| 研究課題/領域番号 |
22K05036
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分32010:基礎物理化学関連
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
奥山 弘 京都大学, 理学研究科, 准教授 (60312253)
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| 研究分担者 |
渡邊 一也 京都大学, 理学研究科, 教授 (30300718)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2024年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2023年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2022年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
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| キーワード | 走査トンネル顕微鏡 / プラズモン / エキシトン |
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| 研究開始時の研究の概要 |
触媒などの表面で進行する化学反応を理解して制御することは，環境問題，エネルギー問題に関連している。特に太陽光など光エネルギーを有効に電気や有機物など使えるエネルギーに変換する方法を提案，実証することは持続社会に向けた基盤となる。本研究では，半導体表面に作製した薄い金属薄膜に着目し，そこに閉じ込められた電子と光の相互作用を利用して，狙った化学反応へ適用する。本研究の特徴は原子レベルでメカニズムを調べることが可能であり，反応効率の増大や熱では達成できない高エネルギー反応が期待できる点である。光エネルギーを効率的に化学反応の駆動力に変換するひとつの方法として，その可能性を検討する。
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| 研究実績の概要 |
固体表面で進行する化学反応過程を理解することは，より効果的な触媒開発と，それに伴う効率的な物質生産の重要な要素である．特に，環境問題，エネルギー問題に関連して，光エネルギーを有効に利用する方法を提案，実証することは持続社会に向けた基盤となる。本研究では，半導体表面に作製した2次元金属に着目し，その低次元特有の電子状態が発現するプラズモン-量子井戸発光結合を化学反応へ適用する。従来の色素分子などを用いる研究とは異なり，原子レベルでメカニズムを調べることが可能であり，さらに共鳴波長の制御による反応収率の増大や熱反応では達成できない高エネルギー反応が期待できる。光エネルギーを効率的に化学反応の駆動力に変換するひとつの方法として，その可能性を検討する。
具体的な内容としてまず、シリコン表面にインジウム薄膜に局在する量子井戸状態を作製し、状態間の遷移と走査トンネル顕微鏡の探針に誘起されるプラズモンとの相互作用を観測する。次に薄膜の膜厚を原子層レベルで制御することで量子井戸のエネルギーを変調し，これにより膜厚による相互作用の制御を達成する。このようにして励起されたプラズモンの脱励起過程において生成されるホット電子を化学反応へと応用することが目標である。最終的には薄膜上に銀ナノ粒子を配列し，ナノ粒子による局在プラズモンとの相互作用を利用することで，外部光エネルギーを化学反応に変換することを目標とする。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
シリコン表面にインジウムを蒸着し，２～８層までの薄膜作製と各膜厚に起因する量子井戸状態を観察した。次に走査トンネル顕微鏡の接合部位からの発光を観測し，トンネル電子の各薄膜の量子井戸状態への遷移に起因するプラズモン発光を観測した。膜厚に応じて発光波長がシフトしており，目的通り膜厚によるプラズモンエネルギーの制御が達成されていることを確認した。現在はフラーレンを薄膜上に吸着し，そのエキシトン励起とプラズモン励起の相互作用について観測を進めている。
吸着させた銀ナノ粒子を用いたアンテナ作用の実現に向けて，まず光吸収スペクトルを観測することを目的として，グラフェン上に銀ナノ粒子を配列させ，紫外光源の吸収スペクトルを観測している。その結果，銀ナノ粒子の局在プラズモン励起に対応する350nmの吸収が観測されたことから，アンテナとして十分作用することを確認した。
以上のように最終目標である化学反応を観測する手前の段階に到達しており，おおむね順調に進展していると考えられる。
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| 今後の研究の推進方策 |
インジウム薄膜と銀のSTM探針によるプラズモン共鳴が観測されたことを踏まえて，銀ナノ粒子と量子井戸遷移の結合を観測する。グラフェン上では銀ナノ粒子の強い局在プラズモン励起が観測されたのに対し，インジウム上で同様の励起が可能が検証する。うまくいかなかった場合は，絶縁膜などのスペーサを薄膜とナノ粒子の界面に挿入することを検討していく。可視光の照射により，光エネルギーが化学反応に変換されることを観測し，量子井戸状態の変調により，化学反応の制御を達成する。
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