研究課題/領域番号 |
22K04684
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研究種目 |
基盤研究(C)
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配分区分 | 基金 |
応募区分 | 一般 |
審査区分 |
小区分26020:無機材料および物性関連
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研究機関 | 名古屋大学 |
研究代表者 |
齊藤 元貴 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (00749278)
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研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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配分額 *注記 |
4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2024年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2023年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2022年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
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キーワード | 電子顕微鏡 / 蛍光体 / カソードルミネッセンス / 窒化アルミニウム / ドーパント / 電子エネルギー損失分光 / 複合分光 |
研究開始時の研究の概要 |
本研究では、酸素、カーボン、Si、Euをドープした窒化アルミニウム(AlN)基蛍光体を燃焼合成し、その発光メカニズムを複合電子顕微分光により解明する。従来、局所領域からの発光スペクトルの取得は困難であり、蛍光体中のどこがどのように発光しているかを理解するには限界があった。本研究では、透過型電子顕微鏡で数nmの局所領域からカソードルミネッセンス(CL)スペクトルおよび電子エネルギー損失分光スペクトルを同時に取得し解析する複合電子顕微分光を用いて、結晶粒内、粒界、表面、欠陥など、局所領域の発光スペクトルと、ドーパントの価数や配位状態、結晶構造を同時に分析することで発光メカニズムを解明する。
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研究実績の概要 |
白色LEDは青色または近紫外LEDと蛍光体を組み合わせて実現することが多く、化学的に安定なAlNに希土類をドープした蛍光体材料の開発が近年進められている。本研究では、AlNを起点物質として、酸素、カーボン、Si、Euをドープした新しいAlN基蛍光体の燃焼合成、および複合電子顕微分光を用いた発光メカニズムの解明を目的とした。
2022年度は、カーボンを含まないAlN-O-Eu系、AlN-O-Si-Eu系の蛍光体材料を燃焼合成し、これらの特性や発光メカニズムの解明を試みた。AlNにEuを添加して燃焼合成を行うと緑色の発光を示す試料が得られたが、TEM-EDS分析の結果、EuはAlN粒内部にはドープされず、粒界に酸化物として存在した。EuとSiを共添加したAlNは、粒内にEu、Si、Oを含む層が形成したポリタイプであり、STEM観察から、Euは極性の反転によってできる面欠陥中のNサイトに2価でドープされていることがわかった。Euに配位するイオンの対称性やEuとイオン間の距離により強い青色発光を示すことがわかった。
AlNとほかの結晶との固溶体にEuを合成できれば、固溶量の調整により発光特性を幅広く調整可能な蛍光体が実現できる可能性がある。そこで、カーボンをドープしたAlN-Al2OC系およびAlN-SiC系固溶体の燃焼合成を試みた。カーボン源として原料に黒鉛またはSiCを添加して燃焼合成を行ったが、発光特性に優れた蛍光体は得られなかった。黒鉛を添加した場合は蒸発や酸化物の還元が生じる可能性があり、SiCは反応性が低かった可能性がある。今後、熱力学的な検討を行い、最適なカーボンやSi供給源、反応温度を探索する。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初目的としていたカーボンを含まないAlN-O-Eu系、AlN-O-Si-Eu系の蛍光体材料を燃焼合成し、STEM像観察およびEELSによりEuの侵入サイトや電子状態の解析を行うことができた。さらに、位置により発光波長が変化する可能性が示されるなど、有用な知見が得られたため。得られた結果に基づき、新規材料開発に向けた探索が引き続き必要である。
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今後の研究の推進方策 |
燃焼合成したEu、Si添加AlN蛍光体をSTEMカソードルミネッセンス法により分析すると、1つの蛍光体粒子内であっても、発光スペクトルが変化する可能性が示唆された。これは、Euの配位環境の違いに起因すると考えられるため、その原因を今後検討する。
また、Eu、Si、Oのドープ量によっても発光特性が変化する可能性があるため、今後組成を変化させた材料を合成し、その発光特性を調査する予定である。
当初の目的の一つであったAlN系の固溶体の合成にも引き続き取り組む予定である。
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