研究課題/領域番号 |
22H01798
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研究種目 |
基盤研究(B)
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配分区分 | 補助金 |
応募区分 | 一般 |
審査区分 |
小区分26030:複合材料および界面関連
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研究機関 | 国立研究開発法人物質・材料研究機構 |
研究代表者 |
廣本 祥子 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 構造材料研究センター, グループリーダー (00343880)
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研究分担者 |
山崎 智彦 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 高分子・バイオ材料研究センター, 主幹研究員 (50419264)
光延 由希子 (小川由希子) 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 構造材料研究センター, 主任研究員 (70814268)
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研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2026-03-31
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研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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配分額 *注記 |
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2023年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
2022年度: 6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
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キーワード | マグネシウム合金 / 炭酸アパタイト被膜 / 腐食 / 骨置換 / 生体材料 / 生体用マグネシウム / 炭酸アパタイト / 水酸アパタイト / 炭酸含有率 / インピーダンス / XPS / 生体吸収性被膜 |
研究開始時の研究の概要 |
Mg合金は近年欧州を中心に生体内溶解性の金属材料としてステントや骨ネジなどに実用化されている。一方、Mg合金の初期の急激な腐食や現在使用されているTi合金やステンレス鋼に比べて強度が低いことが課題である。申請者らは水酸アパタイト(HAp)や炭酸アパタイト(CAp)被膜を開発し、腐食速度低減や骨形成促進効果を明らかにした。本研究では日本発のCAp被覆高強度Mg合金の開発を目指し、基材合金の腐食特性や必要な腐食速度に合わせたCAp被膜設計に必要な、腐食および破骨細胞による吸収に関する基礎データを蓄積する。高強度-高延性のMg-Sc合金を開発し、CAp被覆および腐食評価を行う。
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研究実績の概要 |
基材に純Mgを用い、アパタイト被覆溶液中の炭酸塩濃度を変化させて炭酸アパタイト(CAp)被覆を行った。X線回折(XRD)およびX線光電子分光法(XPS)により被膜の炭酸含有率を導出し、水酸アパタイト(HAp)被膜にも約2wt%の炭酸が含まれていること、CAp被膜中の炭酸含有率を11wt%から17wt%の範囲で制御できたことを明らかにした。また、XRD測定によるアパタイト002面回折ピークの位置から求めた炭酸含有率がXPSによる定性・定量分析により求めた炭酸含有率と良い一致を示すことを明らかにした。これにより、CAp被膜作製後の炭酸含有率の導出を簡便に行うことができるようになった。また、被膜の断面電子顕微鏡(SEM)観察より、HAp被膜の厚さが2.2 umであり、炭酸含有率17wt%のCAp被膜の厚さは1.2 umと、炭酸含有率の増加に伴い被膜の厚さが減少することがわかった。 HApおよび様々な炭酸含有率のCAp被覆純Mgについて生理食塩水中でインピーダンス試験を行い、等価回路を用いた解析により被膜抵抗(Rf)および被膜欠陥部での電荷移動抵抗(Rct)を求めた。未被覆材に比較し、HApおよびCAp被覆で純Mgの耐食性が1000倍向上した。RpおよびRctともHAp被覆材よりもCAp被覆材の方が高い傾向を示した。単位被膜厚さ当たりのRp(Rp/L)を求めたところ、炭酸含有率の増加に伴いRp/Lが増加した。これより、炭酸含有率の増加に伴い被膜が緻密になったと考えられる。また、CAp被膜の炭酸含有率で、CAp被覆純Mgの耐食性を制御できることがわかった。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初の計画は、2022年度にはアパタイト被覆処理溶液中の炭酸塩濃度を変化させてCApおよびHAp被覆を行い、炭酸含有率の導出、被膜構造のSEM観察による検討を行い、生理食塩水中での電気化学測定により被膜の耐食性を評価することをであった。2022年度には、これらの項目をすべて検討することができた。
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今後の研究の推進方策 |
2022年度の生理食塩水中での検討より、炭酸置換率の増加で被膜が緻密になることが示唆された。このCAp被膜の緻密化の原因を理解することで、CAp被膜の粗密を制御し、被膜の耐食性制御範囲を広げられることが期待される。一方、CAp被覆Mg製医療デバイスが接する体液には、リン酸イオンやカルシムイオン、アミノ酸やたんぱく質など様々な物質が含まれる。中でもリン酸イオンおよびカルシウムイオンは溶液のpH変化で容易に材料表面に析出することが知られている。また、CAp被膜は生体環境で破骨細胞に吸収されること、バルクのCApは炭酸含有率で破骨細胞による吸収挙動が異なることがわかっている。 そこで今後は、次の検討を行う。・リン酸イオンおよびカルシウムイオンを含む無機塩類生理食塩水(Hanks液)中での電気化学測定により、試験溶液からのリン酸カルシウム析出がHApおよびCAp被覆純Mgの耐食性に及ぼす影響を検討する。・CAp被膜の被覆時間を変化させ、被膜中の炭酸取り込み挙動をXRD測定やフーリエ変換赤外分光測定により検討し、断面SEM観察より被膜の厚さや構造変化を検討して、被膜形成機構を明らかにする。 ・炭酸含有率の異なるCAp被覆Mg表面での破骨細胞培養試験により、炭酸含有率と破骨細胞吸収挙動の関係を検討する。 以上より得られる結果により、CApおよびHAp被膜の耐食性支配因子(耐食性に影響を及ぼす被膜の緻密さや厚さがアパタイトの結晶性や組成によりどのように変化するのか)を明らかにする。また、これらの耐食性因子と被膜抵抗や分極抵抗などの数値を系統的に整理する。
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