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有害・危険性物質の微量検出・分離・変換の多孔性配位高分子ハイブリッド科学の開拓

研究課題

研究課題/領域番号 22H05005
研究種目

基盤研究(S)

配分区分補助金
審査区分 大区分K
研究機関京都大学

研究代表者

北川 進  京都大学, 高等研究院, 特別教授 (20140303)

研究分担者 杉本 邦久  近畿大学, 理工学部, 教授 (00512807)
大竹 研一  京都大学, 高等研究院, 特定拠点准教授 (20834823)
Packwood Daniel  京都大学, 高等研究院, 准教授 (40640884)
研究期間 (年度) 2022-04-27 – 2027-03-31
研究課題ステータス 交付 (2025年度)
配分額 *注記
194,090千円 (直接経費: 149,300千円、間接経費: 44,790千円)
2025年度: 34,970千円 (直接経費: 26,900千円、間接経費: 8,070千円)
2024年度: 35,360千円 (直接経費: 27,200千円、間接経費: 8,160千円)
2023年度: 41,080千円 (直接経費: 31,600千円、間接経費: 9,480千円)
2022年度: 52,520千円 (直接経費: 40,400千円、間接経費: 12,120千円)
キーワード多孔性配位高分子 / 界面化学 / 複合材料 / ナノ空間化学 / 適応機能 / 刺激応答性 / 錯体化学 / 半導体 / ガスセンサ / 連携機能
研究開始時の研究の概要

私たちの身の回りには生命や健康に関わる危険物質にあふれている。それらを効率よく検出し、ひいては選択分離や除去もしくは無害化に向けた変換をする材料を開発し、安全な科学技術を確立する必要がある。本研究では、物質の捕捉、濃縮、貯蔵、輸送といった空間機能を持つ多孔性配位高分子と、電荷、電子輸送能を持つ無機材料とを相乗的に接合することによって、外部微量物質の検出、分離・変換機能を持つ新しい空間システムを創出・制御し、環境、エネルギー、健康・医療に関わる社会的課題への応用展開を行う。

研究実績の概要

本研究課題が掲げる「相乗的インターフェースの空間化学」の開拓において、1. 高感度検出 2. 認識、捕捉、分離 3. 高効率分解・変換 の3つの研究細目を設定し、それぞれを実現することを目的とした。2022年度における研究では、特に1、2に注力して研究をおこなった。相乗的インターフェースを用いた機能発現の上で重要な目標の1つは、検出-極微量物質の検出のためのPCP/MOFハイブリッド系の創製である。そこで我々は、電導性の無機基板材料とPCP/MOFとの融合によるケミレジスタ特性の開発に取り組んだ。可視光応答性PCPナノ結晶と金属酸化物ナノアレイ薄膜を組み合わせることによって、爆発性危険物質(ニトロ化合物)の非接触型の超高感度リアルタイム検出にも成功した。これは、PCP結晶最表面で特定の爆発性微量物質を選択性を持って認識・補足・輸送し、金属酸化物表面でその電気抵抗値の変化として応答・検出して起こるものである。爆発性のニトロ化合物に対して~1 ppqのオーダーの検出限界を室温で実現できた(National Science Review, 9, nwac143, 2022)。相乗的インターフェース空間の実現のための重要な素子の一つとして、高選択的な認識、捕捉、分離機能を持つ空間の創出が重要である。我々は、PCP/MOFの細孔同士を繋ぐゲート部分に可動分子を導入し、局所的な分子運動をPCP内の物質拡散速度制御に利用することで、室温において軽水(H2O)と重水(D2O)の分離にも取り組んだ。我々の開発したPCPに軽水と重水の両方を含む蒸気にさらすと,軽水分子が優先的に細孔中に吸着され,その際の分離係数は最大212にまで到達した(Nature, 611, 289-294, 2022)。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

本年度は申請書で掲げた複数の技術的課題について順調に進展がみられている。特に、PCP薄膜を無機半導体材料上に成長させることによるケミレジスタセンサ材料の開発による爆発性微量物質の高感度検出(National Science Review, 9, nwac143, 2022)や、細孔内の局所的な動的“分子ゲート”の機構を利用することで多孔性材料を用いた水と重水の分離を初めて実現した(Nature, 611, 289-294, 2022)。

今後の研究の推進方策

本研究課題が掲げる「相乗的インターフェースの空間化学」の開拓において、本研究では(1)高感度検出(2)認識、捕捉、分離(3)高効率分解・変換の3つの研究細目を設定した。(1)に関しては、本年度に得られた知見を基に、さらなる高選択性を兼ね備えた実用性の高いハイブリッド材料の実現に取り組み、社会貢献の大きな技術を確立する予定である。また、PCPと基板材料のインターフェース空間を主眼とした理論解明にも取り組んでいる。(2)に関しては、拡散制御機構を用いた分離技術の開拓については、従来では困難であった微量の有害物質の認識、捕捉、分離に展開できる基盤技術としての可能性を秘めており、今後はPCP/MOFの膜化等の検討を含め、さらなる研究展開を目指す。(3)に関しては、有害物をターゲットとした触媒機能の開発にも取り組んでおり、PCP/MOFの優れた機能性空間(分子認識、捕捉、貯蔵、輸送)を、電荷や電子およびフォトン、フォノンの変換機能格子(応答・適応・変換)を有するヘテロ材料と融合することによって高効率分解・変換デバイスを創成することに挑むつもりである。

評価記号
中間評価所見 (区分)

A: 研究領域の設定目的に照らして、期待どおりの進展が認められる

報告書

(4件)
  • 2024 中間評価(所見) ( PDF )
  • 2022 研究概要(採択時) ( PDF )   審査結果の所見   実績報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件) 学会発表 (22件) (うち国際学会 12件、 招待講演 18件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] IMRE(シンガポール)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Interface chemistry of conductive crystalline porous thin films2023

    • 著者名/発表者名
      Yao Ming-Shui、Otake Ken-ichi、Kitagawa Susumu
    • 雑誌名

      Trends in Chemistry

      巻: 5 号: 8 ページ: 588-604

    • DOI

      10.1016/j.trechm.2023.03.002

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Separating water isotopologues using diffusion-regulatory porous materials2022

    • 著者名/発表者名
      Su Yan、Otake Ken-ichi、Zheng Jia-Jia、Horike Satoshi、Kitagawa Susumu、Gu Cheng
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 611 号: 7935 ページ: 289-294

    • DOI

      10.1038/s41586-022-05310-y

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] UiO-66 metal organic frameworks with high contents of flexible adipic acid co-linkers2022

    • 著者名/発表者名
      Tan Tristan T. Y.、Li Xin、Otake Ken-ichi、Tan Ying Chuan、Loh Xian Jun、Kitagawa Susumu、Lim Jason Y. C.
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 58 号: 81 ページ: 11402-11405

    • DOI

      10.1039/d2cc03285f

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Non-contact real-time detection of trace nitro-explosives by MOF composites visible-light chemiresistor2022

    • 著者名/発表者名
      Deng Wei-Hua、Yao Ming-Shui、Zhang Min-Yi、Tsujimoto Masahiko、Otake Kenichi、Wang Bo、Li Chun-Sen、Xu Gang、Kitagawa Susumu
    • 雑誌名

      National Science Review

      巻: 9 号: 10

    • DOI

      10.1093/nsr/nwac143

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Nitroxyl radical-containing flexible porous coordination polymer for controllable size-aelective aerobic oxidation of alcohols2022

    • 著者名/発表者名
      Wang Ping、Xue Ziqian、Ken-ichi Otake、Kitagawa Susumu
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 58 号: 64 ページ: 9026-9029

    • DOI

      10.1039/d2cc02772k

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Fine Pore‐Structure Engineering by Ligand Conformational Control of Naphthalene Diimide‐Based Semiconducting Porous Coordination Polymers for Efficient Chemiresistive Gas Sensing2022

    • 著者名/発表者名
      Xue Ziqian、Zheng Jia‐Jia、Nishiyama Yusuke、Yao Ming‐Shui、Aoyama Yoshitaka、Fan Zeyu、Wang Ping、Kajiwara Takashi、Kubota Yoshiki、Horike Satoshi、Otake Ken‐ichi、Kitagawa Susumu
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 62 号: 2

    • DOI

      10.1002/anie.202215234

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Chemistry and Application of Soft Porous Crystals from MOFs/PCPs2022

    • 著者名/発表者名
      Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      Materials for a sustainable future in Morocco
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Metal-Organic Frameworks (MOFs) and Porous Coordination Polymers (PCPs) as Soft Prous Crystal2022

    • 著者名/発表者名
      Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      The 2nd International Conference on Noncovalent Interactions (ICNI2022)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Prospects for Porous Coordination Polymers/Metal-Organic Frameworks as a Soft Porous Crystal2022

    • 著者名/発表者名
      Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      International Conference on Metal-Organic Frameworks and Open Framework Compounds 2022
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Gas Science and Technology for a Sustainable Future2022

    • 著者名/発表者名
      Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      The symposium "Sustainable development: a challenge for the university
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Chemistry and Application of Flexible MOFs/PCPs2022

    • 著者名/発表者名
      Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      The 2022 Taiwan-Japan-Korea-Czech International Symposium on Chemical Engineering, Tam Kang University
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Creation of a New Selective Separation Mechanism Using the Dynamic Framework of PCP/MOF2022

    • 著者名/発表者名
      Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      5th Euro-Asia Zeolite Conference
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Chemistry and Application of Soft Crystalline PCPs/MOFs2022

    • 著者名/発表者名
      Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      KAUST Research Conference on Membranes and Porous Materials for Vision 2030; essential pillars for a sustainable future
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Chemistry and Application of Flexible MOFs/PCPs2022

    • 著者名/発表者名
      Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      The 2022 Taiwan-Japan-Korea-Czech International Symposium on Chemical Engineering (2022 TJKC-ISCE)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Creation of a New Selective Separation MechanismUsing the Dynamic Framework of PCP/MOF-From Gas Mixturesto Water Isotopologues2022

    • 著者名/発表者名
      Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      5th Euro-Asia Zeolite Conference in Korea
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Chemistry and Application of Soft Porous Crystals from PCPs/MOFs2022

    • 著者名/発表者名
      Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      The Dynamic Materials, Crystals and Phenomena conference
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 規則性ナノ空間を自在につくり機能を生み出すサイエンス -多孔性配位高分子(PCP)有機金属錯体(MOF)の過去・現在・未来-2022

    • 著者名/発表者名
      北川進
    • 学会等名
      第142回金研講演会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 霞(かすみ)を食って生きるー科学・技術は仙人の生活を可能にするのか?2022

    • 著者名/発表者名
      北川進
    • 学会等名
      第32回 塾の日シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ナノサイズの孔(穴)を多数持つ多孔性材料が拓く世界2022

    • 著者名/発表者名
      北川進
    • 学会等名
      龍谷大学「理工学のすすめ」
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 多孔性配位高分子と無機材料の相乗的インターフェースの空間化学 -新しい高感度、非接触、リアルタイム検出システム-2022

    • 著者名/発表者名
      北川進
    • 学会等名
      第39回「センサ・マイクロマシンと応用システム」シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] PCP/MOF材料の化学と機能開拓の最新動向2022

    • 著者名/発表者名
      北川進
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会(2023)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Structural Properties of Flexible Porous Coordination Polymers bearing aromatic pendant group2022

    • 著者名/発表者名
      Ken-ichi Otake, Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      the 17th Conference of the Asian Crystallographic Association
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Flexible Porous Coordination Polymers with Local and Global Motility Cooperation2022

    • 著者名/発表者名
      Ken-ichi Otake, Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      School of Materials Science and Engineering- Faculty Seminar Series, Nanyang Technological University (Singapore)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Synergistic Exclusive Discrimination Gating for CO2 Recognition using Flexible Porous Coordination Polymers with Narrow Soft Corrugated Channels2022

    • 著者名/発表者名
      Ken-ichi Otake, Yifan Gu , Jia-jia Zheng , Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      DynaMIC23 - Dynamic Materials, Crystals and Phenomena conference,
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 構造に柔軟性を持つ多孔性配位高分子の開発と応用2022

    • 著者名/発表者名
      大竹研一
    • 学会等名
      第三回 錯体化学フロンティアセミナー
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Nitroxyl Radical-Containing Flexible Porous Coordination Polymer for Controllable Size-Selective Aerobic Oxidation2022

    • 著者名/発表者名
      Ping Wang, Ken-ichi Otake, Susumu Kitagawa
    • 学会等名
      錯体化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族ペンダント基を導入したフレキシブル多孔性配位高分子におけるガス吸着特性2022

    • 著者名/発表者名
      ピン ワン, 大竹 研一,北川 進
    • 学会等名
      吸着学会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 構造柔軟性を持つ多孔性配位高分子における選択的吸着挙動の機構解明2022

    • 著者名/発表者名
      大竹研一
    • 学会等名
      日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [備考] Kitagawa Group Homepage

    • URL

      https://www.kitagawa.icems.kyoto-u.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書

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公開日: 2022-04-28   更新日: 2025-06-20  

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