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単原子金属触媒形成によるCeO2不安定結晶面の安定化と新規触媒機能発現

研究課題

研究課題/領域番号 21KK0085
研究種目

国際共同研究加速基金(国際共同研究強化(B))

配分区分基金
審査区分 中区分27:化学工学およびその関連分野
研究機関東北大学

研究代表者

横 哲  東北大学, 材料科学高等研究所, 講師 (80807339)

研究期間 (年度) 2021-10-07 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
11,310千円 (直接経費: 8,700千円、間接経費: 2,610千円)
2023年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
2022年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
2021年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
キーワードCeO2 (100) / Pt-CeO2 / 単原子金属触媒 / ナノサイズ効果 / メタン改質 / その場X線吸収分光 / NSLS II / 第一原理計算 / 単原子触媒 / 超臨界水熱合成 / セリウム酸化物 / 露出面制御 / 超臨界水熱法 / 触媒反応 / 面制御ナノ粒子 / 放射光 / 超臨界有機修飾法
研究開始時の研究の概要

本研究では、東北大で精密合成されたCeO2(100)ナノ粒子を用いて、米国のグループと共同し、金属触媒付着の結晶面依存性とそれによる不安定面の安定化効果を解明する。また、欠損構造を専門とする英国の物理学グループと共同し、計算科学による原理解明を行う。この共同研究により、金属酸化物の不安定結晶面上での金属触媒原子の振る舞いを明らかにすることで、ナノ粒子の特性を最大限に活かした触媒合成法の開発を行う

研究実績の概要

本年度は、昨年度末に米国に渡航し、NSLSIIで放射光その場実験を行った結果について解析を行い、オンラインも活用して議論を進めた。その場XAFS測定によって(100)面が露出したCeO2について酸化・還元処理を行うことでPtの担持状態に大きな差異を生じることを明らかにし、それによって反応特性にと触媒の繰り返し特性が大きく変わる様子を明らかにした。
また、追加実験として日本で触媒の繰り返し特性を評価し、米国でDRIFT測定を行った。CeO2の酸化還元による表面状態の変化を捉えるため、CO2を導入しながらDRIFT測定を行い、その吸着・脱着挙動の差異を明らかにした。また、Pt担持を行った触媒に対してCOを導入しながらDRIFT測定を行うことで、Ptの化学状態と分散状態を議論した。
また、本年度は英国に渡航し、ナノCeO2のモデリング手法について議論し新規な手法を取り入れて計算を開始した。ナノ粒子を考慮するために原子数の多い大型計算を行う必要があり、力場を用いた計算を導入し、Ce3+およびCe4+の状態が局所構造に反映されていることを確認した。
上記の、実験及びシミュレーション結果を統合的に解析し、論文発表に向けて議論を行った。まず、CeO2の酸化還元処理による表面状態の違いについてまとめた。また、それらの前処理をすることによって、Pt触媒が、CeO2(100)面上でどのように分散し、どのような表面構造をとるかについて明らかにし、それが触媒活性にと安定性にどのように影響するかをまとめた。上記の成果を、それぞれ国際誌に投稿した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

本研究課題の成果を纏めることができ、論文投稿を行うことができた。また結果として、当初想定した以上に興味深い差異が表面構造に確認され、それが触媒性能にも影響することが分かった。

今後の研究の推進方策

今後は、これまでに行った実験及びシミュレーションの解析をさらに進めつつ追加実験を行い、追加で論文発表を行う。

報告書

(3件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 3件、 招待講演 2件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] Stony Brook University(米国)

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [国際共同研究] University College London(英国)

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Effect of Exposed Facets and Oxidation State of CeO2 Nanoparticles on CO2 Adsorption and Desorption2024

    • 著者名/発表者名
      Seong, G., Yoko, A., Tomai, T., Naka, T., Wang H., Frenkel, A.I., Adschiri, T.
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering

      巻: ACCEPTED

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] DEVELOPMENT OF ULTRA SMALL METAL OXIDE NANOPARTICLES USING CONTINUOUS FLOW REACTOR2023

    • 著者名/発表者名
      Akira Yoko
    • 学会等名
      The 8th International Solvothermal and Hydrothermal Association Conference
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 金属酸化物超微細ナノ粒子の連続水熱合成法開発2023

    • 著者名/発表者名
      横 哲, 千葉 信孝, 尾村 悠希, 成 基明, 笘居 高明, 阿尻 雅文
    • 学会等名
      化学工学会第88年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Supercritical hydrothermal synthesis of facet controlled iron oxide nanoparticles by organic modification2022

    • 著者名/発表者名
      Yoko, A., Watanabe, Y., Seong, G., Tomai, T., Adschiri, T.
    • 学会等名
      The 12th International Conference on Supercritical Fluids (Supergreen2022)
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Facet Engineering of Iron Oxide by Hydrothermal Organic Modification2021

    • 著者名/発表者名
      Yoko, A., Watanabe, Y., Seong, G.,Tomai, T., Adschiri, T.
    • 学会等名
      The 7th International Solvothermal and Hydrothermal Association Conference, ISHA 2021, Virtual Conference
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 阿尻研究室ホームページ

    • URL

      https://www.wpi-aimr.tohoku.ac.jp/ajiri_labo/achievement/paper.html

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [備考] 阿尻研究室ホームページ

    • URL

      https://www.wpi-aimr.tohoku.ac.jp/ajiri_labo/index.html

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書

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公開日: 2021-10-22   更新日: 2024-12-25  

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