| 研究課題/領域番号 |
21K18836
|
|---|
| 研究種目 |
挑戦的研究(萌芽)
|
| 配分区分 | 基金 |
|---|
| 審査区分 |
中区分26:材料工学およびその関連分野
|
|---|
| 研究機関 | 関西大学 |
|---|
研究代表者 |
荒木 貞夫 関西大学, 環境都市工学部, 准教授 (00599152)
|
|---|
| 研究分担者 |
山本 秀樹 関西大学, 環境都市工学部, 教授 (30174808)
廣田 雄一朗 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60632437)
長谷川 泰久 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 研究グループ長 (90392646)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2021-07-09 – 2024-03-31
|
| 研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
|
| 配分額 *注記 |
6,240千円 (直接経費: 4,800千円、間接経費: 1,440千円)
2023年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2022年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2021年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
|
|---|
| キーワード | ゼオライト / ZIF / 細孔制御 / イミダゾール / 膜分離 |
|---|
| 研究開始時の研究の概要 |
ゼオライト膜による分離には細孔径と親和性の制御による細孔内の拡散性の制御が重要になる。これまで、細孔径の制御はゼオライトの構造やイオン交換で行われてきた。本申請では、ゼオライト膜と分離対象物との細孔内での拡散性制御に、ゼオライト型イミダゾレート構造体(Zeolitic imidazolate framework: ZIF)の一部（フラグメント）の利用を提案する。ゼオライト細孔の壁面にイミダゾール誘導体を導入することにより、細孔の実効サイズのコントロールとイミダゾール誘導体の配位子を変更することにより目的に応じた細孔径や親和性を緻密に制御することを試みる。
|
| 研究実績の概要 |
本研究のコンセプトはゼオライト膜の細孔の壁面にイミダゾール誘導体を導入することにより、細孔の実効サイズのコントロールとイミダゾール誘導体の配位子を変更することにより目的に応じて、細孔径や親和性を細かに制御することである。本年度は、10員環の細孔を持つNa型ZSM-5（Na-ZSM）膜、12員環の細孔を持つNa型FAU（Na-FAU）膜を調製した。ZSM-5膜のSi/Al比は約10であり、約3μmの膜厚であった。単成分ガス透過試験を実施したところ、H2とSF6の透過係数比が約500であり、緻密なZSM-5を調製することができた。Na-FAU膜においては、Si/Al比を約1.4と約1.9を調製し、10wt％水/IPAの浸透気化分離において、透過側でのIPA濃度は検出限界値以下であった。分離係数として、10,000以上であり、緻密なNa-FAU膜を調製できた。
Na-ZSM-5をZnにイオン交換したところ、N2の透過係数が低下した。一方、2-メチルイミダゾール処理するとさらにH2の透過係数までも低下した。したがって、イミダゾール処理法の最適化や，カチオン種による有効細孔径制御の検討を行う。また、Si/Al比が1.4のNa-FAU膜において、粉末で検討した同条件でZnイオン交換を行ったところ、HeやSF6の透過係数が大きく増加した。この結果より、イオン交換条件が数μmのNa-FAU層に対しては適切ではないことが確認された。そこで、イオン交換条件の濃度および温度を検討した結果、Si/A比1.4および1.9において大きく気体の透過係数が変化しない条件を見出した。現在、ZIFフラグメント修飾を行っている段階であり、今後、気体透過特性がどのように変化するかを把握する。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究のコンセプトは、ゼオライト膜におけるゼオライト細孔の壁面にイミダゾール誘導体を導入することにより、細孔の実効サイズのコントロールとイミダゾール誘導体の配位子を変更することにより目的に応じて、細孔径や親和性を細かに制御することである。当初の計画では2年目から3年目にかけて、膜への応用として、ゼオライト膜合成及びこれに対するZIFフラグメント修飾を行い、単成分ガス透過試験とパームポロメトリーにより細孔径を評価することとしていた。本年度はゼオライト膜として、ZSM-5膜（10員環）、とFAU膜（12員環）を調製し、Znイオン交換条件の検討とイミダゾール修飾条件の検討を行った。Znイオン交換条件とイミダゾール修飾条件についての指針を得ることができ、次年度につながる有意義な知見を得ることができた。
|
| 今後の研究の推進方策 |
今後は、得られた知見をもとに、ZSM-５膜およびFAU膜にイミダソール修飾を行う。また，ZSM-5膜についてはZn以外のカチオン種を内包する膜を作製する。ゼオライト膜細孔内へのZIFフラグメント形成，イオン半径の異なるカチオン種の導入で、膜物性や気体透過特性へどのような影響を及ぼすかを把握する。また、多種多様なイミダゾール誘導体による親和性・拡散性の評価、予測が必要になるため、分子動力学（MD）によるシミュレーションなどによる計算結果に基づき、気体透過のメカニズムの解明と予測技術の確立を目指す。
|
