電子衝撃法による分子の中性解離機構の解明とプラズマモデリングの高精度化

• 研究課題/領域番号: 22K03588
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分14030:プラズマ応用科学関連
• 研究機関: 上智大学
• 研究代表者: 星野 正光 上智大学, 理工学部, 教授 (40392112)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2025-03-31
• 研究課題ステータス: 交付 (2022年度)
• 配分額: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円); 2024年度: 520千円 (直接経費: 400千円、間接経費: 120千円); 2023年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2022年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
• キーワード: 電子衝突 / 分子解離 / 質量分析 / プラズマ素過程 / 衝突断面積

研究開始時の研究の概要

本研究では、半導体プロセスや核融合反応の理解にむけたプラズマモデリングのための素過程データとして利用される電子衝突断面積において、特にデータの少ない分子解離で生成されるイオンやラジカルのプラズマ中での役割を、原子・分子レベルで定量的に評価し、より現実に近い高精度なモデリングを行うための衝突断面積データベースの更新を目指す。具体的にはこれまで行ってきた電子衝撃法と出現質量分析法を組み合わせ、電子衝突で生成された解離種の同定とその生成比を測定するための装置開発を行い、低温プラズマ中における分子解離機構を解明する。

研究実績の概要

本研究では、より現実に近いプロセスプラズマ中の挙動を理解するための高精度なプラズマモデリングを目指し、そこで利用される電子衝突断面積の中で、特に研究例のデータの少ない分子解離によって生成された正・負イオンやラジカルのプラズマ中での役割に着目した。プラズマ中における分子の解離過程の詳細な機構を原子・分子レベルで定量的に評価するため、これまで申請者が行ってきた電子衝撃法と出現質量分析法を組み合わせ、電子衝突が引き起こす分子の解離過程を直接観測することに特化した実験装置を新たに開発することを大きな目標とした。
具体的には、第1電子銃から放出された低エネルギー電子と標的分子との衝突解離で生成された解離種を、第2電子銃で再び電離し質量分析する。これは、一般に中性粒子の検出が困難であり、２段階の衝突電離が必要であることに起因する。しかしながら、2回の衝突を扱う実験では信号強度が微弱なことが想定され、測定に長時間を要することが見込まれることから、ノイズやバックグラウンドの軽減が必要不可欠である。さらに、中性解離で生成され電離されたイオンは、第1電子銃で直接生成されたイオンと区別される必要があり、慎重なデータの解析と検証が必要でなる。この実験的な困難さが見込まれる本申請課題では、ゼロからの装置開発は、採択期間内ではほぼ不可能であったことから、既存の装置を一部改良して用いることにした。
令和4年度では、既存の第1電子銃から直接生成されたイオンと中性解離した粒子を区別するための追い返し電極、質量分析部に標的分子が進入し第2電子銃で直接電離されるのを防ぐための差動排気機構を設計・開発し、そのための真空排気ポンプの増設を行った。さらに、既存の第1電子銃の電子ビーム軌道シミュレーションと実際の電子放出試験、質量分析器の動作確認までほぼ当初の計画通りに実施することができた。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

初年度である令和4年度は、昨今の半導体不足における真空排気装置の多少の納期遅れに見舞われたが、概ね当初の計画通り進んでいる。具体的には、実験装置を設置するために準備された既存の真空槽に、第1電子銃と質量分析装置、及び標的ガス導入系を設置し、新たに第1電子銃で生成されたイオンと中性粒子を区別するための追い返し電極、および質量分析部に標的分子が進入し第2電子銃で直接電離されるのを防ぐための差動排気機構を設計・開発し、さらにそのための真空排気ポンプの増設を行なった。特に、本申請課題で重要となる第1電子銃で使用可能な放出電子ビームの加速エネルギーの許容範囲とビーム収束を制御するための静電レンズ電圧を見積もるために、電子ビーム軌道シミュレーションを念入りに行った。その得られた結果に基づいて実際の電子源から放出された電子ビームの制御と調整を長時間かけて行い、ほぼ計画通りの電子ビームを得ることができている。さらに、質量分析器の動作テストを合わせて行い、第1電子銃からの電離により生成された正イオンの検出にも成功した。
現在、令和5年度に目的とした幅広い電子エネルギー範囲において解離性電離、及び解離性電子付着過程で生成された正・負イオンの測定を行うための調整と準備を進めている。

今後の研究の推進方策

初年度である令和4年度は概ね計画通りに進めることができている。
令和5年度では、初年度に動作確認された第1電子銃と既存の質量分析系を組み合わせた全体の動作確認テストを幅広い電子エネルギー範囲で行う。具体的には、前半で、第1電子銃から放出された電子ビームと真空槽にガスノズルから導入された気相分子ビームを垂直に交差させ、衝突による分子の電離や解離で生成された正イオン、および解離性電子付着で生成された負イオンを、すでによく知られた分子標的に対して入射エネルギーの関数として検出し、過去の測定データと比較することでより詳細な動作確認を行う。特に、電子衝突で正イオンを生成する電離や解離過程は、過去に非常に多くの測定結果があり、信頼性の高い断面積データもあることから、それらとの比較を通じて装置の動作に関する信頼性や動作に伴う不具合の検討も綿密に行う。不具合や不測のトラブルが生じた場合には早急に学内のテクノセンターと相談し改良及び修正を行う。後半では、当初の目的であった第1電子銃と第2電子銃から放出された電子ビームを用いて標的分子を解離・電離させ、検出するための実験への準備を進め、令和4年度に導入した差動排気の動作確認と合わせて行い、バックグラウンドを精密に評価することで、実際の中性解離過程の測定のための準備を行う。
最終年度となる令和６年度には、過去に報告例のあるCF4分子の中性解離過程の測定を最初に行い、直接比較することで、装置の信頼性を確認すると同時に、これまで測定例のないプロセス分子や地球環境分子へと測定対象を拡張し、電子衝突断面積データセットの更新を目指す。
また、適宜、採択期間中に得られた測定結果や実験装置の開発状況を取りまとめ、国内外の原子分子に関連する会議、物理学会、およびプラズマプロセスや核融合プラズマに関する諸会議にて成果報告を行う。