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積層制御した二層グラフェンによる黒鉛層間化合物科学の革新

研究課題

研究課題/領域番号 21K18878
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分28:ナノマイクロ科学およびその関連分野
研究機関九州大学

研究代表者

吾郷 浩樹  九州大学, グローバルイノベーションセンター, 教授 (10356355)

研究期間 (年度) 2021-07-09 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2022年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2021年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
キーワード二層グラフェン / インターカレーション / 二次元ナノ空間 / 黒鉛層間化合物 / CVD / グラフェン
研究開始時の研究の概要

黒鉛層間化合物(GIC)は、挿入分子やイオンに大きく依存した興味深い物性などを示すことから長い研究の歴史がある。しかし、これまでの研究はX線回折などのマクロな測定手法に限られていたのに加え、きれいにAB積層した黒鉛をモデルとして議論がなされてきた。
本研究では、研究代表者が開発してきた六員環の方位が制御された単層グラフェンを積層して二層グラフェンとし、積層角度がインターカレーションに与える影響を研究するとともに、この知見を活かして二層グラフェンの超伝導化の可能性について検討する。同時に、最新の分析手法を駆使して、これまでのGIC科学に新たな理解をもたらし、革新的なナノサイエンスを展開していく。

研究成果の概要

黒鉛に分子やイオンを挿入した黒鉛層間化合物(GIC)は、挿入物質に依存して電子・光・磁気物性が著しく変化し、超伝導を含めた興味深い物性が多く観察される。本研究では大面積に合成した二層グラフェンと、最新の電子顕微鏡を用いて、金属塩化物のインターカレーションに関する研究を行った。層間にインターカレーションされた金属塩化物が、様々な準安定構造を形成するとともに、電子線によってダイナミックに構造変化することを見出した。さらに、インターカレーションが二層グラフェンのツイスト角度に依存するという興味深い結果も得た。本成果は長い歴史のあるGIC研究に新たな知見を与え、革新をもたらすものといえる。

研究成果の学術的意義や社会的意義

黒鉛層間化合物(GIC)は多くの興味深い物性を示すことから、長い間、研究が行われてきたが、X線構造回折などでマクロな測定結果に基づいて議論がなされてきた。本研究では二層グラフェンという最新のナノ材料と最先端電子顕微鏡を用いて、ミクロな構造や詳しい機構を明らかにすることができた。本成果は、グラフェンなどの層状物質の二次元空間を舞台にした科学という新たなコンセプトを与えるものであるとともに、リチウムイオン電池やナトリウムイオン電池など今後のエネルギー応用において重要な設計指針をもたらすものである。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (50件)

すべて 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (16件) (うち国際共著 5件、 査読あり 16件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (29件) (うち国際学会 14件、 招待講演 24件) 備考 (2件) 産業財産権 (1件)

  • [国際共同研究] ロスアラモス研究所/ブルックヘブン研究所(米国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] 国立物理研究所(英国)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Data cluster analysis and machine learning for classification of twisted bilayer graphene2023

    • 著者名/発表者名
      Vincent Tom、Kawahara Kenji、Antonov Vladimir、Ago Hiroki、Kazakova Olga
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 201 ページ: 141-149

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2022.09.021

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Near-Threshold Photoemission from Graphene-Coated Cu(110)2023

    • 著者名/発表者名
      Knill Christopher J.、Yamaguchi Hisato、Kawahara Kenji、Wang Gaoxue、Batista Enrique、Yang Ping、Ago Hiroki、Moody Nathan、Karkare Siddharth
    • 雑誌名

      Physical Review Applied

      巻: 19 号: 1 ページ: 014015-014015

    • DOI

      10.1103/physrevapplied.19.014015

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Structural analysis of graphene-capped copper by spectroscopic ellipsometry for humidity reliability assessment2023

    • 著者名/発表者名
      Nakajima Shun、Wasai Yoko、Kawahara Kenji、Nabatova-Gabain Nataliya、Gomasang Ploybussara、Ago Hiroki、Akinaga Hiroyuki、Ueno Kazuyoshi
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 62 号: SC ページ: SC1092-SC1092

    • DOI

      10.35848/1347-4065/acb77a

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Large-area synthesis and transfer of multilayer hexagonal boron nitride for enhanced graphene device arrays2023

    • 著者名/発表者名
      Fukamachi Satoru、Solis-Fernandez Pablo、Kawahara Kenji、Tanaka Daichi、Otake Toru、Lin Yung-Chang、Suenaga Kazu、Ago Hiroki
    • 雑誌名

      Nature Electronics

      巻: 6 号: 2 ページ: 126-136

    • DOI

      10.1038/s41928-022-00911-x

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] 高品質グラフェンのCVD成長と成長過程の可視化技術2022

    • 著者名/発表者名
      AGO Hiroki、TAIRA Takanobu
    • 雑誌名

      表面と真空

      巻: 65 号: 4 ページ: 177-183

    • DOI

      10.1380/vss.65.177

    • ISSN
      2433-5835, 2433-5843
    • 年月日
      2022-04-10
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書 2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Twist Angle-Dependent Molecular Intercalation and Sheet Resistance in Bilayer Graphene2022

    • 著者名/発表者名
      Araki Yuji、Solis-Fernandez Pablo、Lin Yung-Chang、Motoyama Amane、Kawahara Kenji、Maruyama Mina、Gao Yanlin、Matsumoto Rika、Suenaga Kazu、Okada Susumu、Ago Hiroki
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 16 号: 9 ページ: 14075-14085

    • DOI

      10.1021/acsnano.2c03997

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Graphene-based deep-ultraviolet photodetectors with ultrahigh responsivity using chemical vapor deposition of hexagonal boron nitride to achieve photogating2022

    • 著者名/発表者名
      Fukushima Shoichiro、Fukamachi Satoru、Shimatani Masaaki、Kawahara Kenji、Ago Hiroki、Ogawa Shinpei
    • 雑誌名

      Optical Materials Express

      巻: 12 号: 5 ページ: 2090-2090

    • DOI

      10.1364/ome.457545

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Surface etching and edge control of hexagonal boron nitride assisted by triangular Sn nanoplates,2022

    • 著者名/発表者名
      Y. Hsin, P. Solis-Fernandez, H. Hibino, and H. Ago,
    • 雑誌名

      Nanoscale Advances

      巻: 4 号: 18 ページ: 3786-3792

    • DOI

      10.1039/d2na00479h

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Fermi energy dependence of ultrafast photoluminescence from graphene2022

    • 著者名/発表者名
      Inukai Daiki、Koyama Takeshi、Araidai Masaaki、Kawahara Kenji、Ago Hiroki、Kishida Hideo
    • 雑誌名

      Journal of Applied Physics

      巻: 132 号: 13 ページ: 134301-134301

    • DOI

      10.1063/5.0092558

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Machine Learning Determination of the Twist Angle of Bilayer Graphene by Raman Spectroscopy: Implications for van der Waals Heterostructures2022

    • 著者名/発表者名
      Solis-Fernandez Pablo、Ago Hiroki
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 5 号: 1 ページ: 1356-1366

    • DOI

      10.1021/acsanm.1c03928

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Science of 2.5 dimensional materials: paradigm shift of materials science toward future social innovation2022

    • 著者名/発表者名
      Ago Hiroki、Okada Susumu、Miyata Yasumitsu、Matsuda Kazunari、Koshino Mikito、Ueno Kosei、Nagashio Kosuke
    • 雑誌名

      Science and Technology of Advanced Materials

      巻: - 号: 1 ページ: 275-299

    • DOI

      10.1080/14686996.2022.2062576

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 2次元物質から2.5次元物質科学へ2021

    • 著者名/発表者名
      吾郷 浩樹
    • 雑誌名

      応用物理

      巻: 90 号: 10 ページ: 617-622

    • DOI

      10.11470/oubutsu.90.10_617

    • NAID

      130008101103

    • ISSN
      0369-8009, 2188-2290
    • 年月日
      2021-10-05
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Stacking Orientation-Dependent Photoluminescence Pathways in Artificially Stacked Bilayer WS2 Nanosheets Grown by Chemical Vapor Deposition: Implications for Spintronics and Valleytronics2021

    • 著者名/発表者名
      Ji Hyun Goo、Solis-Fernandez Pablo、Erklic Ufuk、Ago Hiroki
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: - 号: 4 ページ: 3717-3724

    • DOI

      10.1021/acsanm.1c00192

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Pinning in a Contact and Noncontact Manner: Direct Observation of a Three-Phase Contact Line Using Graphene Liquid Cells2021

    • 著者名/発表者名
      Hirokawa Sota、Teshima Hideaki、Solis-Fernandez Pablo、Ago Hiroki、Li Qin-Yi、Takahashi Koji
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 37 号: 42 ページ: 12271-12277

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.1c01589

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Coupling and Decoupling of Bilayer Graphene Monitored by Electron Energy Loss Spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Lin Yung-Chang、Motoyama Amane、Solis-Fernandez Pablo、Matsumoto Rika、Ago Hiroki、Suenaga Kazu
    • 雑誌名

      Nano Letters

      巻: 21 号: 24 ページ: 10386-10391

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.1c03689

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Polymorphic Phases of Metal Chlorides in the Confined 2D Space of Bilayer Graphene2021

    • 著者名/発表者名
      Lin Yung‐Chang、Motoyama Amane、Kretschmer Silvan、Ghaderzadeh Sadegh、Ghorbani‐Asl Mahdi、Araki Yuji、Krasheninnikov Arkady V.、Ago Hiroki、Suenaga Kazu
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 33 号: 52 ページ: 2105898-2105898

    • DOI

      10.1002/adma.202105898

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] エレクトロニクス応用を目指した2.5次元物質の研究開発2023

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      第28回 電子デバイス界面技術研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Intercalation of Ca in bilayer graphene and its electrical characteristics2023

    • 著者名/発表者名
      Y. Otsu, P. Solis-Fernandez, J. Pu, Y.-C. Lin, T. Matsunaga, R. Matsumoto, K. Suenaga, T. Takenobu, H. Ago
    • 学会等名
      2023 A3 Seoul Meeting (The 11th International Workshop on 2D Materials)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ナノの世界のものづくり ー2.5次元物質とは?ー2023

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      第5回大野城市ここふるサイエンスカフェ
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 2.5次元材料とは何か? 今、何が必要か?2023

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      研究会「1次元、2次元物質科学の展望と課題」
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] CaをインターカレーションしたCVD二層グラフェンの作製と電気特性2023

    • 著者名/発表者名
      大津柚紀子, Pablo Solis-Fernandez, 蒲江, Yung-Chang Lin, 松永貴子, 松本里香, 末永和知, 竹延大志, 吾郷浩樹
    • 学会等名
      第70回 応用物理学会 春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Science of 2.5 Dimensional Materials2022

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Ago
    • 学会等名
      Users' Meeting of Brookhaven National Laboratory "2D Materials and Beyond (Workshop 7)"
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 二次元物質から「2.5次元物質」の創出へ2022

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      光電相互変換第125委員会 第260回研究会「2次元層状物質のデバイス創出に向けて」
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Science of 2.5-Dimensional Materials: Controlled Growth, Integration, and Applications of 2D Materials2022

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Ago
    • 学会等名
      IUMRS-ICAM2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 二次元物質の魅力とこれからの展望:2.5次元物質科学への展開2022

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      東京大学 第7回CURIEセミナー
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] CVD合成した大面積二層グラフェンへのカルシウムのインターカレーション2022

    • 著者名/発表者名
      大津柚紀子, Solis-Fernandez Pablo, Lin Yung-Chang, 松永貴子, 松本里香, 末永和知, 吾郷浩樹
    • 学会等名
      2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] From 2D materials to 2.5D materials science2022

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      第41回電子材料シンポジウム(EMS41)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] CVD growth, twist angle, and intercalation in bilayer graphene2022

    • 著者名/発表者名
      P. Solis-Fernandez, H. Ago
    • 学会等名
      10th KPS-JSAP Joint Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] グラフェンの合成・物性・応用、そして2.5次元物質への広がり2022

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      炭素材料学会基礎講習会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Twist angle-dependent molecular intercalation and carrier transport in bilayer graphene2022

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Ago
    • 学会等名
      12th A3 Symposium on Emerging Materials
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] From 2D materials to 2.5D materials science2022

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Ago
    • 学会等名
      RPGR2022 (Recent Progress in Graphene and Two-Dimensional Materials Research Conference)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Science of 2.5-Dimensional Materials: Controlled Growth, Integration, and Applications of 2D Materials2022

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Ago
    • 学会等名
      The 2.5D Materials - NANOCARBON joint workshop
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] グラフェンの次元性拡張へ:二層グラフェンの選択成長と二次元ナノ空間、そして積層の科学2022

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      第49回炭素材料学会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Bilayer graphene: CVD growth, machine learning-based analysis, and intercalation2022

    • 著者名/発表者名
      Ago Hiroki
    • 学会等名
      The 9th International Workshop on 2D Materials
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] From two-dimensional materials to 2.5-dimensional materials science(二次元物質から2.5次元物質科学へ)2022

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      第62回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 2.5-Dimensional Materials Science: Controlled Growth, Integration, and Applications of Graphene and h-BN2022

    • 著者名/発表者名
      Ago Hiroki
    • 学会等名
      ISPlasma2022
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 二層グラフェンのツイスト角度に依存した金属塩化物のインターカレーション2022

    • 著者名/発表者名
      荒木勇治, パブロ・ソリス-フェルナンデス, 河原憲治, 吾郷浩樹
    • 学会等名
      2022年第69回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Controlled CVD Growth of High-Quality 2D Layered Materials for Electronic and Photonic Applications2021

    • 著者名/発表者名
      Ago Hiroki
    • 学会等名
      EU Graphene Flagship, 2D Experimental Pilot Line (2D-EPL) workshop "Pioneering 2D materials for the semiconductor industry"
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Controlled synthesis and functionalization of 2D materials for future applications2021

    • 著者名/発表者名
      Ago Hiroki
    • 学会等名
      Device science of 2D organic and inorganic materials: from fundamentals to applications
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Controlled synthesis and modifications of 2D materials for electronic applications2021

    • 著者名/発表者名
      Ago Hiroki
    • 学会等名
      2DMAT2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 2.5 dimensional materials: new frontier of atomic layers2021

    • 著者名/発表者名
      Ago Hiroki
    • 学会等名
      SSDM2021 (2021 International Conference on Solid State Devices and Materials)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Stacking angle-dependent intercalation in bilayer graphene2021

    • 著者名/発表者名
      Yuji Araki, Pablo Solis-Fernandez, Kenji Kawahara, Hiroki Ago
    • 学会等名
      第61回FNTG総合シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 二次元物質の高品質CVD成長とデバイス応用への展開2021

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      第30回 ポリマー材料フォーラム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 二次元物質のCVD成長と機能化2021

    • 著者名/発表者名
      吾郷浩樹
    • 学会等名
      日本学術振興会 分子系の複合電子機能第181委員会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Bilayer graphene: CVD growth, machine learning-based analysis, and intercalation2021

    • 著者名/発表者名
      Ago Hiroki
    • 学会等名
      11th Asian Nanomaterials symposium (A3 Symposium)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 研究室ホームページ

    • URL

      https://www.gic.kyushu-u.ac.jp/ago/

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] 研究室ホームページ

    • URL

      https://www.gic.kyushu-u.ac.jp/ago/index.html

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [産業財産権] 磁気トンネル接合素子及びその製造方法2023

    • 発明者名
      楠瀬宏規, 深町悟, 河原憲治, 吾郷浩樹
    • 権利者名
      楠瀬宏規, 深町悟, 河原憲治, 吾郷浩樹
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2023-027540
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2021-07-13   更新日: 2024-01-30  

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