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ホストーゲスト間電子移動に基づくゲスト応答型多孔性分子格子材料の開発

研究課題

研究課題/領域番号 21K18925
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分32:物理化学、機能物性化学およびその関連分野
研究機関東北大学

研究代表者

宮坂 等  東北大学, 金属材料研究所, 教授 (50332937)

研究期間 (年度) 2021-07-09 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2022年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2021年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
キーワードホスト-ゲスト相互作用 / 電荷移動型錯体格子 / 磁気変換 / 多孔性材料 / ヨウ素 / 酸化還元 / ホストーゲスト相互作用 / ホストーゲスト間相互作用 / 多孔性分子格子 / ゲスト応答 / ホストーゲスト間電子移動 / 格子物性制御 / 生体系擬似反応
研究開始時の研究の概要

本挑戦的研究では、酸化還元活性なゲスト分子に対してホストーゲスト間電子移動を起こす多孔性分子格子を創製することを目的とする。
生体系の高度なシステムに倣い、“物質認識→物質輸送(拡散)→活性点配置→反応(酸化還元反応)→格子物性変化(信号発信)”からなる一連の物質情報伝達システム(化学―物理情報変換システム)を“多孔性分子材料”に擬似し、物質情報伝達過程の“反応”において、ホストーゲスト間電子移動を組み込むことにより、ホストーゲスト間電子移動により格子物性をスイッチする分子格子系を開発し、その局所的電子移動と物性制御の相関を解明する。

研究成果の概要

「特定のゲストに対して電気的・磁気的信号を発信するゲスト応答型多孔性分子材料」の開発を目的として、ホスト-ゲスト間電子移動を起こす多孔性分子格子を創製することを目指した。水車型のルテニウム二核(II,II)錯体(電子ドナー;D)とTCNQ誘導体(電子アクセプター;A)の反応により、一電子移動型D2A型層状MOF(ゲストフリー体はTN = 84 Kの反強磁性体)を開発した。ヨウ素を反応させることにより、常磁性体に変換する磁気相変換を見出した。本系は、加熱脱気することにより元のゲストフリー体に戻る(磁気相スイッチング)。これは、ホスト-ゲスト間電子移動により磁気相変換を実現した初めての例である。

研究成果の学術的意義や社会的意義

「多孔性磁石」は、従来からよく知られた電場・磁場・光・圧力などの物理的な刺激とは異なり、「分子吸脱着」という化学的な刺激により駆動する材料である。化学物質の性質を磁化という物理量に換える、「化学―物理変換」を可能にする材料と言い換えることもできる。本研究における、吸着分子とホスト骨格の間での直接的な電子授受により駆動する可逆磁気相変換は世界初観測であり、新たな駆動原理により「化学物質による物性制御」を実現したという点で、高機能分子デバイスの実現へ向けて、基礎・応用の両面から大変意義深い結果だと考えられる。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (33件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (15件) (うち国際共著 4件、 査読あり 15件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (16件) (うち国際学会 11件、 招待講演 16件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Role of intramolecular hydrogen bonding in the redox chemistry of hydroxybenzoate-bridged paddlewheel diruthenium(II,II) complexes2022

    • 著者名/発表者名
      Kosaka Wataru、Watanabe Yudai、Aliyah Kinanti Hantiyana、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 51 号: 1 ページ: 85-94

    • DOI

      10.1039/d1dt03791a

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Host-Guest Electron Transfer Mechanism for Magnetic and Electronic Modifications in a Redox‐Active Metal-Organic Framework2022

    • 著者名/発表者名
      Zhang Jun、Kosaka Wataru、Kitagawa Yasutaka、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 61 号: 18

    • DOI

      10.1002/anie.202115976

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Crucial Contribution of Polarity for the Bulk Photovoltaic Effect in a Series of Noncentrosymmetric Two-Dimensional Organic-Inorganic Hybrid Perovskites2022

    • 著者名/発表者名
      Huang Po-Jung、Taniguchi Kouji、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 34 号: 10 ページ: 4428-4436

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.2c00094

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Syntheses, Structures, and Properties of Coordination Polymers with 2,5-Dihydroxy-1,4-Benzoquinone and 4,4′-Bipyridyl Synthesized by In Situ Hydrolysis Method2022

    • 著者名/発表者名
      Yamazui Daiki、Uchida Kaiji、Koyama Shohei、Wu Bin、Iguchi Hiroaki、Kosaka Wataru、Miyasaka Hitoshi、Takaishi Shinya
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 7 号: 22 ページ: 18259-18266

    • DOI

      10.1021/acsomega.1c07077

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] High Stabilization of Low Valency in a Homoleptic ortho-Hydroxybenzoate-bridged Paddlewheel Diruthenium(II,II) Complex2022

    • 著者名/発表者名
      Kosaka Wataru、Watanabe Yudai、Itoh Chisa、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 51 号: 7 ページ: 731-734

    • DOI

      10.1246/cl.220195

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Considerations on Gated CO2 Adsorption Behavior in One-Dimensional Porous Coordination Polymers Based on Paddlewheel-Type Dimetal Complexes: What Determines Gate-Opening Temperatures?2022

    • 著者名/発表者名
      Kosaka Wataru、Zhang Jun、Watanabe Yudai、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 61 号: 32 ページ: 12698-12707

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.2c01734

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Chiral weak ferromagnets formed in one-dimensional organic-inorganic hybrid manganese chloride hydrates2022

    • 著者名/発表者名
      Taniguchi Kouji、Huang Po-Jung、Kimura Shojiro、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 51 号: 44 ページ: 17030-17034

    • DOI

      10.1039/d2dt02928f

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ionicity Diagrams for Electron-Donor and -Acceptor Metal?Organic Frameworks: DA Chains and D2A Layers Obtained from Paddlewheel-Type Diruthenium(II,II) Complexes and Polycyano-Organic Acceptors2021

    • 著者名/発表者名
      Sekine Yoshihiro、Nishio Masaki、Shimada Tomoka、Kosaka Wataru、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 号: 5 ページ: 3046-3056

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.0c03335

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Chirality-Dependent Circular Photogalvanic Effect in Enantiomorphic 2D Organic-Inorganic Hybrid Perovskites2021

    • 著者名/発表者名
      Po-Jung Huang, Kouji Taniguchi, Masato Shigefuji, Takatsugu Kobayashi, Masakazu Matsubara, Takao Sasagawa, Hiroyasu Sato, Hitoshi Miyasaka
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 33 号: 17 ページ: 2008611-2008611

    • DOI

      10.1002/adma.202008611

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Magnet creation by guest insertion into a paramagnetic charge-flexible layered metal-organic framework2021

    • 著者名/発表者名
      Jun Zhang, Wataru Kosaka, Hiroyasu Sato, Hitoshi Miyasaka
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 143 号: 18 ページ: 7021-7031

    • DOI

      10.1021/jacs.1c01537

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Magneto-Electric Directional Anisotropy in Polar Soft Ferromagnets of Two-Dimensional Organic-Inorganic Hybrid Perovskites2021

    • 著者名/発表者名
      K. Taniguchi, M. Nishio, N. Abe, P.-J. Huang, S. Kimura, T. Arima, H. Miyasaka
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 号: 26 ページ: 14350-14354

    • DOI

      10.1002/anie.202103121

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Guest-selective and reversible magnetic phase switching in a pseudo-pillared-layer porous magnet2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshino Haruka、Tomokage Narumi、Mishima Akio、Le Ouay Benjamin、Ohtani Ryo、Kosaka Wataru、Miyasaka Hitoshi、Ohba Masaaki
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 57 号: 42 ページ: 5211-5214

    • DOI

      10.1039/d1cc01526e

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Magnetic Phase Switching Performance in an Fe-Tetraoxolene-Layered Metal-Organic Framework via Electrochemical Cycling2021

    • 著者名/発表者名
      Chen Jian、Taniguchi Kouji、Sekine Yoshihiro、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 号: 13 ページ: 9456-9460

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c00576

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tunable Synchronicity of Molecular Valence Tautomerism with Macroscopic Solid‐Liquid Transition by Molecular Lattice Engineering2021

    • 著者名/発表者名
      Chida Mayumi、Takahashi Satoru、Konishi Ryunosuke、Matsumoto Takeshi、Nakada Akinobu、Wakizaka Masanori、Kosaka Wataru、Miyasaka Hitoshi、Chang Ho‐Chol
    • 雑誌名

      Chemistry- A European Journal

      巻: 27 号: 66 ページ: 16354-16366

    • DOI

      10.1002/chem.202103090

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Charge Manipulation in Metal-Organic Frameworks: Toward Designer Functional Molecular Materials2021

    • 著者名/発表者名
      Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 94 号: 12 ページ: 2929-2955

    • DOI

      10.1246/bcsj.20210277

    • NAID

      130008144714

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 多孔性錯体格子材料と物性科学―低次元金属錯体格子の電荷とスピンを操る2022

    • 著者名/発表者名
      宮坂 等
    • 学会等名
      熊本大学講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Phase Swichable Porous Magnets2022

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC8)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Manipulation of Charge and Spin in Metal-Organic Frameworks2022

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      The 73rd Yamada Conference and IMR International Symposium 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Manipulation of Charge and Spin in Metal-Organic Frameworks2022

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      IROAST International Symposium: Japn-Korea International Joint Symposium
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Switchable Porous Magnets (1): Inter-layer distance dependency in porous layered magnets tuned by common gas adsorptions2022

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      Spins in Molecular System: Experiment, Theory and Application-II (SiM-2)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Switchable Porous Magnets (2): Manipulation of Charge and Spin in Metal-Organic Frameworks2022

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      2nd Asian Conference on Molecular Magnetism (ACMM II)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Switchable Porous Magnets (3): Paramagnetic O2 mediates magnetic long-range ordering2022

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      Modern Trends in Molecular Magnetism (MTMM 3)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Switchable Porous Magnets: Manipulation of Charge and Spin in Metal-Organic Frameworks2022

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      2022 Nankai Mini-Symposium on Advanced Materials
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 多孔性錯体格子材料と物性科学2022

    • 著者名/発表者名
      宮坂等
    • 学会等名
      分子研研究会「エネルギー科学の最前線:階層横断的な理解に向けて」
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Manipulation of Charge and Spin in Metal-Organic Frameworks2021

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      2021 Nankai International Mini-Symposium on Advanced Materials
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Phase Switchable Porous Magnets2021

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      17th International Conference on Molecule-Based Magnets 2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 金属錯体格子の電荷とスピンを操る2021

    • 著者名/発表者名
      宮坂等
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 低次元金属錯体格子で電荷とスピンを操る2021

    • 著者名/発表者名
      宮坂等
    • 学会等名
      日本磁気学会・スピントロニクス専門研究会「化学におけるスピン材料」
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 金属錯体格子における化学―物理情報変換設計2021

    • 著者名/発表者名
      宮坂等
    • 学会等名
      167.東京大学物性研究所短期研究会「分子性固体研究の拡がり:新物質と新現象」
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Dynamic electronic states in Fe-tetraoxolene honeycomb networks2021

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      Pcifichem2021 Pacifichem Symposium #245 “Frontiers of Molecular Magnetism”
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Phase switchable porous magnets2021

    • 著者名/発表者名
      Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      Pcifichem2021 Pacifichem Symposium #232 “Advanced multifunctional molecular materials based on dynamic spin”
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 宮坂研HP

    • URL

      http://www.miyasaka-lab.imr.tohoku.ac.jp/index.html

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [備考] 宮坂研HP

    • URL

      http://www.miyasaka-lab.imr.tohoku.ac.jp

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書

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公開日: 2021-07-13   更新日: 2024-01-30  

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