超イオン相におけるデバイリングの均質性を評価する。実験室系では、圧力が10 GPaに限定されてしまうものの、比較的低い圧力で観察されることが予想されているプラスチック氷が観察できる可能性があり、その探査を進める予定である。

報告書

(2件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2021 審査結果の所見
  • 研究成果

    (13件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 2件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件)

  • [国際共同研究] Sorbonne University(フランス)

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Hydrogen bond symmetrisation in D2O ice observed by neutron diffraction2024

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Komatsu, Takanori Hattori, Stefan Klotz, Shinichi Machida, Keishiro Yamashita, Hayate Ito, Hiroki Kobayashi, Tetsuo Irifune, Toru Shinmei, Asami Sano-Furukawa, Hiroyuki Kagi
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: -

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Hydroxyl group/fluorine disorder in deuterated magnesium hydroxyfluoride and behaviors of hydrogen bonds under high pressure2024

    • 著者名/発表者名
      He Xuejing、Kagi Hiroyuki、Komatsu Kazuki、Iizuka-Oku Riko、Okajima Hajime、Hattori Takanori、Sano-Furukawa Asami、Machida Shinichi、Abe Jun、Gotou Hirotada、Nakano Satoshi
    • 雑誌名

      Journal of Molecular Structure

      巻: 1310 ページ: 138271-138271

    • DOI

      10.1016/j.molstruc.2024.138271

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Hydroxyapatite in Whitlockite-Based Hypermineralized Hard Tissue of Elephant Shark (Callorhinchus milii) Tooth Plate2023

    • 著者名/発表者名
      Iijima, M., Komatsu, K., Kagi, H., Maekawa, Y., Sasaki, T., Hyodo, S., Kimura, R., Futami, T. and Suzuki, M.
    • 雑誌名

      Crystal Growth & Design

      巻: 23 号: 4 ページ: 2031-2041

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.2c00820

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Slightly Hydrogen-Ordered State of Ice IV Evidenced by <i>In Situ</i> Neutron Diffraction2023

    • 著者名/発表者名
      Kobayashi Hiroki、Komatsu Kazuki、Ito Hayate、Machida Shinichi、Hattori Takanori、Kagi Hiroyuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 14 号: 47 ページ: 10664-10669

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.3c02563

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogen occupation and hydrogen-induced volume expansion in Fe0.9Ni0.1Dx at high P-T conditions2023

    • 著者名/発表者名
      Shito Chikara、Kagi Hiroyuki、Kakizawa Sho、Aoki Katsutoshi、Komatsu Kazuki、Iizuka-Oku Riko、Abe Jun、Saitoh Hirioyuki、Sano-Furukawa Asami、Hattori Takanori
    • 雑誌名

      American Mineralogist

      巻: 108 号: 4 ページ: 659-666

    • DOI

      10.2138/am-2022-8348

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] The hydrogen-bond network in sodium chloride tridecahydrate: analogy with ice VI2023

    • 著者名/発表者名
      Yamashita Keishiro、Nakayama Kazuya、Komatsu Kazuki、Ohhara Takashi、Munakata Koji、Hattori Takanori、Sano-Furukawa Asami、Kagi Hiroyuki
    • 雑誌名

      Acta Crystallographica Section B Structural Science, Crystal Engineering and Materials

      巻: 79 号: 5 ページ: 414-426

    • DOI

      10.1107/s2052520623007199

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Nano-polycrystalline diamond anvil cells for neutron diffraction up to 100 GPa2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Komatsu, Keishiro Yamashita, Hiroyuki Kagi, Stefan Klotz, Takanori Hattori, Asami Sano-Furukawa, Shinichi Machida, Tetsuo Irifune, Toru Shinmei
    • 学会等名
      AIRAPT28
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Anomalous distribution and dynamics of hydrogens in ice VII2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Komatsu
    • 学会等名
      9th International Discussion Meeting on Relaxations in Complex Systems
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Incommensurate structure of AlPO4-52023

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Komatsu, Takuji Ikeda, Tetsuya Kodaira
    • 学会等名
      IUCr2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Neutron Diffraction Study of the Hydrogen-Bond Symmetrization in Ice2023

    • 著者名/発表者名
      Kazuki Komatsu, Stefan Klotz, Shinichi Machida, Takanori Hattori, Asami Sano-Furukawa, Keishiro Yamashita, Hiroki Kobayashi, Hayate Ito, Hiroyuki Kagi
    • 学会等名
      Physics and Chemistry of Ice - 2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 構造ユニットの組み合わせから見る氷多形の構造多様性2023

    • 著者名/発表者名
      小松一生
    • 学会等名
      令和5年(2023年)度 日本結晶学会年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 中性子回折実験による氷研究の最近の成果と今後の展望2023

    • 著者名/発表者名
      小松一生
    • 学会等名
      第64回高圧討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 招待講演

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公開日: 2021-07-13   更新日: 2024-12-25  

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