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ラジカルの拡散が活性化させる星間塵表面での分子進化:複雑有機分子生成の鍵

研究課題

研究課題/領域番号 22H00159
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分17:地球惑星科学およびその関連分野
研究機関北海道大学

研究代表者

渡部 直樹  北海道大学, 低温科学研究所, 教授 (50271531)

研究分担者 柘植 雅士  北海道大学, 低温科学研究所, 助教 (60454211)
Sameera W.M.C.  北海道大学, 低温科学研究所, 外国人客員研究員 (90791278)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2027-03-31
研究課題ステータス 交付 (2025年度)
配分額 *注記
40,170千円 (直接経費: 30,900千円、間接経費: 9,270千円)
2025年度: 6,630千円 (直接経費: 5,100千円、間接経費: 1,530千円)
2024年度: 12,350千円 (直接経費: 9,500千円、間接経費: 2,850千円)
2023年度: 11,180千円 (直接経費: 8,600千円、間接経費: 2,580千円)
2022年度: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
キーワード星間塵 / 分子進化 / ラジカル / 表面拡散
研究開始時の研究の概要

天文観測の著しい発展により,惑星系形成領域において複雑な有機分子を含む様々な分子が発見されつつある。さらに,惑星系に応じて多様な化学組成をもつことが明らかになっており,この領域における豊かな分子進化の一端が見えてきた。その分子進化の鍵を握るのが,温度上昇などに伴う星間塵における活発な分子生成である。本研究は,星間塵表面において活発化する,分子進化に決定的な役割を果たすラジカル種の拡散および複雑有機分子生成過程を世界に先駆けて実験により明らかにする。様々な実験手法により,従来の手法では研究できなかった,星間塵表面での反応性の高い重いラジカルの拡散と複雑分子生成過程の詳細を解明する。

研究実績の概要

真空槽中に擬似的な星間塵表面(アモルファス氷)を作製し,そこに紫外線を照射しOHラジカルを作製した。氷表面の微量なOHラジカルを光刺激脱離-共鳴多光子イオン化法を用いて検出した。OH検出量は氷の温度に依存しており,その温度依存性からOHの氷表面拡散の活性化エネルギーを世界で初め導き出した。得られた結果を分子雲環境に適用すると,氷星間塵表面全体をOHラジカルが動き回り反応を誘起する,つまり分子進化が活性化する温度領域は,およそ36 Kであることが分かった。

量子化学計算の手法により,星間塵表面に存在度が高いと思われるラジカル種(OH,HCO, CH3, CH3O)と氷表面の結合エネルギーを導出した。結合エネルギーは,同じ化学種であっても氷表面の吸着サイトによって大きく異なり,氷表面における多様な振る舞いの一因になり得ることが分かった。星間塵表面で生じていると思われるOCS + HおよびPH3 + D反応の活性化エネルギーについても,氷表面では気相反応とは異なる値が得られ,氷に緩く結合した分子の反応であっても,氷表面の影響は無視できないことが分かった。

独自に開発したCs+イオンピックアップ法を用い,氷表面におけるCH3OH+OH反応の実験を行った。反応生成物として,CH3OおよびCH2OHが生成することが分かった。また,2つの生成物に対応した氷表面反応の活性化エネルギーを量子化学計算で求めた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初予定していた氷表面におけるOHラジカルの拡散に関する活性化エネルギーを実験的に決定することに成功した。この成果は,すでに天文学の専門誌Astrophysical Journal Lettersで発表している。CH3OH+OH--> CH3O + H2O, CH2OH + H2Oの2つの氷表面反応に関する活性化エネルギーを量子化学計算で求め,今後行う当該反応実験と比較する事が可能になった。

今後の研究の推進方策

令和4年度に,星間塵表面にもっとも存在度が高いと思われるOHラジカルの振る舞いを明らかにすることができたので,令和5年度からは炭素(C)原子や硫黄(S)原子およびそれらを含むラジカルの表面拡散や反応についての研究を遂行する。氷表面のこれらの化学種に対してPSD-REMPI法,およびCs+イオンピックアップ法でアプローチし,最適な実験手法を調べることから始める。

報告書

(2件)
  • 2022 審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 3件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 6件) 学会発表 (15件) (うち国際学会 7件、 招待講演 4件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Surface Reaction of Methyl Mercaptan (CH<sub>3</sub>SH) with Hydrogen Atoms on Amorphous Solid Water2023

    • 著者名/発表者名
      Nguyen Thanh、Oba Yasuhiro、Sameera W. M. C.、Furuya Kenji、Kouchi Akira、Watanabe Naoki
    • 雑誌名

      The Astrophysical Journal

      巻: 944 号: 2 ページ: 219-219

    • DOI

      10.3847/1538-4357/acafde

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Direct Determination of the Activation Energy for Diffusion of OH Radicals on Water Ice2022

    • 著者名/発表者名
      Miyazaki A.、Tsuge M.、Hidaka H.、Nakai Y.、Watanabe N.
    • 雑誌名

      The Astrophysical Journal Letters

      巻: 940 号: 1 ページ: L2-L2

    • DOI

      10.3847/2041-8213/ac9d30

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Diffusion Activation Energy and Desorption Activation Energy for Astrochemically Relevant Species on Water Ice Show No Clear Relation2022

    • 著者名/発表者名
      Furuya Kenji、Hama Tetsuya、Oba Yasuhiro、Kouchi Akira、Watanabe Naoki、Aikawa Yuri
    • 雑誌名

      The Astrophysical Journal Letters

      巻: 933 号: 1 ページ: L16-L16

    • DOI

      10.3847/2041-8213/ac78e9

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Chemical and Physical Characterization of the Isolated Protostellar Source CB68: FAUST IV2022

    • 著者名/発表者名
      Imai Muneaki、Oya Yoko、Svoboda Brian、Liu Hauyu Baobab、Lefloch Bertrand、Viti Serena、Zhang Yichen、Ceccarelli Cecilia、Codella Claudio、Chandler Claire J.、Sakai Nami ... Nomura Hideko ... Yamamoto Satoshi
    • 雑誌名

      The Astrophysical Journal

      巻: 934 号: 1 ページ: 70-70

    • DOI

      10.3847/1538-4357/ac77e7

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Penetration of Nonenergetic Hydrogen Atoms into Amorphous Solid Water and their Reaction with Embedded Benzene and Naphthalene2022

    • 著者名/発表者名
      Masashi Tsuge, Akira Kouchi, Naoki Watanabe
    • 雑誌名

      The Astrophysical Journal

      巻: 933 号: 2 ページ: 138-138

    • DOI

      10.3847/1538-4357/ac752e

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Modelling the radical chemistry on ice surfaces: an integrated quantum chemical and experimental approach2022

    • 著者名/発表者名
      W. M. C. Sameera, B. Senevirathne, T. Nguyen, Y. Oba, A. Ishibashi, M. Tsuge, H. Hidaka, N. Watanabe
    • 雑誌名

      Front. Astron. Space Sci.

      巻: 9 ページ: 1-7

    • DOI

      10.3389/fspas.2022.890161

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 氷表面におけるOHラジカル表面拡散の活性化エネルギーの測定2022

    • 著者名/発表者名
      渡部 直樹
    • 学会等名
      H2Oを科学する2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Recent progress in experiments on nonenergetic surface processes2022

    • 著者名/発表者名
      Naoki Watanabe
    • 学会等名
      Symposium on Next Generation Astrochemistry
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Direct determination of the activation energy for diffusion of OH radicals on water ice2022

    • 著者名/発表者名
      Naoki Watanabe
    • 学会等名
      Sapporo-Colombo-Gothenburg Astrochemistry meeting 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 低温アモルファス氷表面で生じる OH による CH3OH の水素原子引き抜き反応:反応分岐比の実験的決定2022

    • 著者名/発表者名
      石橋 篤季,日高 宏,W. M. C. Sameera, 大場 康弘,渡部直樹
    • 学会等名
      原子衝突学会第47回年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 異性体分離検出機能を持つ Cs+ピックアップ質量分析装置の開発2022

    • 著者名/発表者名
      日高 宏,石橋 篤季,渡部 直樹
    • 学会等名
      原子衝突学会第47回年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 超高真空極低温非接触 原子間力顕微鏡によるアモルファス氷の表面形状測定2022

    • 著者名/発表者名
      都丸琢斗,日高 宏,渡部 直樹
    • 学会等名
      原子衝突学会第47回年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 低エネルギーイオンと氷表面との反応実験2022

    • 著者名/発表者名
      中井陽一, 日高宏, 渡部直樹
    • 学会等名
      原子衝突学会第47回年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 星間塵表面における水素分子のオルソーパラ転換過程2022

    • 著者名/発表者名
      柘植雅士, 香内晃, 渡部直樹
    • 学会等名
      第16回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Development of highly sensitive detection method for adsorbates on water ice: revealing the role of radicals in molecular formation2022

    • 著者名/発表者名
      Atsuki Ishibashi, Hiroshi Hidaka, Yasuhiro Oba, Akira Kouchi, Naoki Watanabe
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Negative charge delivery in ice at 10 K: the role of surface OH radicals2022

    • 著者名/発表者名
      Naoki Watanabe, Kensei Kitajima, W.M.C. Sameera, Masashi Tsuge, Hiroshi Hidaka, Yoichi Nakai
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Surface morphology measurements of amorphous solid water by FM-AFM2022

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Hidaka, Takuto Tomaru, Akira Kouchi, Naoki Watanabe
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ortho-to para nuclear spin conversion of H2 on bare interstellar dust analogs: amorphous-silicate, diamond-like carbon, and graphite2022

    • 著者名/発表者名
      Masashi Tsuge, Akira Kouchi, Naoki Watanabe
    • 学会等名
      The 22nd International Vacuum Congress
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Experimental studies on the behavior of hydrogen on bare grain surfaces and within icy grains2022

    • 著者名/発表者名
      Masahi Tsuge, Akira Kouchi, Naoki Watanabe
    • 学会等名
      CHEMISTRY AND PHYSICS AT LOW TEMPERATURES CPLT2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Negative charge delivery in ice at 10 K: the role of surface OH radicals2022

    • 著者名/発表者名
      Naoki Watanabe, Kensei Kitajima, Yoichi Nakai, Masashi Tsuge, Hiroshi Hidaka, W. M. C Sameera
    • 学会等名
      CHEMISTRY AND PHYSICS AT LOW TEMPERATURES CPLT2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Photostimulated desorption of OH radicals from ice surface: how the photon energy dissipates in visible region2022

    • 著者名/発表者名
      Naoki Watanabe
    • 学会等名
      International Lorentz Center Workshop: Energy Dissipation at Interfaces: From Catalysis to Astrochemistry
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 北海道大学低温科学研究所宇宙物質科学・宇宙雪氷学グループ

    • URL

      http://www.lowtem.hokudai.ac.jp/astro/index.html

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

URL: 

公開日: 2022-04-19   更新日: 2025-06-20  

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