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糖鎖導入を鍵とする高機能バイオベース高分子材料の開発

研究課題

研究課題/領域番号 21KK0096
研究種目

国際共同研究加速基金(国際共同研究強化(B))

配分区分基金
審査区分 中区分35:高分子、有機材料およびその関連分野
研究機関北海道大学

研究代表者

磯野 拓也  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (70740075)

研究分担者 田島 健次  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (00271643)
佐藤 敏文  北海道大学, 工学研究院, 教授 (80291235)
研究期間 (年度) 2021-10-07 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
19,110千円 (直接経費: 14,700千円、間接経費: 4,410千円)
2024年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2023年度: 6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2022年度: 6,630千円 (直接経費: 5,100千円、間接経費: 1,530千円)
2021年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
キーワードバイオベース高分子 / 多糖 / オリゴ糖 / ブロック共重合体
研究開始時の研究の概要

糖類を原料としたバイオベース高分子材料の開発は、炭素循環社会や持続可能社会の構築に向けて意義深い。本研究は糖類そのものの機能を最大限に活用したバイオベース高分子材料の創出を目的とする。本研究の革新性は、糖鎖と合成高分子鎖をブロック共重合体の形でハイブリッド化することで、再生可能資源由来・生分解性という特徴に加え、糖鎖間の強固な会合力とミクロ相分離による秩序構造形成という相乗効果を材料設計の基軸に取り入れる点にある。日仏台の3か国共同体制によって本課題に挑むことで、幅広い材料特性をカバーするバイオベース高分子材料を開発する。

研究実績の概要

本研究は、日仏台の3か国共同体制によって、糖鎖をバイオベース原料ならびに機能発現部位として活用することで、高強度・高靭性バイオベース高分子材料を創出することを目的としている。本年度は下記について主に検討を行った。
①相溶化剤としての応用:昨年度までの検討により、ABAやA2BA2型(Aブロック=アセチルセルロースオリゴ糖、Bブロック=ポリカプロラクトン(PCL))が酢酸セルロース(CTA)/PCLブレンド系に対して優れた相溶可剤となることを見出していた。引張試験から、相溶化剤を添加したブレンドは高いヤング率を示すという興味深い結果を得た。熱分析とX線回折を行ったところ、相溶化剤の添加によってCTAとPCL両方の結晶化度が向上することがわかり、その結果としてヤング率が向上したと考えられる。また、ブレンドのモルフォロジーを評価したところ、予想に反して、相溶化剤の添加はPCLドメインの微分散化にほとんど寄与しないことがわかった。したがって、力学特性が向上した要因はPCLドメインの微分散化ではなく、界面の接着性向上が大きく寄与していると考えられる。
②PCLの物性改善への応用:PCLとオリゴ糖からなるブロック共重合体をPCLへ添加することで、力学強度に劣るPCLを強靭化する試みを行った。PCL/ブロック共重合体の二元系ブレンドを調製し、引張試験を行ったところ、オリゴ糖の重量分率がわずか1~2%程度にもかかわらず、PCL単体に比較してヤング率や降伏応力が向上することが判明した。
以上に加えて、海外共同研究者であるBorsali(フランス)、Chen(台湾)およびChiu(台湾)らそれぞれとオンラインまたは対面でミーティングを開催した。また、Chiuらのグループに学生を派遣し、関連実験を行った。さらに、Borsaliが所属する研究機関に博士課程学生とともに滞在し、関連の実験を行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

当初の主なターゲットであった糖鎖ベースブロック共重合体によるバイオベースエラストマーの創出にとどまらず、多糖樹脂に対する相溶化剤や生分解性樹脂の物性向上剤としての応用の可能性を見出した。また、海外共同研究者との共同研究も進み、複数の論文執筆に向けて議論を進めている。以上より、当初の計画以上に進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

これまでの検討においては、オリゴ糖鎖としてマルトオリゴ糖かセルロースオリゴ糖、ソフトセグメント鎖としてポリカプロラクトンかポリデカノラクトンを用いていたが、今後はそれらの範囲を広げ、多様な組み合わせのブロック共重合体の合成・材料応用を検討する。また、得られた材料の生分解性評価も進め、材料物性と生分解性の両立が可能な材料設計指針を導く。

報告書

(3件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 研究成果

    (41件)

すべて 2024 2023 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (6件) 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 5件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (22件) (うち国際学会 5件、 招待講演 3件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] 植物高分子研究所(フランス)

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [国際共同研究] 国立清華大学(台湾)/国立台湾科技大学(台湾)(その他の国・地域)

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      2023 実施状況報告書
  • [国際共同研究] 植物高分子研究所(フランス)

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      2022 実施状況報告書
  • [国際共同研究] 国立清華大学(台湾)/国立台湾科技大学(台湾)(その他の国・地域)

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      2022 実施状況報告書
  • [国際共同研究] 国立清華大学/国立台湾科技大学(その他の国・地域)

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      2021 実施状況報告書
  • [国際共同研究] CERMAV-CNRS(フランス)

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Acetyl Cellooligosaccharide-Based Block Copolymers for Toughening Cellulose Triacetate/Poly(ε-caprolactone) Biodegradable Blends2024

    • 著者名/発表者名
      Katsuhara Satoshi、Tsuji Yuki、Sunagawa Naoki、Igarashi Kiyohiko、Takahashi Kenji、Yamamoto Takuya、Li Feng、Tajima Kenji、Isono Takuya、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering

      巻: 12 号: 8 ページ: 3025-3033

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.3c06411

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Crystallinity improvements in cellulose II after multiple posttreatment cycles with a dilute NaOH solution2024

    • 著者名/発表者名
      Kugo Yuki、Nomura Satoshi、Isono Takuya、Fujiwara Masashi、Satoh Toshifumi、Tani Hirofumi、Erata Tomoki、Tajima Kenji
    • 雑誌名

      Polymer Journal

      巻: - 号: 5 ページ: 517-527

    • DOI

      10.1038/s41428-024-00890-0

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Elucidating the structural changes of cellulose molecules and dynamics of Na ions during the crystal transition from cellulose I to II in low temperature and low concentration NaOH solution2024

    • 著者名/発表者名
      Kugo Yuki、Nomura Satoshi、Isono Takuya、Sato Shin-ichiro、Fujiwara Masashi、Satoh Toshifumi、Tani Hirofumi、Erata Tomoki、Tajima Kenji
    • 雑誌名

      Carbohydrate Polymers

      巻: 332 ページ: 121907-121907

    • DOI

      10.1016/j.carbpol.2024.121907

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ultrasmall 3D network morphologies from biobased sugar-terpenoid hybrid block co-oligomers in the bulk and the thin film states2024

    • 著者名/発表者名
      Lee Chaehun、Ree Brian J.、Chen Kai、Komaki Ryoya、Katsuhara Satoshi、Yamamoto Takuya、Borsali Redouane、Tajima Kenji、Chen Hsin-Lung、Satoh Toshifumi、Isono Takuya
    • 雑誌名

      Giant

      巻: 17 ページ: 100211-100211

    • DOI

      10.1016/j.giant.2023.100211

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Preparation and characterization of carboxymethylated Aureobasidium pullulans β-(1→3, 1→6)-glucan and its in vitro antioxidant activity2023

    • 著者名/発表者名
      Kono Hiroyuki、Hara Hideyuki、Iijima Kokoro、Fujita Sayaka、Kondo Nobuhiro、Hirabayashi Katsuki、Isono Takuya、Ogata Makoto
    • 雑誌名

      Carbohydrate Polymers

      巻: 322 ページ: 121357-121357

    • DOI

      10.1016/j.carbpol.2023.121357

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tunable structure of chimeric isomaltomegalosaccharides with double α-(1→4)-glucosyl chains enhances the solubility of water-insoluble bioactive compounds2023

    • 著者名/発表者名
      Lang Weeranuch、Tagami Takayoshi、Kumagai Yuya、Tanaka Seiya、Kang Hye-Jin、Okuyama Masayuki、Saburi Wataru、Mori Haruhide、Hira Tohru、Lee Chaehun、Isono Takuya、Satoh Toshifumi、Hara Hiroshi、Kurokawa Takayuki、Sakairi Nobuo、Yuguchi Yoshiaki、Kimura Atsuo
    • 雑誌名

      Carbohydrate Polymers

      巻: 319 ページ: 121185-121185

    • DOI

      10.1016/j.carbpol.2023.121185

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of degree of substitution on the microphase separation and mechanical properties of cellooligosaccharide acetate-based elastomers2023

    • 著者名/発表者名
      Katsuhara, S., Takagi, Y., Sunagawa, N., Igarashi, K., Takeuchi, Y., Takahashi, K., Yamamoto, T., Tajima, K., Isono, T., and Satoh, T.
    • 雑誌名

      Carbohydr. Polymers

      巻: - ページ: 120976-120976

    • DOI

      10.1016/j.carbpol.2023.120976

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Fabrication of Ultrafine, Highly Ordered Nanostructures Using Carbohydrate-Inorganic Hybrid Block Copolymers2022

    • 著者名/発表者名
      Nishimura Taiki、Katsuhara Satoshi、Lee Chaehun、Ree Brian J.、Borsali Redouane、Yamamoto Takuya、Tajima Kenji、Satoh Toshifumi、Isono Takuya
    • 雑誌名

      Nanomaterials

      巻: 12 号: 10 ページ: 1653-1653

    • DOI

      10.3390/nano12101653

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Tailored Solid-State Carbohydrate Nanostructures Based on Star-Shaped Discrete Block Co-Oligomers2022

    • 著者名/発表者名
      Isono Takuya、Komaki Ryoya、Kawakami Nao、Chen Kai、Chen Hsin-Lung、Lee Chaehun、Suzuki Kazushige、Ree Brian J.、Mamiya Hiroaki、Yamamoto Takuya、Borsali Redouane、Tajima Kenji、Satoh Toshifumi
    • 雑誌名

      Biomacromolecules

      巻: 23 号: 9 ページ: 3978-3989

    • DOI

      10.1021/acs.biomac.2c00813

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Self-Assembly Behavior of Sugar-Based Block Copolymers in the Complex Phase Window Modulated by Molecular Architecture and Configuration2022

    • 著者名/発表者名
      Chen Kai、Chen Chun-Yu、Chen Hsin-Lung、Komaki Ryoya、Kawakami Nao、Isono Takuya、Satoh Toshifumi、Hung Du-Yuan、Liu Ying-Ling
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 56 号: 1 ページ: 28-39

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.2c01929

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Self-assembly of carbohydrate-based block copolymer systems: glyconanoparticles and highly nanostructured thin films2022

    • 著者名/発表者名
      Li Hong、Mumtaz Muhammad、Isono Takuya、Satoh Toshifumi、Chen Wen-Chang、Borsali Redouane
    • 雑誌名

      Polymer Journal

      巻: 54 号: 4 ページ: 455-464

    • DOI

      10.1038/s41428-021-00604-w

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] オリゴ糖含有ブロック共重合体の添加によるポリカプロラクトンの強靱化2024

    • 著者名/発表者名
      藤原優里佳・辻 悠希・江部陽・小林嵩弥・鈴木和重・Lang Weeranuch・Li Feng・山本 拓矢・田島 健次・佐藤 敏文・磯野 拓也
    • 学会等名
      2023年度 第58回北海道支部研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Bio-based polymer design based on oligosaccharide2024

    • 著者名/発表者名
      Takuya Isono
    • 学会等名
      日本化学会第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] バイオベースな糖-テルペノイド複合体による超微細ネットワーク構造の形成2023

    • 著者名/発表者名
      李采訓・Brian. J. Ree・Kai Chen・小牧凌也・勝原哲 ・山本拓矢・田島健次・Hsin-Lung Chen・佐藤敏文・磯野拓也
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] オリゴ糖とポリデカノラクトンからなるボトルブラシ型ブロック共重合体の合成とミクロ相分離2023

    • 著者名/発表者名
      布川亮介・西村大輝・海老井大和・Li Feng・山本拓矢・田島健次・佐藤敏文・磯野拓也
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Construction of Ultrafine Microphase-separated Structure by Biobased Sugar-Terpenoid Amphiphilic Materials2023

    • 著者名/発表者名
      Chaehun Lee, Brian J Ree, Kai Chen, Ryoya Komaki, Satoshi Katsuhara, Takuya Yamamoto, Kenji Tajima, Hsin-Lung Chen, Toshifumi Satoh, and Takuya Isono
    • 学会等名
      Molecular Chirality 2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Fabrication of ultrafine microphase-separated structures from monodisperse sugar-inorganic hybrid block copolymers2023

    • 著者名/発表者名
      Taiki Nishimura, Li Feng, Takuya Yamamoto, Kenji Tajima, Toshifumi Satoh, Takuya Isono
    • 学会等名
      IPC2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 糖鎖-無機単分散ブロック共重合体による微細ミクロ相分離構造の形成2023

    • 著者名/発表者名
      西村大輝・Li Feng・山本拓矢・田島健次・佐藤敏文・磯野拓也
    • 学会等名
      2023年度北海道高分子若手研究会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] オリゴ糖と脂肪族ポリエステルからなるボトルブラシ型ブロック共重合体の合成とミクロ相分離2023

    • 著者名/発表者名
      布川亮介・西村大輝・海老井大和・Li Feng・山本拓矢・田島健次・佐藤敏文・磯野拓也
    • 学会等名
      2023年度北海道高分子若手研究会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 酢酸セルロース含有ブロック共重合体を相溶化剤に用いた酢酸セルロースの物性改善2023

    • 著者名/発表者名
      辻 悠希, 勝原 哲, 砂川直輝, 五十嵐圭日子, 高橋憲司, 山本 拓矢, Li Feng, 田島 健次, 磯野 拓也, 佐藤 敏文
    • 学会等名
      セルロース学会第30回年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] オリゴ糖とポリデカノラクトン側鎖を有するボトルブラシ型ブロック共重合体の合成とナノ構造解析2023

    • 著者名/発表者名
      布川亮介・西村大輝・海老井大和・Li Feng・山本拓矢・田島健次・佐藤敏文・磯野拓也
    • 学会等名
      日本化学会北海道支部2023年夏季研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Microphase-separated structures with 3 nm periodicity from discrete sugar-inorganic block copolymers2023

    • 著者名/発表者名
      Taiki Nishimura, Feng Li, Takuya Yamamoto, Keiji Tajima, Redouane Borsali, Hsin-Lung Chen, Toshifumi Satoh, and Takuya Isono
    • 学会等名
      MNC2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 酢酸セルロース/ポリカプロラクトンブレンドに対する新規相溶化剤の開発2022

    • 著者名/発表者名
      辻悠希・勝原哲・砂川直輝・五十嵐圭日子・山本拓矢・磯野拓也・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第71回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 酢酸セルロースの物性改善を目指した新規相溶化剤の開発2022

    • 著者名/発表者名
      辻悠希・勝原哲・砂川直輝・五十嵐圭日子・山本拓矢・磯野拓也・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      セルロース学会第29回年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 糖ジオール由来芳香族ポリエステルの 系統的な合成と熱物性評価2022

    • 著者名/発表者名
      馬場江麻・堺榮那月・ 松山奈未・大崎流奈・小林三郎・橋本久穂・磯野拓也・佐藤敏文
    • 学会等名
      日本化学会北海道支部2022年夏季研究発表会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 糖由来ジオール芳香族ポリエステルの系統的な合成と物性評価2022

    • 著者名/発表者名
      馬場江麻・大崎流奈・橋本久穂・磯野拓也・佐藤敏文
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 酢酸セルロース含有海洋分解性ブレンドに対する新規相溶化剤の開発2022

    • 著者名/発表者名
      辻悠希・勝原哲・砂川直輝・五十嵐圭日子・高橋憲司・ 山本拓矢・磯野拓也・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 置換度の異なるセルロース含有ブロック共重合体の合成と自己組織化挙動2022

    • 著者名/発表者名
      勝原哲・砂川直輝・五十嵐圭日子・山本拓矢・磯野拓也・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第71回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 酢酸セルロース-ポリカプロラクトンブロック共重合体の合成と相溶化剤への応用2022

    • 著者名/発表者名
      辻悠希・勝原哲・砂川直輝・五十嵐圭日子・高橋憲司・ 山本拓矢・磯野拓也・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      第12回CSJ化学フェスタ
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 糖鎖導入を鍵としたバイオベース高分子材料の開発2022

    • 著者名/発表者名
      磯野拓也
    • 学会等名
      日本接着学会東北・北海道支部講演会 2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Designing Bio-based Elastomers by Installing Oligosaccharide Segments2022

    • 著者名/発表者名
      Takuya Isono
    • 学会等名
      2022 International Conference on Modern Challenges in Polymer Science and Technology
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 相溶化剤としての応用を目指した酢酸セルロース含有ブロック共重合体の合成2022

    • 著者名/発表者名
      辻悠希・勝原哲・砂川直輝・五十嵐圭日子・山本拓矢・磯野拓也・田島健次・佐藤敏文
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部 2022年冬季研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Oligosaccharides as Hard Segments for Bio-Based Elastomers2021

    • 著者名/発表者名
      Takuya Isono
    • 学会等名
      TJNPS2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 高分子化学研究室

    • URL

      http://poly-ac.eng.hokudai.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書 2022 実施状況報告書
  • [備考] 高分子化学研究室

    • URL

      http://poly-ac.eng.hokudai.ac.jp/index.html

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2021-10-22   更新日: 2024-12-25  

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