最外内殻電子励起と原子間輻射遷移の同時許容化による高速・高輝度シンチレータの開発

• 研究課題/領域番号: 22K04695
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分26020:無機材料および物性関連
• 研究機関: 山形大学
• 研究代表者: 大西 彰正 山形大学, 理学部, 教授 (90261677)
• 研究分担者: 北浦 守 山形大学, 理学部, 教授 (60300571)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2026-03-31
• 研究課題ステータス: 交付 (2024年度)
• 配分額: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円); 2025年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円); 2024年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円); 2023年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円); 2022年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
• キーワード: 高速シンチレータ / 高速・高輝度シンチレータ

研究開始時の研究の概要

本研究では、価電子帯と最外内殻準位間での、原子間輻射遷移によるオージェ・フリー発光を高速・高強度で発生させる新原理を提案し、放射線に対して高輝度かつサブナノ秒で応答するシンチレータを開発する。この時間領域での高効率な放射線検出は、最近、高速シンチレータとして注目されているセリウム系シンチレータのように、発光寿命が発光波長の３乗で律速する蛍光体では到底成しえない。これを、世界初の、最外内殻電子励起と原子間輻射遷移の同時許容化により実現する。放射線の高速検出が益々重要度を増している現在、高速・高輝度シンチレータの開発は早急に対処すべき課題であり、本研究はその研究基盤を確立する。

研究実績の概要

本研究では、高輝度かつ高速なシンチレータを開発するための、新たな原理によるオージェ・フリー発光（AFL）の発生に向け、最外内殻正孔を高効率に生成する電子励起過程と生成した最外内殻正孔が価電子と高効率に輻射消滅する過程が両立をする物質系の開発を目指している。具体的には、アルカリ亜鉛塩化物において内殻電子の励起過程をp→s型とし、AFL過程をp→d型とするもので、従来のAFL物質では両遷移過程を同時に許容化することはできていない。本研究の対象物質では輻射消滅過程は許容過程と考えられているが、電子励起過程は許容過程ではない。これを解決するためには、最外内殻準位がp軌道とd軌道の混合軌道で形成される物質系において、混合状態を制御することで、p→s遷移を実現しなければならない。昨年度の研究では、試料の作製時において欠陥生成による最外内殻準位の混合状態の制御の阻害や最外内殻軌道d軌道へのp軌道の混合によるAFLの高速化の阻害という、目的を達成するために解決しなければならない新たな課題が見出された。そのためこれらを解明するための、実験データの解析を進めた。今年度の研究により、最外内殻準位から伝導帯への電子励起が従来は異なるイオン間において電子遷移が起こると考えられていたが、実はイオン内遷移である可能性が示唆された。このことは、励起過程の許容化をより困難にする結果と考えられた。研究のアイデアとして内殻電子の遷移過程をd→s型からp→s型に制御することを検討してきたが、むしろ本物質系では電子励起過程がp→s型で、AFL過程がp→p型の方が励起・輻射消滅過程ともに効率が良いという考察が得られた。

現在までの達成度

4: 遅れている

理由

昨年度末までの遅れは、研究分担者の協力により戻り始めている。次年度は引き続き、研究の遅れの原因である管理業務を適正化し、計画の遅れを少しでも戻す予定である。

今後の研究の推進方策

令和7年度は、内殻電子の遷移過程について、実現を計画してきたd→sタイプからp→sタイプの転換が高速シンチレータに適すのか、あるいはp→pタイプの方が適すのを明らかにするための実験と考察を進め、得られた成果をまとめる計画である。