• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 前のページに戻る

有機分子基板に均一担持した金属間化合物ナノクラスター電極触媒の精密創製と活性評価

研究課題

研究課題/領域番号 21K18939
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分32:物理化学、機能物性化学およびその関連分野
研究機関慶應義塾大学

研究代表者

中嶋 敦  慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (30217715)

研究期間 (年度) 2021-07-09 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2022年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2021年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
キーワードナノクラスター電極触媒 / 金属間化合物 / 有機分子基板 / 担体表面 / ナノクラスター / 電極触媒 / 構造活性相関
研究開始時の研究の概要

既報の溶液還元法や原子共蒸着法での触媒作成の不均一性を解決するため、高出力インパルスマグネトロンスパッタリングによる高強度ナノクラスター生成法を用いて、金属間化合物の合金ナノクラスターを対象に、構成原子数と組成を精密に分離して担体表面上に担持して触媒を創成する方法を構築する。担体表面に予め有機分子蒸着を施し、分子間相互作用の局所性によって触媒の表面拡散の抑制と適切な有機分子の選択による電極触媒の活性化を実現する。この電極触媒を用いて、二酸化炭素還元反応などにおける電極触媒の活性を、X線光電子分光法による構造と電子物性と併せて評価し、ナノクラスター触媒の活性と構造、電子物性の相関を解明する。

研究成果の概要

気相合成したパラジウムや白金ナノクラスター、ならびに、白金とテルビウムの合金のナノクラスターを精密に原子数、組成を単一化して有機基板に蒸着し、酸素などの気体分子との反応性をX線光電子分光などによって評価した。有機分子の種類を電子供与性や電子受容性に変えることで、担持基板の電荷特性を変化させたところ、金属ナノクラスターの酸素気体との反応性が担持基板によって制御できることがわかった。この成果は、金属ナノクラスターの触媒活性に対する基板効果を、有機分子修飾によって均一化する意義として示したもので、構成金属原子数と組成が精密に制御された金属ナノクラスター担持触媒の新しい分子科学を示した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

表面に予め有機分子蒸着を施すことで担体表面上での均一性を向上させ、分子間相互作用によって触媒の表面拡散の抑制と適切な有機分子による電荷制御で、元素の複合化による合金化と併せて、ナノクラスター触媒の活性化を実現した。この研究は表面担持された合金ナノクラスターに対して基板の担持効果の位置づけを解明し、パラジムや白金、および、その合金ナノクラスターの触媒作用機構を分子論に基づいて理解することに基礎を与えるものである。この成果によって、表面担持ナノクラスターの触媒活性を制御する方策の1つが得られたもので、パラジウムや白金などの希少元素に対して、少ない原子数のナノクラスター触媒が活用される道を拓いた。

報告書

(3件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2023 2022 2021 その他

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 1件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (15件) (うち国際学会 4件、 招待講演 3件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Two-Photon Photoemission Spectroscopy and Microscopy for Electronic and Plasmonic Characterizations of Molecularly Designed Organic Surfaces2023

    • 著者名/発表者名
      Shibuta Masahiro、Nakajima Atsushi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 14 号: 13 ページ: 3285-3295

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.3c00043

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Molecularly Designed Cluster?Surface Interaction for Halogen-like and Alkali-like Metal-Encapsulating Silicon Cage Superatoms on n- and p-Type Organic Substrates2022

    • 著者名/発表者名
      Kamoshida Toshiaki、Shibuta Masahiro、Ohta Tsutomu、Eguchi Toyoaki、Nakajima Atsushi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 号: 26 ページ: 10889-10899

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c02196

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Spectroscopic imaging of photoexcited states at a polycrystalline copper metal surface via two-photon photoelectron emission microscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Shibuta Masahiro、Nakajima Atsushi
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 804 ページ: 139909-139909

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2022.139909

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Superatom Generation and Deposition of Alkali-like Ta@Si<sub>16</sub> and Halogen-like Al<sub>13</sub> via Atomic Aggregation2022

    • 著者名/発表者名
      Inoue Tomoya、Ichikawa Takumi、Matsunaga Kimika、Birumachi Ryuki、Nakamura Kanata、Nakajima Atsushi
    • 雑誌名

      Journal of The Electrochemical Society

      巻: 169 号: 10 ページ: 102511-102511

    • DOI

      10.1149/1945-7111/ac9a0a

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Size-Dependent Oxidative Stability of Silicon Nanoclusters Mixed with a Tantalum Atom2022

    • 著者名/発表者名
      Shibuta Masahiro、Huber Maximilian、Kamoshida Toshiaki、Terasaka Kazuya、Hatanaka Miho、Niedner-Schatteburg Gereon、Nakajima Atsushi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 号: 9 ページ: 4423-4432

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c10895

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Al13- and B@Al12- superatoms on a molecularly decorated substrate2022

    • 著者名/発表者名
      Shibuta Masahiro、Inoue Tomoya、Kamoshida Toshiaki、Eguchi Toyoaki、Nakajima Atsushi
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 13 号: 1 ページ: 1336-1336

    • DOI

      10.1038/s41467-022-29034-9

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Plasmonic Silver Nanoclusters for Sensitizing Surface Plasmon Polaritons Propagating at Buried Organic/Metal Interfaces2022

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      Symposium on Cluster Surface Interaction (CSI2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Nucleation and Growth of Small Atomic Aggregates into Superatom Nanoclusters2022

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      The 241st Spring Electrochemical Society Meeting
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Oxidation Reactivities of Two Ta@Si16 and B@Al12 Superatoms on an Organic Substrate2022

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      Symposium on Size Selected Clusters (S3C)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Study on the chemical reactivity of boron-doped aluminum nanoclusters supported on organic surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      INOUE, Tomoya; NAKAJIMA, Atsushi
    • 学会等名
      第37回化学反応討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Electronic states and reactivities of palladium nanoclusters on organic substrates2022

    • 著者名/発表者名
      SHINOMIYA, Koh; INOUE, Tomoya; NAKAJIMA, Atsushi
    • 学会等名
      第37回化学反応討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 8,9族原子内包シリコンケージナノクラスターの有機表面上における化学的特性2022

    • 著者名/発表者名
      市川 琢己,寺坂 一也,中嶋 敦
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 有機基板上にソフトランディングさせた単一サイズ銀ナノクラスターの局在表面プラズモン共鳴2022

    • 著者名/発表者名
      溝口 凱斗,井上 朋也,渋田 昌弘,中嶋 敦
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 燃料電池正極の酸素還元反応におけるPt-Tb合金ナノクラスター触媒の活性評価2022

    • 著者名/発表者名
      松永 季実果,中嶋 敦
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 単一組成の白金パラジウム合金ナノクラスターを電極触媒とする酸素還元反応における活性評価2022

    • 著者名/発表者名
      美留町 竜輝,松永 季実果,中嶋 敦
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 二光子光電子顕微分光による電子励起状態の局所観測2022

    • 著者名/発表者名
      渋田昌弘, 中嶋敦
    • 学会等名
      第16回 表面・界面スペクトロスコピー 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 気相ナノクラスターを用いた機能表面科学の開拓2022

    • 著者名/発表者名
      中嶋敦, 渋田昌弘, 井上朋也
    • 学会等名
      第16回 表面・界面スペクトロスコピー 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 有機表面上に担持された13族超原子の化学的反応性2022

    • 著者名/発表者名
      井上朋也、中嶋 敦
    • 学会等名
      日本化学会 第102 春季年会(2022)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 有機基板とサイズによる表面担持されたアルミニウムナノクラスターの反応性制御2021

    • 著者名/発表者名
      井上 朋也,渋田 昌弘,中嶋 敦
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 有機分子基板上に担持したパラジウムナノクラスターの電荷状態と反応性2021

    • 著者名/発表者名
      四ノ宮 康,井上 朋也,中嶋 敦
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Superatom Chemistry of Metal-Encapsulating Silicon Cage Nanoclusters2021

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Nakajima
    • 学会等名
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [備考] 研究室ホームページ

    • URL

      http://chem.keio.ac.jp/nakajima-lab/index.html

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2021-07-13   更新日: 2024-01-30  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi