| 研究課題/領域番号 |
22K04914
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分29010:応用物性関連
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| 研究機関 | 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構 |
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研究代表者 |
藤田 貴敏 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 量子生命科学研究所, 主幹研究員 (70767970)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2024年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2023年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
2022年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
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| キーワード | 光電変換過程 / 電子状態計算 / 量子ダイナミクス / 時間分解分光 / 有機薄膜太陽電池 / 光合成アンテナタンパク質 / 大規模電子状態計算 / 超高速分光 / 光合成アンテナ系 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
光合成系や有機薄膜太陽電池における光電変換過程において、電子状態と分子振動との相互作用である振電相互作用の重要性が指摘されてきた。適切な分子設計・あるいはタンパク質改変によって振電相互作用を制御することができれば、光電変換過程の上昇が可能である。本申請では、大規模電子状態計算・量子ダイナミクス法・分光理論を統合して、光電変換過程を解析するための新しい計算手法を提案する。応用対象として光合成アンテナタンパクと有機薄膜太陽電池を取り上げて、光電変換過程における振電相互作用の役割を解明する。さらに、振電相互作用を促進・あるいは抑制するための分子設計を実験研究者に提案する。
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| 研究実績の概要 |
本申請では、大規模電子状態計算・量子ダイナミクス法・分光理論を統合することにより、光電変換過程を解析するための新しい計算手法を提案する。光電変換過程における振電相互作用の役割を解明することにより、光電変換効率の向上のための物質設計を提案することを最終目標とする。本年度は下記の項目についての研究を行った。
(1)有機薄膜太陽電池のP3HT/PCBMについて電荷分離ダイナミクスとポンプ-プローブ分光の解析を行った。ポンプ-プローブ分光法の励起状態吸収(ESA)スペクトルの計算のためには、single-excitation manifold(SEM)の励起状態空間に加えてdouble-excitation manifold(DEM)が必要である。そこで本研究ではDEMのモデルハミルトニアンをフラグメント分子軌道(FMO)計算から導出する手法を提案した。導出したモデルハミルトニアンにより過渡吸収スペクトルの計算を行い、得られたシグナルが実験と定性的に一致していることを示した。さらに、ESAの異方性のダイナミクスの時間スケールが電荷分離のダイナミクスを反映していることを示した。(2)光合成アンテナタンパク質であるアロフィコシアニン（APC）についてFMO法による解析を行なった。APCは色素であるフィコシアノビリンと共有結合しており、α84位とβ84位にある色素間で励起子状態を形成する。本研究では分子動力学法により水和APCの構造を作成し、FMO法により色素の励起エネルギーや色素間の励起子カップリングの計算を行った。さらに、得られた励起状態のパラメータから吸収スペクトルやCDスペクトルの計算を行い、実験との比較を行った。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
2023年度は、2022年度に開発した理論・プログラムをベースとして有機薄膜太陽電池と光合成アンテナタンパク質の応用計算を行い、有機薄膜太陽電池の結果は論文として出版した。当初予定した応用計算は行えたが、本研究課題の主題である振電相互作用の影響については十分に検討できなかったため、やや遅れていると判断した。これは当初予定していた振電ハミルトニアンを用いたアプローチでは多数の振動モードを考慮することが困難だとわかったため、別の手法の検討・実装を行っていたからである。
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| 今後の研究の推進方策 |
2024年度は次の項目について研究を行う。(1)APCの励起状態の解析について進める。特に、APC内の励起エネルギー移動のダイナミクスについて解析を行い2DESの実験との比較を行う。(2)P3HT/PCBMの計算では励起子状態→電荷移動状態の時間スケールが実験と比べて遅いことがわかっている。この結果を改善するために、熱浴の量子効果、振電相互作用、P3HT内のCT励起、を考慮したより精度の高い量子ダイナミクス法による解析を行う予定である。
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