研究課題/領域番号 |
21K18839
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研究種目 |
挑戦的研究(萌芽)
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配分区分 | 基金 |
審査区分 |
中区分27:化学工学およびその関連分野
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研究機関 | 岩手大学 |
研究代表者 |
白井 誠之 岩手大学, 理工学部, 教授 (70250850)
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研究分担者 |
七尾 英孝 岩手大学, 理工学部, 准教授 (50312509)
久保田 岳志 島根大学, 学術研究院環境システム科学系, 准教授 (90304253)
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研究期間 (年度) |
2021-07-09 – 2024-03-31
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研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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配分額 *注記 |
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2023年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
2022年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2021年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
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キーワード | 水素化脱硫反応 / 硫化モリブデン触媒 / 黒鉛層間化合物 / 硫化モリブデン / 水素化脱硫触媒 |
研究開始時の研究の概要 |
石油精製は、環境改善、枯渇資源の有効利用のために重要で脱硫能の高い触媒開発が鍵となる。石油精製プロセスでは硫化モリブデン系触媒が用いられているが作用時に水素化脱硫反応と共に水素化反応も進行する。本研究では硫化モリブデンを黒鉛層間に形成することで水素化活性点を完全に被覆し、脱硫活性点のみを有する黒鉛層間硫化モリブデン触媒を調製する。微粒子化と水素化活性点の被覆により、水素化脱硫反応/水素化反応比を従来よりも飛躍的に向上させる触媒開発に挑戦する。
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研究実績の概要 |
石油精製プロセスでは担持硫化モリブデン触媒を用い、原油に含まれるチオフェン類の含硫黄芳香族化合物を水素ガスと反応させ、硫化水素として取り除いている(水素化脱硫処理)。原油中のチオフェン類を水素化脱硫させる際には、ナフタレン類の有用芳香族化合物の水素化反応も進行してしまう問題がある。硫化モリブデン粒子は層状構造を有するが、水素化脱硫反応は硫化モリブデン粒子の端面で、水素化反応は硫化モリブデン粒子の基本面で進行することが知られている。本研究では、黒鉛層間に硫化モリブデン粒子を挿入させ、硫化モリブデンの端面のみを露出した硫化モリブデン層間化合物(MoS2-GIC)を合成し、その水素化脱硫反応の活性と選択性を明らかにするとともに、従来よりも飛躍的に向上した触媒開発を行うものである。 黒鉛と塩化モリブデンとの混合物を熱処理し、更に硫化水素で硫化処理することでMoS2-GICを合成した。特に熱処理条件、塩素圧力と硫化モリブデン導入量との関係を詳細に検討し、5wt%の硫化モリブデンを挿入したMoS2-GICの合成に成功した。また電離顕微鏡観察により黒鉛層に並行に硫化モリブデン層が挿入されている様子が観察された。また、挿入されている硫化モリブデン層は厚みが1.3 nm 、幅が200nm以上であった。 バッチ法によりMoS2-GICのナフタレン水素化反応とジベンゾチオフェンの水素化脱硫反応を行い脱硫選択性(脱硫反応の速度定数/水素化反応の速度定数)を評価した。MoS2-GICは黒鉛表面に硫化モリブデンを担持した触媒(MoS2/G)に比べ脱硫選択性が高い値を示した。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
令和3年度は、塩化モリブデンと黒鉛の混合物を塩素処理し、更に硫化処理することで、硫化モリブデンが黒鉛層内に導入できる(MoS2-GIC)ことを示した。が、導入できる量が0.5wt%と低い値であった。令和4年度は、調製条件(熱処理温度、塩素圧の制御)により5wt%のモリブデンを導入したMoS2-GICの合成に成功した。更に電子顕微鏡観察により、モリブデン導入量が5wt%のMoS2-GICでは厚みが1.3 nm(硫化モリブデン層が2層)、幅が200nm以上の硫化モリブデンが黒鉛層間に形成されていること明らかにした。また、MoS2-GICは黒鉛表面に硫化モリブデンを担持したした触媒(MoS2/G)に比べ脱硫選択性が高いことをことを明らかにした。
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今後の研究の推進方策 |
10wt%以上の硫化モリブデンを含有する黒鉛層間硫化モリブデン(MoS2-GIC)を合成する。特に調製条件により硫化モリブデンの端面量(硫化モリブデン層の厚みと幅)を制御したMoS2-GICを合成する。ナフタレン水素化反応とジベンゾチオフェンの水素化脱硫反応活性を評価し、脱硫選択性と硫化モリブデンの挿入構造との関係を明らかにする。
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