水溶性エアロゾル界面が担う大気反応過程の解明

• 研究課題/領域番号: 22750003
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 石山 達也 東北大学, 大学院・理学研究科, 助教 (10421364)
• 研究期間 (年度): 2010 – 2012
• 研究課題ステータス: 完了 (2012年度)
• 配分額: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円); 2012年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円); 2011年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円); 2010年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
• キーワード: 表面 / 界面 / 気液界面 / 不均質大気化学 / 分子動力学シミュレーション / 和周波発生スペクトル

研究概要

エアロゾル表面での大気反応と関係する水/空気界面での水の表面(水素結合)構造を,分子シミュレーションを用いた和周波振動スペクトル計算に基づき議論した.水表面における強い水素結合構造を示唆する特有のスペクトルが実験的に報告されてきたが,その発生メカニズムは明らかではなかった.本研究は,水を重水素化することによるスペクトルの変化を調べることにより,この特有のスペクトルの起源を詳しく議論した.本研究の結果によると,水の重水素化にかかわらず特有のスペクトルが発生すること,スペクトル発生は界面平行方向の強い水素結合構造に由来することが明らかになった.

研究成果

• [雑誌論文] Development of a Methodology to Compute Solvation Free Energies on the Basis of the Theory of Energy Representation for Solutions Represented with a Polarizable Force Field (2012)
  • 著者名/発表者名: Daiki Suzuoka, Hideaki Takahashi, Tatsuya Ishiyama, Akihiro Morita
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: Vol.137
  • URL: http://dx.doi.org/10.1063/1.4769075
  • 査読あり
• [雑誌論文] Origin of Vibrational Spectroscopic Response at Ice Surface (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Ishiyama, H. Takahashi, A. Morita
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett 巻: 3 号: 20 ページ: 3001-3006
  • DOI: 10.1021/jz3012723
  • 査読あり
• [雑誌論文] Interfacial Structures and Vibrational Spectra at Liquid/Liquid Boundaries : Molecular Dynamics Study of Water/Carbon Tetrachloride and Water/1,2-Dichloroethane Interfaces (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Ishiyama, Y. Sato, A. Morita
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 116 号: 40 ページ: 21439-21446
  • DOI: 10.1021/jp3073365
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular Dynamics Simulations of Surface-Specific Bonding of the Hydrogen Network of Water : A Solution to the Low Sum-Frequency Spectra (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Ishiyama, H. Takahashi, A. Morita
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 86 号: 3
  • DOI: 10.1103/physrevb.86.035408
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mechanisms of Sum Frequency Generation from Liquid Benzene : Symmetry Breaking at Interface and Bulk Contribution (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Kawaguchi, K. Shiratori, Y. Henmi, T. Ishiyama, A. Morita
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 116 号: 24 ページ: 13169-13182
  • DOI: 10.1021/jp302684q
  • 査読あり
• [雑誌論文] Surface Structures of NaF and Na_2SO_4 Aqueous Solutions : Specific Effects of Hard Ions on Surface Vibrational Spectra (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Imamura, Y. Mizukoshi, T. Ishiyama, A. Morita
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 116 号: 20 ページ: 11082-11090
  • DOI: 10.1021/jp3019777
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular Dynamics Study of Phase Transfer Catalyst for Ion Transfer throughWater-Chloroform Interface (2012)
  • 著者名/発表者名: Nobuaki Kikkawa, Tatsuya Ishiyama, Akihiro Morita
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: Vol.534 ページ: 19-22
  • URL: http://dx.doi.org/10.1016/j.cplett.2012.03.027
  • 査読あり
• [雑誌論文] Vibrational Spectrum at Water Surface: A Hybrid Quantum Mechanics/Molecular Mechanics Molecular Dynamics Approach (2012)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Ishiyama, Hideaki Takahashi, Akihiro Morita
  • 雑誌名: Journal of Physics: Condensed Matter 巻: Vol.24
  • URL: http://iopscience.iop.org/0953-8984/24/12/124107
  • 査読あり
• [雑誌論文] Development of a Methodology to Compute Solvation Free Energies on the Basis of the Theory of Energy Representation for Solutions Represented with a Polarizable Force Field (2012)
  • 著者名/発表者名: Daiki Suzuoka, Hideaki Takahashi, Tatsuya Ishiyama, and Akihiro Morita
  • 雑誌名: J. Chem. Phys. 巻: 137 号: 21 ページ: 214503-214503
  • DOI: 10.1063/1.4769075
  • 査読あり
• [雑誌論文] Vibrational Spectrum at Water Surface : A Hybrid Quantum Mechanics/Molecular Mechanics Molecular Dynamics Approach (2012)
  • 著者名/発表者名: T.Ishiyama, H.Takahashi, A.Morita
  • 雑誌名: The Journal of Physics : Condensed Matter 巻: 24
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular Dynamics Study of Phase Transfer Catalyst for Ion Transfer through Water-Chloroform Interface (2012)
  • 著者名/発表者名: N.Kikkawa, T.Ishiyama, A.Morita
  • 雑誌名: Chemical Physics Letters 巻: 534 ページ: 19-22
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nonlinear Vibrational Spectroscopic Studies on Water/Ionic Liquid([Cnmim]TFSA : n=4,8) Interfaces (2011)
  • 著者名/発表者名: T.Iwahashi
  • 雑誌名: Faraday Discussions 巻: 154 ページ: 289-301
  • DOI: 10.1039/c1fd00061f
  • 査読あり
• [雑誌論文] Surface Structure of Sulfuric Acid Solution Relevant to Sulfate Aerosol: Molecular Dynamics Simulation Combined with Sum Frequency Generation Measurement (2011)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Ishiyama, Akihiro Morita, Takayuki Miyamae
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: Vol.13 ページ: 20965-20973
  • 査読あり
• [雑誌論文] Unified Molecular View of Air/Water Interface Based on Experimental and Theoretical χ^(2) Spectra of Isotopically Diluted, Water Surface (2011)
  • 著者名/発表者名: Satoshi NIHONYANAGI, Tatsuya ISHIYAMA, Touk-Kwan LEE, Shoichi YAMAGUCHI, Mischa BONN, Akihiro MORITA, Tahei TAHARA
  • 雑誌名: J.Am.Chem.Soc. 巻: 133 号: 42 ページ: 16875-16880
  • DOI: 10.1021/ja2053754
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular Dynamics Simulation of Sum Frequency Generation Spectra of Aqueous Sulfuric Acid Solution (2011)
  • 著者名/発表者名: T. Ishiyama, A. Morita
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 115 号: 28 ページ: 13704-13716
  • DOI: 10.1021/jp200269k
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular dynamics simulation of liquid methanol. II. Unified assignment of infrared, raman, and sum frequency generation vibrational spectra in methyl C-H stretching region (2011)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Ishiyama, Vladimir V.Sokolov, Akihiro Morita
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: Vol.134
  • URL: http://dx.doi.org/10.1063/1.3514146
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular dynamics simulation of liquid methanol. I. Molecular modeling including C-H vibration and fermi resonance (2011)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Ishiyama, Vladimir V.Sokolov, Akihiro Morita
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: Vol.134
  • URL: http://dx.doi.org/10.1063/1.3514139
  • 査読あり
• [雑誌論文] Surface Structure of Sulfuric Acid Solution Relevant to Sulfate Aerosol : Molecular Dynamics Simulation Combined with Sum Frequency Generation Measurement (2011)
  • 著者名/発表者名: T. Ishiyama, A. Morita, T. Miyamae
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys 巻: 13 号: 47 ページ: 20965-20973
  • DOI: 10.1039/c1cp21920k
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular Dynamics Simulation of Liquid Methanol. I. Molecular Modeling including C-H Vibration and Fermi Resonance (2011)
  • 著者名/発表者名: T.Ishiyama, VV.Sokolov, A.Morita
  • 雑誌名: J.Chem.Phys 巻: 134
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular Dynamics Simulation of Liquid Methanol. II. Unified Assignment of Infrared, Raman, and Sum Frequency Generation Vibrational Spectra in Methyl C-H Stretching Region (2011)
  • 著者名/発表者名: T.Ishiyama, VV.Sokolov, A.Morita
  • 雑誌名: J.Chem.Phys 巻: 134
  • 査読あり
• [学会発表] TBA (2013)
  • 著者名/発表者名: T. Ishiyama
  • 学会等名: 7th International Conference on Advanced Vibrational Spectroscopy
  • 発表場所: 神戸
  • 招待講演
• [学会発表] tt振動スペクトルからみえる水/疎水性液体界面の構造 (2012)
  • 著者名/発表者名: 石山達也,佐藤祐史,森田明弘
  • 学会等名: 第26回分子シミュレーション討論会
  • 年月日: 2012-11-26
• [学会発表] 水/疎水性液体界面の構造と振動スペクトルの多様性:分子動力学計算から得られる知見 (2012)
  • 著者名/発表者名: 石山達也,佐藤祐史,森田明弘
  • 学会等名: 分子科学討論会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2012-09-18
• [学会発表] 水表面の振動和周波スペクトル:分子動力学計算から得られる知見 (2012)
  • 著者名/発表者名: 石山達也
  • 学会等名: 第5回SFG研究会
  • 発表場所: 仙台
  • 年月日: 2012-03-10
• [学会発表] 振動和周波スペクトルからみえる水表面の水素結合構造次世代ナノ統合シミュレーションソフトウェアの研究開発 (2012)
  • 著者名/発表者名: 石山達也李徳冠,二本柳聡史,山口祥一,田原太平,森田明弘
  • 学会等名: 第6回公開シンポジウム
  • 発表場所: 岡崎
  • 年月日: 2012-03-05
• [学会発表] 水/疎水性液体界面の構造と振動スペクトルの多様性:分子動力学計算から得られる知見 (2012)
  • 著者名/発表者名: 石山 達也，佐藤 祐史，森田 明弘
  • 学会等名: 第6回分子科学討論会
  • 発表場所: 東京
• [学会発表] 振動スペクトルからみえる水/疎水性液体界面の構造 (2012)
  • 著者名/発表者名: 石山 達也，佐藤 祐史，森田 明弘
  • 学会等名: 第26回 分子シミュレーション討論会 2012 九州
  • 発表場所: 福岡
• [学会発表] 水表面の振動スペクトルの分子動力学計算 (2012)
  • 著者名/発表者名: 石山達也, 李徳冠, 二本柳聡史, 山口祥一, 田原太平, 森田明弘
  • 学会等名: 次世代スーパーコンピュータプロジェクトナノ統合拠点、公開シンポジウム
  • 発表場所: 神戸(poster)
• [学会発表] 水表面の振動和周波スペクトル:分子動力学計算から得られる知見 (2012)
  • 著者名/発表者名: 石山達也、森田明弘
  • 学会等名: 第5回SFG研究会
  • 発表場所: 仙台(招待講演)
• [学会発表] 振動和周波スペクトルからみえる水表面の水素結合構造 (2011)
  • 著者名/発表者名: 石山達也,李徳冠,二本柳聡史,山口祥一,田原太平,森田明弘
  • 学会等名: 第25回分子シミュレーション討論会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2011-12-05
• [学会発表] 液体メタノールのC-H伸縮振動領域に対する赤外吸収,ラマン,和周波スペクトルの統一的理解 (2011)
  • 著者名/発表者名: 石山達也, Vladimir V. Sokolov, 森田明弘
  • 学会等名: 分子科学討論会
  • 発表場所: 札幌
  • 年月日: 2011-09-20
• [学会発表] Understanding of Interfacial Structure and Vibrational Spectra at the Vapor/Water and Vapor/Methanol Interfaces : A Molecular Dynamics Simulation Study (2011)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Ishiyama
  • 学会等名: CECAM 2011
  • 発表場所: Lausanne Switzerland
  • 年月日: 2011-06-27
• [学会発表] 空気/水界面での水分子の構造と振動分光の分子動力学計算 (2011)
  • 著者名/発表者名: 石山達也、森田明弘
  • 学会等名: 文部科学省「最先端・高性能汎用スーパーコンピュータの開発利用」プロジェクト 次世代ナノ統合シミュレーションソフトウェアの研究開発 第5回 公開シンポジウム
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 2011-02-23
• [学会発表] 空気/水界面での水分子の構造と振動分光の分子動力学計算 (2011)
  • 著者名/発表者名: 石山達也,森田明弘
  • 学会等名: 次世代ナノ統合シミュレーションソフトウェアの研究開発,第5回公開シンポジウム
  • 発表場所: 神戸
  • 年月日: 2011-02-22
• [学会発表] Understanding of Interfacial Water Structure from Molecular Dynamics Simulation and Vibrational Sum Frequency Generation Spectroscopy (2011)
  • 著者名/発表者名: T.Ishiyama
  • 学会等名: CECAM Workshop on "Liquid/Solid interfaces : Structure and dynamics from spectroscopy and simulations
  • 発表場所: Lausanne, Switzerland(Invited)
• [学会発表] 液体メタノールのC-H伸縮振動領域に対する赤外吸収,ラマン,和周波発生スペクトルの統一的理解 (2011)
  • 著者名/発表者名: 石山達也、Sokolov Vladimir、森田明弘
  • 学会等名: 第5回分子科学討論会
  • 発表場所: 札幌
• [学会発表] Surface structure and vibrational spectrum at water surface : A molecular dynamics study (2010)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Ishiyama
  • 学会等名: Pacifichem2010
  • 発表場所: Honolulu, USA
  • 年月日: 2010-12-16
• [学会発表] Surface structure and vibrational spectrum at water surface:A molecular dynamics study (2010)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Ishiyama
  • 学会等名: Pacifichem 2010
  • 発表場所: Honolulu,USA
  • 年月日: 2010-12-15
• [学会発表] メチル基の分子モデリングの開発と振動分光のMDシミュレーション (2010)
  • 著者名/発表者名: 石山達也
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 2010-09-15
• [学会発表] メチル基の分子モデリングの開発と振動分光のMDシミュレーション (2010)
  • 著者名/発表者名: 石山達也, Vladimir V. Sokolov, 森田 明弘
  • 学会等名: 分子科学討論会
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 2010-09-14
• [備考]
  • URL: http://comp.chem.tohoku.ac.jp/
• [備考]
  • URL: http://comp.chem.tohoku.ac.jp/
• [備考]
  • URL: http://comp.chem.tohoku.ac.jp/