| 研究課題/領域番号 |
21K18970
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| 研究種目 |
挑戦的研究(萌芽)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
中区分34:無機・錯体化学、分析化学およびその関連分野
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| 研究機関 | 名古屋大学 (2023)
北海道大学 (2021-2022) |
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研究代表者 |
土方 優 名古屋大学, 未来社会創造機構, 特任准教授 (70622562)
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| 研究期間 (年度) |
2021-07-09 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2023年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2022年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2021年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
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| キーワード | 自己集積 / 理論計算 / 多孔性配位高分子 / 配位高分子 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
金属と有機配位子から構成される配位高分子の複雑な自己集積過程はいまだ未解明であり、わずかな合成条件の違いによって組み上がる集積構造が異なってしまう。そこで、網羅的探索計算によって、配位高分子の自己集積過程（骨格形成過程）の原子レベルでの理解を目指す。
本課題の知見から、自己集積という現象に対する一般原理に迫るとともに、多様な機能を有する配位高分子に真の意味での設計性を付与し、機能設計可能な材料群へと昇華させる。
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| 研究成果の概要 |
本課題では金属イオンと有機配位子の自己集積で組み上がる配位高分子の自己集積過程を理論計算による網羅的探索で解明することを目的に研究を行った．特に，配位高分子の構成要素（ビルディングユニット）の集積過程に関し以下の点を解明した．
１．エネルギー障壁の低い平衡反応過程が中間状態として存在し，その中間状態を経てユニットが形成する．２．金属種が異なるとユニット前駆体の安定性も異なり，溶媒分子によるユニット前駆体の安定化や溶媒分子と配位子の交換反応が重要など，形成されるユニット構造は同形でもその形成過程や決定因子は異なる．
これらは合成実験では感覚的にしか捉えられておらず，理論計算によって初めて解明できた．
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
本理論研究における結果は，配位高分子の合成研究において感覚的に捉えられていた反応機構を明らかにするだけでなく，組み上がる骨格は同形であっても金属種によって骨格形成の中間体の安定性が異なり，結果として骨格形成過程も異なることまで明らかにした．これによって，今まで自己集積としてのみ説明してきた反応過程の理解が進み，配位高分子合成の真の設計指針に資する知見を与えるものである．
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