水の相転移挙動から観た高分子材料の生体適合性の発現機構

• 研究課題/領域番号: 22350101
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 高分子・繊維材料
• 研究機関: 富山大学
• 研究代表者: 北野 博巳 富山大学, 理工学研究部(工学), 教授 (40115829)
• 研究分担者: 源明 誠 富山大学, 大学院・理工学研究部, 准教授 (70334711)
• 研究期間 (年度): 2010-04-01 – 2014-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2013年度)
• 配分額: 19,370千円 (直接経費: 14,900千円、間接経費: 4,470千円); 2013年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円); 2012年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円); 2011年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2010年度: 12,610千円 (直接経費: 9,700千円、間接経費: 2,910千円)
• キーワード: 生体適合材料 / 水の構造 / 相転移 / 温度可変赤外分光法 / 低温結晶化水 / 生体適合性 / 吸着タンパク質 / 多重反射赤外分光法 / 高分子ブラシ / 両性高分子 / 和周波発生法 / O-H伸縮振動 / RAFT重合

研究概要

血液適合性(血小板接着抑制能)に優れた高分子材料中に観られる水の低温結晶化（昇温過程での結晶化）は，無定型氷から結晶氷への転移ではなく，単分子あるいは2-3量体の水分子が起源であることを，温度可変赤外分光法により明らかにした．これは，生体適合性材料中の特殊な水素結合ネットワーク構造を有する水の存在を否定している．さらに，生体適合性に劣る数種の高分子材料中の水の温度摂動に伴う状態変化を調査し，多くの材料中に低温結晶化水を見いだした．高分子材料のガラス転移温度および構成元素の比較により，低温結晶化水の有無は材料の生体適合性ではなく，高分子鎖の運動性および水分子の捕捉力に依存していることが判明した．

研究成果

• [雑誌論文] Structure of water at zwitterionic copolymer film-liquid water interfaces as examined by the sum frequency generation method (2014)
  • 著者名/発表者名: Kondo, T.; Nomura, K.; Gemmei-Ide, M.; Kitano, H.;Noguchi, H.; Uosaki, K.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B : Biointerfaces 巻: 113 ページ: 361-367
• [雑誌論文] Sum-frequency Generation Analyses on the Structure of Water at Amphoteric SAM-Liquid Water Interfaces (2014)
  • 著者名/発表者名: Nomura, K.; Nakaji- Hirabayashi, T.; Gemmei-Ide, M.; Kitano, H.; Noguchi, H.; Uosaki, K.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B : Biointerfaces 巻: (in press)
• [雑誌論文] Sum-frequency Generation Analyses on the Structure of Water at Amphoteric SAM-Liquid Water Interfaces. (2014)
  • 著者名/発表者名: Kouji Nomura, Tadashi Nakaji-Hirabayashi, Makoto Gemmei-Ide, Hiromi Kitano, Hidenori Noguchi, Kohei Uosaki
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B: Biointerfaces 巻: in press
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure of water at zwitterionic copolymer film-liquid water interfaces as examined by the sum frequency generation method. (2014)
  • 著者名/発表者名: Kondo, T.; Nomura, K.; Gemmei-Ide, M.; Kitano, H.; Noguchi, H.; Uosaki, K.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B: Biointerfaces 巻: 113 ページ: 361-367
  • DOI: 10.1016/j.colsurfb.2013.08.051
  • 査読あり
• [雑誌論文] Biodegradable microparticles for strictly regulating the release of neurotrophic factors (2013)
  • 著者名/発表者名: Gujral, C.; Minagawa, Y.; Fujimoto, K.; Kitano, H.; Nakaji-Hirabayashi, T.
  • 雑誌名: J. Control. Release 巻: 168 ページ: 307-316
• [雑誌論文] Two-Step Recrystallization of Water in Concentrated Aqueous Solution of Poly(ethylene glycol) (2013)
  • 著者名/発表者名: Gemmei-Ide, M.; Kasai, R.; Motonaga, T.; Kitano, H.
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B. 巻: 117 ページ: 2688-2694
  • NAID: 120006395335
• [雑誌論文] Self-association of zwitterionic polymer-lipid conjugates in water as examined by scattering measurements (2013)
  • 著者名/発表者名: Murou, M.; Kitano, H.; Fujita, M.; Maeda, M.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: J. Colloid Interface Sci. 巻: 390 ページ: 47-53
• [雑誌論文] Biodegradable microparticles for strictly regulating the release of neurotrophic factors. (2013)
  • 著者名/発表者名: Gujral, C.; Minagawa, Y.; Fujimoto, K.; Kitano, H.; Nakaji-Hirabayashi, T.
  • 雑誌名: J. Control. Release 巻: 168 号: 3 ページ: 307-316
  • DOI: 10.1016/j.jconrel.2013.03.031
  • 査読あり
• [雑誌論文] Self-association of zwitterionic polymer-lipid conjugates in water as examined by scattering measurements. (2013)
  • 著者名/発表者名: Murou, M.; Kitano, H.; Fujita, M.; Maeda, M.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: J. Colloid Interface Sci. 巻: 390 号: 1 ページ: 47-53
  • DOI: 10.1016/j.jcis.2012.09.035
  • 査読あり
• [雑誌論文] Two-Step Recrystallization of Water in Concentrated Aqueous Solution of Poly(ethylene glycol). (2013)
  • 著者名/発表者名: Gemmei-Ide, M.; Motonaga, T.; Kasai, R.; Kitano, H.
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B. 巻: 117 号: 7 ページ: 2188-2194
  • DOI: 10.1021/jp3102628
  • NAID: 120006395335
  • 査読あり
• [雑誌論文] Polymer brush with pendent glucosylurea groups constructed on a glass substrate (2012)
  • 著者名/発表者名: Kitano, H.; Liu, T.; Tokuwa, K.; Li, L.; Iwanaga, S.; Nakamura, M.; Kanayama, N.; Ohno, K.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: Eur. Polym. J. 巻: 48 ページ: 1875-1882
• [雑誌論文] Structure of water in the vicinity of a zwitterionic polymer brush as examined by sum frequency generation method (2012)
  • 著者名/発表者名: Kondo, T.; Nomura, K.; Murou, M.; Gemmei-Ide, M.; Kitano, H.; Ohno, K.; Noguchi, H.; Uosaki, K.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B : Biointerfaces 巻: 100 ページ: 126-132
• [雑誌論文] Carboxymethylbetaine copolymer layer covalently fixed to a glass substrate (2012)
  • 著者名/発表者名: Suzuki, H.; Li, L.; Nakaji, T.; Kitano, H.; Ohno, K.; Matsuoka. K.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B : Biointerfaces 巻: 94 ページ: 107-113
• [雑誌論文] Recrystallization of Water in Non-Water- Soluble (Meth)Acrylate Polymers is Not Rare and is Not Devitrification (2012)
  • 著者名/発表者名: Gemmei-Ide, M.; Ohya, A.; Kitano, H.
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B. 巻: 116 ページ: 1850-1857
  • NAID: 120006395334
• [雑誌論文] Binding of β-amyloid to sulfated sugar residues in a polymer brush (2012)
  • 著者名/発表者名: Kitano, H.; Saito, D.; Kamada, T.; Gemmei-Ide, M.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B : Biointerfaces 巻: 93 ページ: 219-225
• [雑誌論文] Sum frequency generation study on the structure of water in the vicinity of an amphoteric polymer brush (2012)
  • 著者名/発表者名: Kondo, T.; Gemmei-Ide, M.; Kitano, H.; Ohno, K.; Noguchi, H.; Uosaki, K.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B. Biointerfaces 巻: 91 ページ: 215-218
• [雑誌論文] 固体高分子中の水の結晶化挙動と生体適合性の相関 (2012)
  • 著者名/発表者名: 源明 誠, 北野博巳
  • 雑誌名: 表面科学 巻: Vol.33 ページ: 15-20
  • NAID: 10030442907
• [雑誌論文] Polymer Brush with Pendent Glucosylurea Groups Constructed on a Glass Substrate by RAFT Polymerization (2012)
  • 著者名/発表者名: Kitano H, Suzuki H, Kondo T, Sasaki K, Iwanaga S, Nakamura M, Ohno K, Saruwatari Y,
  • 雑誌名: European Polymer Journal 巻: 48(11) 号: 11 ページ: 1875-1882
  • DOI: 10.1016/j.eurpolymj.2012.08.011
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure of water in the vicinity of a zwitterionic polymer brush as examined by sum frequency generation method. (2012)
  • 著者名/発表者名: Kondo, T.; Nomura, K.; Murou, M.; Gemmei-Ide, M.; Kitano, H.; Ohno, K.; Noguchi, H.; Uosaki, K.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B: Biointerfaces, 巻: 100 ページ: 126-132
  • DOI: 10.1016/j.colsurfb.2012.05.008
  • 査読あり
• [雑誌論文] Carboxymethylbetaine copolymer layer covalently fixed to a glass substrate. (2012)
  • 著者名/発表者名: Suzuki, H.; Li, L.; Nakaji-Hirabayashi, T.; Kitano, H.; Ohno, K.; Matsuoka. K.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B: Biointerfaces 巻: 94 ページ: 107-113
  • DOI: 10.1016/j.colsurfb.2012.01.038
  • 査読あり
• [雑誌論文] Binding of β-amyloid to sulfated sugar residues in a polymer brush. (2012)
  • 著者名/発表者名: Kitano, H.; Saito, D.; Kamada, T.; Gemmei-Ide, M.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B: Biointerfaces 巻: 93 ページ: 219-225
  • DOI: 10.1016/j.colsurfb.2012.01.010
  • 査読あり
• [雑誌論文] Sum frequency generation study on the structure of water in the vicinity of an amphoteric polymer brush. (2012)
  • 著者名/発表者名: Kondo, T.; Gemmei-Ide, T.; Kitano, H.; Ohno, K.; Noguchi, H.; Uosaki, K.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B. Biointerfaces 巻: 91 ページ: 215-218
  • DOI: 10.1016/j.colsurfb.2011.11.012
  • 査読あり
• [雑誌論文] Carboxymethylbetaine copolymer layer covalently flxed to a glass substrate (2012)
  • 著者名/発表者名: Suzuki, H.; Li, L.; Nakaji, T.; Kitano, H.; Ohno, K.; Saruwatari, Y.; Matsuoka. K.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B ; Biointerfaces 巻: 94 ページ: 107-113
  • 査読あり
• [雑誌論文] Sum frequency generation study on the structure of water in the vicinity of an amphoteric polymer brush (2012)
  • 著者名/発表者名: Kondo, T.; Gemmei-Ide, M.; Kitano, H.; Ohno, K.; Noguchi, H.; Uosaki, K.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B.Biointerfaces 巻: 91 ページ: 215-218
  • 査読あり
• [雑誌論文] Anti-biofouling properties of amphoteric polymer brush constructed on a glass substrate (2011)
  • 著者名/発表者名: Kitano, H.; Kondo, T.; Iwanaga, S.; Nakamura, M.; Ohno, K.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B : Biointerfaces 巻: 88 ページ: 455-462
• [雑誌論文] Silica particles coated with zwitterionic polymer brush : Formation of colloidal crystals and anti-biofouling properties in aqueous medium (2011)
  • 著者名/発表者名: Suzuki, H.; Murou, M.; Kitano, H.;Ohno, K.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B : Biointerfacse 巻: 84 ページ: 111-116
• [雑誌論文] Image Printing on the Surface of Anti-biofouling Zwitterionic Polymer Brush by Ion Beam Irradiation (2011)
  • 著者名/発表者名: Kitano, H.; Suzuki, H.; Kondo, T.; Sasaki, K.; Iwanaga, S.; Nakamura, M.; Ohno, K.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: Macromol. Biosci. 巻: 11 ページ: 557-564
• [雑誌論文] 界面科学の基礎 (2011)
  • 著者名/発表者名: 北野博巳
  • 雑誌名: CSJカレントレビュー04, 新しい局面を迎えた界面の分子科学-機能デザインと計測技術の展開, 日本化学会編 ページ: 10-16
• [雑誌論文] 高分子材料近傍の水の構造と機能との相関 (2011)
  • 著者名/発表者名: 源明誠, 北野博巳
  • 雑誌名: 未来材料 巻: Vol.11, No.10 ページ: 40-46
• [雑誌論文] Recrystallization of Water in Non-Water-Soluble (Meth) Acrylate Polymers is Not Rare and is Not Devitrification (2011)
  • 著者名/発表者名: Gemmei-Ide, M.; Ohya, A.; Kitano, H.
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.B. 巻: 116 号: 6 ページ: 1850-1857
  • DOI: 10.1021/jp211473p
  • NAID: 120006395334
  • 査読あり
• [雑誌論文] Image Printing on the Surface of Anti-biofouling Zwitterionic Polymer Brush by Ion Beam Irradiation (2011)
  • 著者名/発表者名: Kitano, H.; Suzuki, H.; Kondo, T.; Sasaki, K.; Iwanaga, S.; Nakamura, M.; Ohno, K.; Saruwatari, Y.
  • 雑誌名: Macromol.Biosci. 巻: 11 号: 4 ページ: 557-564
  • DOI: 10.1002/mabi.201000437
  • 査読あり
• [雑誌論文] Temperature-responsive Polymer Brush Constructed on a Glass Surface by Atom Transfer Radical Polymerization (2010)
  • 著者名/発表者名: Kitaon, H.; Kondo, T.; Suzuki, H.; Ohno, K.
  • 雑誌名: J. Colloid Interface Sci. 巻: 345 ページ: 3250-331
• [雑誌論文] Molecular Recognition at the Exterior Surface of Zwitterionic Telomer Brush (2010)
  • 著者名/発表者名: Kitano, H.; Suzuki, H.; Matsuura, K.; Ohno, K.
  • 雑誌名: Langmuir 巻: 26 ページ: 6767-6774
• [雑誌論文] Thermally Latent Water in a Polymer Matrix (2010)
  • 著者名/発表者名: Gemmei-Ide, M.; Ohya, A.; Kitano, H.
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B 巻: 114 ページ: 4310-4312
  • NAID: 120006395333
• [雑誌論文] Direct Spectroscopic Observation of Binding of Sugars to Polymers Having Phenylboronic Acids Substituted with an ortho-Phenylazo group (2010)
  • 著者名/発表者名: Okasaka, Y.; Kitano, H.
  • 雑誌名: Colloids Surfaces B : Biointerfaces 巻: 79 ページ: 434-439
• [雑誌論文] Drying Dissipative Structures of Colloidal Crystals of Silica Spheres Coated with Polym er Brushes of Poly(carboxymethyl betaine) (2010)
  • 著者名/発表者名: O kubo, T.; Suzuki, H.; Kitano, H.; Ohno, K.; Mizutani, M.; Tsuchida, A.
  • 雑誌名: Colloid Polymer Sci. 巻: 287 ページ: 115-1165
• [雑誌論文] Suitability of Synthetic Copolymer Membranes as a Human Skin Alternative for In Vitro Skin Permeation Testing (2010)
  • 著者名/発表者名: Kiki, R.; Kimura, S.; Ueda, H.; Shimamura, T.; Numajiri, S.; Seki, T.; Juni, K.; Kitano, H.; Morimoto, Y.
  • 雑誌名: Alternative for In Vitro Skin Permeation Testing 巻: 15 ページ: 14-27
  • NAID: 10029747524
• [雑誌論文] Temperature-responsive Polymer Brush Constructed on a Glass Surface by Atom Transfer Radical Polymerization (2010)
  • 著者名/発表者名: H.Kitano, T.Kondo, et al.
  • 雑誌名: J.Colloid Interface Sci. 巻: 345 ページ: 325-331
  • 査読あり
• [雑誌論文] Thermally Latent Water in a Polymer Matrix (2010)
  • 著者名/発表者名: M.Gemmei-Ide, A.Ohya, H.Kitano
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.B 巻: 114 ページ: 4310-4312
  • NAID: 120006395333
  • 査読あり
• [雑誌論文] Drying Dissipative Structures of Colloidal Crystals of Silica Spheres Coated with Polymer Brushes of Poly(carboxymethyl betaine) (2010)
  • 著者名/発表者名: T.Okubo, H.Suzuki, H.Kitano, K.Ohno, M.Mizutani, A.Tsuchida
  • 雑誌名: Colloid Polymer Sci. 巻: 287 ページ: 1155-1165
  • 査読あり
• [雑誌論文] Suitability of Synthetic Copolymer Membranes as a Human Skin Alternative for In Vitro Skin Permeation Testing (2010)
  • 著者名/発表者名: R.Kiki, S.Kimura, H.Ueda, T.Shimamura, S.Numajiri, T.Seki, K.Juni, H.Kitano, Y.Morimoto
  • 雑誌名: Alternatives to Animal Testing and Experimentation 巻: 15 ページ: 14-27
  • NAID: 10029747524
  • 査読あり
• [学会発表] 和周波発生法で観た高分子ブラ近傍の水の構造 (2011)
  • 著者名/発表者名: 北野博巳・近藤卓也・室生賢伸・野村浩二・源明誠・野口秀典・魚崎浩平・大野工司・猿渡欣幸
  • 学会等名: 第60回高分子討論会
  • 発表場所: 岡山大学津島キャンパス
  • 年月日: 2011-09-29
• [学会発表] ポリ(メタ)アクリレートブラシ表面へのタンパク質吸着と線維芽細胞の付着特性の相関 (2011)
  • 著者名/発表者名: 上條典昭・源明誠・北野博巳
  • 学会等名: 第60回高分子学会年次大会
  • 発表場所: 大阪国際会議場
  • 年月日: 2011-05-26
• [学会発表] スルホベタインポリマーの電荷間距離と生?適合性との相関 (2011)
  • 著者名/発表者名: 斉藤翔・石原和幸・源明誠・北野博巳
  • 学会等名: 第60回高分子学会年次大会
  • 発表場所: 大阪国際会議場
  • 年月日: 2011-05-26
• [学会発表] 硫酸化糖担持高分子ブラシ表面におけるベータアミロイドの挙動解析 (2011)
  • 著者名/発表者名: 鎌田知宏・斉藤大輔・源明誠, 北野博巳
  • 学会等名: 第60回高分子学会年次大会
  • 発表場所: 大阪国際会議場
  • 年月日: 2011-05-26
• [学会発表] Molecular Recognition at the Exterior Surface of Polymer Brush (2010)
  • 著者名/発表者名: H.Kitano, H.Suzuki, et al.
  • 学会等名: Pacifichem 2010
  • 発表場所: Honolulu, Hawaii
  • 年月日: 2010-12-16
• [図書] 高い抗血栓性を持つ材料の開発 (2014)
  • 著者名/発表者名: 源明 誠, 北野博巳
  • 出版者: 株式会社技術情報協会
• [図書] 温度可変赤外分光法による固体高分子中の水の相転移挙動の評価「IR分析テクニック事例集」 (2013)
  • 著者名/発表者名: 源明 誠, 北野博巳
  • 出版者: 株式会社技術情報協会
• [図書] 「IR分析に関する技術資料」 9章 24節：温度可変赤外分光法による固体高分子中の水の相転移挙動の評価 (2013)
  • 著者名/発表者名: 源明 誠・北野博巳(分担執筆）
  • 総ページ数: 785
  • 出版者: 株式会社 技術情報協会
• [図書] 双性イオン型高分子シランカップリング剤とその応用 (2012)
  • 著者名/発表者名: 北野博巳, 李黎夫, 中路正
  • 出版者: サイエンス&テクノロジー株式会社
• [図書] シランカップリング剤の効果と使用方法 (2012)
  • 著者名/発表者名: 北野博巳,李黎夫,中路正
  • 総ページ数: 15
  • 出版者: サイエンス&テクノロジー株式会社
• [産業財産権] 光分解性材料、基板およびそのパターニング方法 (2012)
  • 発明者名: 北野博巳、中路正、源明誠、岸岡高広、木村茂雄、広井佳臣、臼井友輝
  • 権利者名: 国立大学法人富山大学、日産化学株式会社
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2012-10-11