最外内殻電子励起と原子間輻射遷移の同時許容化による高速・高輝度シンチレータの開発

• 研究課題/領域番号: 22K04695
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分26020:無機材料および物性関連
• 研究機関: 山形大学
• 研究代表者: 大西 彰正 山形大学, 理学部, 教授 (90261677)
• 研究分担者: 北浦 守 山形大学, 理学部, 教授 (60300571)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2026-03-31
• 研究課題ステータス: 交付 (2023年度)
• 配分額: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円); 2025年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円); 2024年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円); 2023年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円); 2022年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
• キーワード: 高速シンチレータ / 高速・高輝度シンチレータ

研究開始時の研究の概要

本研究では、価電子帯と最外内殻準位間での、原子間輻射遷移によるオージェ・フリー発光を高速・高強度で発生させる新原理を提案し、放射線に対して高輝度かつサブナノ秒で応答するシンチレータを開発する。この時間領域での高効率な放射線検出は、最近、高速シンチレータとして注目されているセリウム系シンチレータのように、発光寿命が発光波長の３乗で律速する蛍光体では到底成しえない。これを、世界初の、最外内殻電子励起と原子間輻射遷移の同時許容化により実現する。放射線の高速検出が益々重要度を増している現在、高速・高輝度シンチレータの開発は早急に対処すべき課題であり、本研究はその研究基盤を確立する。

研究実績の概要

本研究における高輝度・高速シンチレータ開発の研究戦略は、高速な発光過程である価電子帯と最外内殻準位間での、原子間輻射遷移としてのオージェ・フリー発光過程をより高速化することにある。その原理は、アルカリ亜鉛塩化物において原子間輻射遷移としての発光過程は許容遷移と考えられるものの最外内殻電子励起は部分許容遷移であったものを同時に許容化することにあり、そのためには励起過程はｐ→ｓ遷移であり、発光過程はｐ→ｄ遷移である物質系を開発する必要がある。アルカリ亜鉛塩化物には、最外内殻準位がｐ軌道とｄ軌道の混合軌道で形成されると考えられるものがあり、この準位における混合状態を制御し励起後に生成する正孔の、ｐ軌道とｄ軌道にける格子緩和の大きさの違いを利用した目的の達成を目指している。研究を進行する過程において、本研究におけるアイデアを実現するには組成を制御した試料を作成し、最外内殻準位のｐ軌道とｄ軌道の混合比を制御しなければならないが、結晶構造による考察にから亜鉛の割合が化学量論比から増加すると欠陥となって結晶中に存在するようになり、これが最外内殻準位の混合状態の制御を阻害することが考えられた。この問題点を解決することが必要な状態にある。これまでに測定したアルカリ亜鉛塩化物における光電子分光や反射スペクトル、発光・励起スペクトル等のデータを解析し直し、打開策を検討した。その過程で、結晶作製上の課題のほか、解析から新たに価電子帯における亜鉛ｄ軌道とアルカリｐ軌道との混合が発光の高速化を阻んで可能性が明らかになった。

現在までの達成度 (区分)

4: 遅れている

理由

本年度も予期せぬ管理業務が発生し、年度の大半をその業務の遂行に費やしたため、研究計画が大幅に遅れている。次年度は計画の遅れを少しでも戻す予定である。

今後の研究の推進方策

進捗状況に記載した通り、研究計画がかなり遅れたため、本年度は管理業務を適正化させなるとともに、研究分担者を配置して可能な限り研究計画の遅延を解消する予定である。