研究課題/領域番号 |
21KK0085
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研究種目 |
国際共同研究加速基金(国際共同研究強化(B))
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配分区分 | 基金 |
審査区分 |
中区分27:化学工学およびその関連分野
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研究機関 | 東北大学 |
研究代表者 |
横 哲 東北大学, 材料科学高等研究所, 講師 (80807339)
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研究期間 (年度) |
2021-10-07 – 2024-03-31
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研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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配分額 *注記 |
11,310千円 (直接経費: 8,700千円、間接経費: 2,610千円)
2023年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
2022年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
2021年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
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キーワード | CeO2 (100) / Pt-CeO2 / 単原子触媒 / 超臨界水熱合成 / メタン改質 / その場X線吸収分光 / NSLS II / 第一原理計算 / セリウム酸化物 / 露出面制御 / 超臨界水熱法 / 単原子金属触媒 / 触媒反応 / 面制御ナノ粒子 / 放射光 / 超臨界有機修飾法 |
研究開始時の研究の概要 |
本研究では、東北大で精密合成されたCeO2(100)ナノ粒子を用いて、米国のグループと共同し、金属触媒付着の結晶面依存性とそれによる不安定面の安定化効果を解明する。また、欠損構造を専門とする英国の物理学グループと共同し、計算科学による原理解明を行う。この共同研究により、金属酸化物の不安定結晶面上での金属触媒原子の振る舞いを明らかにすることで、ナノ粒子の特性を最大限に活かした触媒合成法の開発を行う
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研究実績の概要 |
本研究課題では、金属触媒を高分散に金属酸化物ナノ粒子表面に担持する手法の開発を行っている。東北大学において、結晶面が制御されたセリウム酸化物(CeO2)ナノ粒子をグラムオーダーで作製する手法を検討した。流通式反応装置や回分式反応装置を用いて10 nm以下で、(100)面を露出したキュービック状の粒子を合成した。また、CeO2にCrやSmなどの異種元素をドープした粒子の合成を行った。合成した粒子について、CeO2の酸化還元度をコントロールすることで、高分散担持が実現することが分かった。酸化還元度を制御して合成したPt担持CeO2は、米国のグループに送付し、高温場でのDRIFT(拡散反射赤外分光)により、詳細にPt担持の化学状態を分析した。その結果、同じCeO2でも還元した状態でPtを載せた場合には化学状態が異なることが明らかとなった。さらに、研究代表者は、米国のBrook Heaven National LaboratoryのNSLS IIに出張し、Stonybrook Universityの共同研究者らと、メタン改質反応その場XAFS実験を行った。CeO2を還元前処理してから、Ptを担持したPt-CeO2は、酸化前処理をしたサンプルと比較し、高活性であり、かつ反応繰り返し特性にも優れていることが分かり、その際の化学状態の特徴がXAFSスペクトルにより明らかとなった。英国のグループと議論し、CeO2表面のモデルについて第一原理計算を行い、Ptの吸着エネルギーやPt周囲の酸素欠損生成エネルギーを取得した。以上のように、本年度は、オンライン会議やサンプルのやり取りを行うことに加えて、米国に一度渡航する機会を得て、研究を進捗させることができた。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
本年度は、オンライン会議やサンプルのやり取りを行うことに加えて、米国に一度渡航する機会を得て、研究を進捗させることができた。三者の特徴を活かした連携が構築でき、独自の触媒調整法の開発とその原子レベルの構造の理解が進んだ。現在追加実験を行うとともに論文発表に向けて成果のまとめを進めることができている。
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今後の研究の推進方策 |
2023年度は、NSLSIIに研究代表者が実験責任者として、申請を行っている。ビームタイムに合わせて米国に出張し、追加実験や新たなサンプルについての測定を行う計画である。また、論文での成果発表に向けて、英国にも出張し、議論を進める計画である。東北大学においては、酸素移動度の極めて高いCeO2-ZrO2ナノ粒子の合成や、2~7 nmの範囲で厳密にサイズを制御したサンプルの合成を行い、これまでにない超微細領域での単原子触媒の可能性を検討する。
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