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pH/イオン濃度分布の可視化が拓く新たな固液界面反応評価

研究課題

研究課題/領域番号 21K18798
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分26:材料工学およびその関連分野
研究機関北海道大学

研究代表者

川野 潤  北海道大学, 理学研究院, 准教授 (40378550)

研究分担者 豊福 高志  国立研究開発法人海洋研究開発機構, 超先鋭研究開発部門(超先鋭技術開発プログラム), 主任研究員 (30371719)
北垣 亮馬  北海道大学, 工学研究院, 教授 (20456148)
川西 咲子  京都大学, エネルギー科学研究科, 准教授 (80726985)
荒木 優希  金沢大学, 数物科学系, 助教 (50734480)
研究期間 (年度) 2021-07-09 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2022年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2021年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
キーワード可視化 / pH / 固液界面反応
研究開始時の研究の概要

材料工学に関わる幅広い分野において、水溶液中における物質の反応を理解することは非常に重要であるが、具体的なイオンの移動を理解するには、これまでバルク溶液のpHやイオン濃度測定に頼らざるをえなかった。本研究は、申請者が近年開発した、反応界面における局所的なpHおよびカルシウム濃度変化を蛍光プローブを用いて可視化する技術を、多様な材料に適用できるように高精度化・汎用化することで、材料―水界面で実際に起こる2次元的もしくは3次元的なイオンの移動を目で見て捉えることを可能とし、その反応解析において新たな評価基準を提供するものである。

研究実績の概要

本研究は、研究代表者が近年開発した、反応界面における局所的なpHおよびCaイオン濃度変化を蛍光プローブを用いて可視化する技術を、多様な材料に適用できるように高精度化・汎用化することを目的としている。2023年度においては、以下について研究を進め、成果を得た。
[1] 本手法は、さまざまな対象に適用可能である一方で、統一的なキャリブレーション手法の確立が課題であった。本年度の研究において、TRISバッファーによりpHが安定化した、さまざまなCaイオン濃度/pHの溶液を用いてキャリブレーションを行ったところ、正確なpH依存性を考慮したCaイオン濃度の定量化に成功した。
[2] カルサイト溶解時のpHおよびCaイオン濃度変化を、上記のキャリブレーション手法により定量化して測定し、拡散法方程式を用いて解析したところ、Caイオンの拡散に関しては、見積もられた拡散速度とカルサイトの溶解速度は、これまで報告例のあるものと整合的であることが示された。その一方で、通常の溶解反応式から予想されるpHより、実測されたpHははるかに低く、表面での溶解においては、HCO3イオンが重要な役割を果たしていることが示唆された。
[3] 近年、CO2固定化の際の陽イオンのソースとして、岩石風化プロセスが注目されている。本研究では、岩石風化に関わる重要な鉱物であるオリビンの水中での溶解を本手法により可視化することを試みた。その結果、わずかなpH変化と、陽イオンの溶出を可視化することができることを確認し、岩石風化の問題に新しい視点からの知見を与えることができることを示した。さらに、ジプサムが水中で溶解する際のpHおよびCaイオン濃度を可視化したところ、面方位による顕著な異方性が観察された。本手法は、2次元で可視化することにより一目で反応の異方性を確認できることが可能であるが、その有用性が確認できたといえる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

これまでの研究により、本課題で提案している蛍光プローブを用いたpHおよびイオン濃度の可視化手法は、炭酸カルシウム系化合物、リン酸カルシウム系化合物、ケイ酸カルシウム系化合物など幅広い物質の水溶液中での反応に適応できることが明らかになってきた。当初、2年間の計画であったが、今年度はさらに、近年世界的に逼迫した課題となっているCO2固定化に貢献することを目指し、新たにかんらん石など造岩鉱物の反応におけるpHやイオン濃度変化の可視化を試みたところ、十分に適応可能であるとの感触を得たため、研究期間を延長してさらなる検討を行うこととした。さらに本年度の研究において、十分な精度のキャリブレーション手法を確立できたため、それを用いた定量化を行うことにより、一気に研究を進めることができる。
また、現在までのところ、(1)炭酸カルシウム結晶の溶解過程におけるpHおよびCaイオン濃度変化の可視化とそのモデル化、(2)ゲル媒体中における結晶の形成過程におけるpH変化の可視化、(3)さまざまなリン酸化合物の溶解過程の可視化などの成果については、十分なデータが得られており、すぐにでも論文化できる状況にあるが、まだ出版に至っていない。現在論文化を進めているところであるが、早急に出版できるよう、準備を進めたい。

今後の研究の推進方策

これまでの研究において、蛍光プローブを用いたpHおよびイオン濃度の可視化手法の高精度化と汎用化を進めたことにより、さまざま溶媒中における多様な材料の反応において本手法が適用可能であることが示された。さらに、本年度の研究において、十分な精度のキャリブレーション手法を確立したことにより、次年度は以下のような様々な分野で課題となっている実際の系における反応を精密に解析し、解決につなげることができる。(1) CO2固定化の陽イオンのソースとして重要であると考えられている、ケイ酸塩鉱物の水溶液中の溶解反応についての観察を行い、従来バルクでの溶解速度で議論されることが多い本現象について、溶液―結晶界面での振る舞いを明らかにするとともに、溶液条件による違いを解析する。(2) リン酸カルシウム化合物の反応について、実際の生体内の環境に近い溶液条件での観察を行って、骨補填剤としての利用可能性や、生体内での骨形成反応についての新たな知見を得る。
以上により、本研究で提案する可視化技術を、多様な材料における固液界面反応の課題解決につながる新たな評価方法として確立し、国際誌や顕微鏡のテクニカルノートとして発表することにより、より多くの材料に適用する基盤とすることを目指す。

報告書

(3件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (38件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (29件) (うち国際学会 11件、 招待講演 5件) 図書 (2件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] オランダ王立海洋研究所(オランダ)

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Tropomyosin induces the synthesis of magnesian calcite in sea urchin spines2024

    • 著者名/発表者名
      Kato Yugo、Ha Woosuk、Zheng Zehua、Negishi Lumi、Kawano Jun、Kurita Yoshihisa、Kurumizaka Hitoshi、Suzuki Michio
    • 雑誌名

      Journal of Structural Biology

      巻: 216 号: 2 ページ: 108074-108074

    • DOI

      10.1016/j.jsb.2024.108074

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Growth of large norsethite crystals in aqueous ammonium nitrate solutions2024

    • 著者名/発表者名
      Asakawa Harutoshi、Echigo Itaru、Uneda Hiroshi、Kusaka Ryo、Suga Koki、Ikebe Ryo、Tsukamoto Katsuo、Kawano Jun、Katsuno Hiroyasu、Nishimura Yoshihiro、Maki Takao、Komatsu Ryuichi
    • 雑誌名

      Journal of Crystal Growth

      巻: 626 ページ: 127482-127482

    • DOI

      10.1016/j.jcrysgro.2023.127482

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Unique evolution of foraminiferal calcification to survive global changes2023

    • 著者名/発表者名
      Ujiie Yurika、Ishitani Yoshiyuki、Nagai Yukiko、Takaki Yoshihiro、Toyofuku Takashi、Ishii Shun’ichi
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 9 号: 25 ページ: 3584-3584

    • DOI

      10.1126/sciadv.add3584

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Role of moisture in photo-ageing -macromolecular architecture evolution of acrylic-urethane network2021

    • 著者名/発表者名
      Ishida Takato、Kitagaki Ryoma、Hagihara Hideaki、Elakneswaran Yogarajah
    • 雑誌名

      Polymer Testing

      巻: 96 ページ: 107123-107123

    • DOI

      10.1016/j.polymertesting.2021.107123

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 殻形成中の超微細構造と細胞内 pH イメージングから解き明かす 磁器質石灰質殻有孔虫 Sorites orbiculus の殻形成機序2024

    • 著者名/発表者名
      長井裕季子, 椿玲未, 川野潤, 藤田和彦, 豊福高志
    • 学会等名
      MRC研究集会 国立科学博物館 つくば研究施設
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Direct observation of pH distribution during the formation of calcium carbonate polymorphs in gel media2023

    • 著者名/発表者名
      J. Kawano, S. Matsumoto, K. Miki, T. Toyofuku, Y. Nagai, T. Nagai.
    • 学会等名
      Goldschmidt Conference 2023, Lyon and online
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 蛍光イメージング法で見る成長/溶解するカルシウム系化合物のイオン濃度分布変化2023

    • 著者名/発表者名
      川野 潤・松本信二・長谷川晋一・三木康誠・杉浦悠紀・丸山美帆子・豊福高志・永井隆哉
    • 学会等名
      第52回結晶成長国内会議,愛知
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 炭酸塩鉱物の“non-classical”な形成過程とそれにまつわる最近の話題について2023

    • 著者名/発表者名
      川野 潤
    • 学会等名
      日本地質学会北海道支部2023年例会, 札幌
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 陽イオンの水和状態の違いが炭酸塩鉱物形成プロセスに与える影響:非水和溶媒を用いた検討2023

    • 著者名/発表者名
      岩根 直・川野 潤・篠崎彩子・永井隆哉
    • 学会等名
      日本鉱物科学会2023年年会,大阪
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] ゲル中で形成する炭酸カルシウム多形の形成過程:形成場のpH可視化による解析2023

    • 著者名/発表者名
      松本信二・川野 潤・三木康誠・豊福高志・長井裕季子・永井隆哉
    • 学会等名
      日本鉱物科学会2023年年会,大阪
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] pH可視化によるゲルマトリックス中での炭酸カルシウム形成過程の解析2023

    • 著者名/発表者名
      松本 信二・川野 潤・三木 康誠・豊福 高志・長井 裕季子・永井 隆哉
    • 学会等名
      日本地球惑星科学連合 2023年度連合大会, 千葉
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] pH imaging of the miliolid foraminifera Sorites sp. during calcification2023

    • 著者名/発表者名
      Yukiko Nagai, Remi Tsubaki, Kazuhiko Fujita, Takashi Toyofuku
    • 学会等名
      JpGU 2023, Makuhari, Japan
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] The importance of diverse laboratory observations in understanding the biomineralization of calcareous biominerals2023

    • 著者名/発表者名
      Takashi Toyofuku, Yukiko Nagai, Jun Kawano, Michio Suzuki
    • 学会等名
      JpGU 2023, Makuhari, Japan
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] pH/イオン濃度可視化による Ca 系化合物の成長/溶解過程の観察2023

    • 著者名/発表者名
      川野 潤・松本 信二・長谷川 真一・三木 康誠・杉浦 悠紀
    • 学会等名
      北海道大学低温科学研究所ワークショップ「結晶表面・界面での相転移ダイナミクスに関する理論とその場観察」
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 蛍光イメージング法によるCaSiO3及びCaMgSi2O6の溶出機構の検討2022

    • 著者名/発表者名
      藤田 真由・川西 咲子・川野 潤・助永 壮平・柴田 浩幸
    • 学会等名
      日本鉄鋼協会第184回秋季講演大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] ゲル内でのCaCO3形成過程におけるpH変化の観察2022

    • 著者名/発表者名
      松本 信二・川野 潤・豊福 高志・長井 裕季子・永井 隆哉
    • 学会等名
      日本鉱物科学会2022年年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] プラントオパールに含まれる有機分子のシリカナノ粒子形成への寄与2022

    • 著者名/発表者名
      山﨑 望・川野 潤・尾崎 紀昭・三輪 京子・永井 隆哉
    • 学会等名
      日本鉱物科学会2022年年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Calcification recovery after exposure to ocean acidification conditions - results from culture experiments and geochemical signature2022

    • 著者名/発表者名
      Charrieau, L., Nagai, Y., Kimoto, K., Dissard, D., Below, B., Fujita, K., Toyofuku, T.
    • 学会等名
      European Geosciences Union General Assembly EGU2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Inhibitors of calcification related enzyme affect calcification in foraminifera2022

    • 著者名/発表者名
      Toyofuku, T., Nagai, Y.
    • 学会等名
      European Geosciences Union General Assembly EGU2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Observation of shell ultrastructure during calcification in the miliolid foraminifera Sorites sp2022

    • 著者名/発表者名
      Nagai, Y., Tsubaki, R., Fujita, K., Toyofuku, T.
    • 学会等名
      Japan Geoscience Union (JpGU) Meeting 2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of inhibitors (acetazolamide and bafilomycin) on the calcification process of foraminifera2022

    • 著者名/発表者名
      Toyofuku, T., Nagai, Y.
    • 学会等名
      Japan Geoscience Union (JpGU) Meeting 2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Unique evolution of foraminiferal calcification to survive global changes2022

    • 著者名/発表者名
      Ujiie, Y., Ishitani, Y., Nagai, Y., Takaki, Y., Toyofuku, T., Ishii, S.
    • 学会等名
      Japan Geoscience Union (JpGU) Meeting 2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 有孔虫 Sorites sp.の形成途 上の磁器状石灰質殻の微細構造観察2022

    • 著者名/発表者名
      長井裕季子・椿 玲未・藤田和彦・豊福高志
    • 学会等名
      日本古生物学会2022年年会・総会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] pH等可視化と電子顕微鏡観察から迫る底生有 孔虫の殻形成過程2022

    • 著者名/発表者名
      豊福高志・長井裕季子
    • 学会等名
      日本古生物学会2022年年会・総会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Ca2+ and pH Imaging during Dissolution of CaSiO3 into Aqueous Solution2022

    • 著者名/発表者名
      Sakiko Kawanishi, Hinako Nakayama, Jun Kawano, Takeshi Yoshikawa, Hiroyuki Shibata
    • 学会等名
      TMS 2022, On-demand (oral-presentation)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 蛍光イメージング法によるCaSiO3へのMgO添加によるCa2+溶出抑制のその場解析2022

    • 著者名/発表者名
      藤田真由,・川西咲子・川野潤・助永壮平・柴田浩幸
    • 学会等名
      日本鉄鋼協会 第183回春季講演大会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 結晶形成溶解過程におけるpH/イオン濃度変化を可視化する:新たな固液界面反応評価の試み2021

    • 著者名/発表者名
      川野 潤
    • 学会等名
      日本粉体工業技術協会晶析分科会2021年度第2回晶析分科会、オンライン
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 水溶液および多糖類ゲル中での結晶溶解形成過程におけるpH/イオン濃度分布変化のイメージング2021

    • 著者名/発表者名
      川野 潤・矢崎 誠・松本信二・豊福高志・長井裕季子・永井隆哉
    • 学会等名
      第50回結晶成長国内会議、オンライン
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 鉱物溶解/成長時の pH およびイオン濃度分布変化を可視化する:蛍光プローブを用いた試み2021

    • 著者名/発表者名
      川野 潤
    • 学会等名
      日本地球化学会第68回年会、オンライン
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 水溶液中における鉱物溶解/形成過程の理解に向けたpHおよびイオン濃度分布のイメージング2021

    • 著者名/発表者名
      川野 潤・矢崎 誠・松本信二・豊福高志・長井裕季子・大野和也・永井隆哉
    • 学会等名
      日本地球惑星科学連合 2021年度連合大会、オンライン
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Little by little foraminifera laboratory culture goes far2021

    • 著者名/発表者名
      Takashi Toyofuku, Yukiko Nagai.
    • 学会等名
      Foraminifera Festival -The Micropalaeontological Society (UK), online
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Can Irregular Observations Provide the Next Clue for the Ecology of Foraminifera?2021

    • 著者名/発表者名
      Takashi Toyofuku, Yukiko Nagai.
    • 学会等名
      JpGU 2021, online
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] pHイメージングから迫る海洋性原生生物(有孔虫)の炭酸カルシウム殻形成過程2021

    • 著者名/発表者名
      豊福高志, 長井裕季子
    • 学会等名
      第94回日本生化学大会、オンライン
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [図書] 晶析操作の実務2023

    • 著者名/発表者名
      滝山博志他
    • 総ページ数
      360
    • 出版者
      情報機構
    • ISBN
      9784865022599
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [図書] 古生物学の百科事典(海洋酸性化、生体鉱物の項目を担当)2023

    • 著者名/発表者名
      日本古生物学会編
    • 総ページ数
      800
    • 出版者
      丸善出版
    • ISBN
      4621307584
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [備考] 川野研究室ホームページ

    • URL

      https://www.kawano-lab.com/

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [備考] 川野研究室ホームページ

    • URL

      http://www.kawano-lab.com/

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書 2021 実施状況報告書

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公開日: 2021-07-13   更新日: 2024-12-25  

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