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量子井戸を用いたプラズモンーエキシトン結合場の制御と化学反応への応用

研究課題

研究課題/領域番号 22K05036
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関京都大学

研究代表者

奥山 弘  京都大学, 理学研究科, 准教授 (60312253)

研究分担者 渡邊 一也  京都大学, 理学研究科, 教授 (30300718)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2024年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2023年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2022年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワード走査トンネル顕微鏡 / 量子井戸 / プラズモン / エキシトン
研究開始時の研究の概要

触媒などの表面で進行する化学反応を理解して制御することは,環境問題,エネルギー問題に関連している。特に太陽光など光エネルギーを有効に電気や有機物など使えるエネルギーに変換する方法を提案,実証することは持続社会に向けた基盤となる。本研究では,半導体表面に作製した薄い金属薄膜に着目し,そこに閉じ込められた電子と光の相互作用を利用して,狙った化学反応へ適用する。本研究の特徴は原子レベルでメカニズムを調べることが可能であり,反応効率の増大や熱では達成できない高エネルギー反応が期待できる点である。光エネルギーを効率的に化学反応の駆動力に変換するひとつの方法として,その可能性を検討する。

研究実績の概要

太陽光に含まれる光エネルギーを,発電や化学反応に最大限有効に利用する方法を開発するために,世界中の様々な分野で研究が進められている。光を金属中の局在プラズモンに変換し,その脱励起過程で生成する電子や光を用いて化学反応を誘起することで,光-化学エネルギー変換の実現が可能になる。本研究では2次元金属の量子井戸を利用する新しいプラズモン増強場を提案し,銀ナノ粒子を用いた反応収率増大の実証と,熱反応にはない高エネルギー,高次反応の達成を目的とした。
まずSi(111)にインジウム原子を蒸着することで形成される,インジウムの超薄膜についてその量子井戸状態を作製し,膜厚に対して原子層単位でエネルギーシフトを観測した。次に走査トンネル顕微鏡(STM)のAg探針を用いて,トンネル電子を量子井戸状態に遷移することで,トンネルギャップで増強されたプラズモン発光を観測し,そのエネルギー分布が量子井戸状態のエネルギーと相関すること,すなわち発光のエネルギーをインジウムの膜厚により制御できることを確認した(論文投稿中)。
プラズモン誘起の化学反応へ応用するため,キセノン光源を用いた反射率測定の装置を立ち上げた。グラフェン表面に銀を低温で蒸着することで,銀のクラスタを島状成長させてプラズモン-量子井戸結合場を用意した。ナノ粒子のプラズモン吸収についてチオフェノールなど分子吸着によって反射率の変化を観測できることを確認している。さらに反射率の変化からプラズモンと吸着分子の相互作用に関する情報を得て,化学反応の進行について検討した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

装置改良として,STM発光の検出について外部の光学系を正確に構築することが重要であり,今年度はその調整法について再検討し,比較的簡便に光学系を最適化できる方法を確立できた。これを用いることでシリコン基板のような自由電子の少ない表面上でもプラズモン発光を有意に観測できることが明らかになり,インジウム薄膜からの発光検出を可能にした。マクロな系に対するプラズモン吸収観測については,キセノンランプを用いた吸収分光装置を立ち上げた。このように装置の立ち上げについては当初の予定通りに進んでいる。
立ち上げた装置を用いて,インジウム超薄膜に対してプラズモン発光を検出した。予想された通り超薄膜内に形成される量子井戸準位に起因したプラズモン発光が起こり,その波長や強度がインジウムの膜厚により制御できることを確認した。この成果はプラズモン発光を原子層単位で制御した初めての研究で論文を投稿中である。この超薄膜上にフラーレンやフタロシアニンなどの有機分子を吸着して化学反応を調べているが,吸着エネルギーが低いため安定な測定が達成されていない。従って発光誘起の化学反応の達成については
系の再検討が必要である。
一方,吸収分光を用いた研究については,銀ナノ粒子のプラズモン吸収の検出と分子吸着によるスペクトルの変化が観測され,プラズモン-分子相互作用に関する情報が得られるなど,順調に進んでいると考えられる。

今後の研究の推進方策

銀ナノ粒子の吸収分光から得られる共鳴波長の光を照射することで,化学反応の収率が熱反応と比較して増大するか確認する。具体的には一酸化窒素を表面に吸着して光照射後,同装置に設置されている振動分光装置を用いて反応を追跡する。STM発光に関しては,島状吸着が優先されるフッ素置換フタロシアニンを用いるなど,まず安定した吸着状態を実現する。その上で誘起反応の観測を進める。さらに誘電膜を組み合わせることにより,プラズモン励起の増大を試みる。

報告書

(2件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 4件)

  • [雑誌論文] Effect of fluorine substitution on the electronic states and conductance of CuPc on Cu(100)2024

    • 著者名/発表者名
      Okuyama H.、Kuwayama S.、Hatta S.、Aruga T.、Hamamoto Y.、Shimada T.、Hamada I.、Morikawa Y.
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 643 ページ: 158700-158700

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2023.158700

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Moire superlattice and two-dimensional free-electron-like states of indium triple-layer structure on Si(111)2023

    • 著者名/発表者名
      Hatta Shinichiro、Kuroishi Kenta、Yukawa Keisuke、Murata Tomoka、Okuyama Hiroshi、Aruga Tetsuya
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 108 号: 4

    • DOI

      10.1103/physrevb.108.045427

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Interaction of individual Ag atoms with graphene on Rh(111): Adsorption, migration, and cluster formation2023

    • 著者名/発表者名
      Okuyama H.、Yamamoto D.、Hatta S.、Aruga T.
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 210 ページ: 118032-118032

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2023.118032

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書 2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] グラフェンへの銀原子の吸着状態とクラスタ形成2023

    • 著者名/発表者名
      山本大貴, 山本修也, 奥山弘, 八田振一郎, 有賀哲也
    • 学会等名
      日本物理学会2023年秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Si(111)基板上のインジウム超薄膜のエピタキシャル成長における格子整合性2023

    • 著者名/発表者名
      八田振一郎, 村田朋香, 黒石健太, 奥山弘, 有賀哲也
    • 学会等名
      日本物理学会2023年秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Si(111)上に作製したIn多層膜の成長と電子構造2023

    • 著者名/発表者名
      村田 朋香, 黒石 健太, 湯川 恵介, 八田 振一郎, 奥山 弘, 有賀 哲也
    • 学会等名
      2023年第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Atomic and Electronic Structure of Indium Triple-Layer Structure on Si(111).2023

    • 著者名/発表者名
      Tomoka Murata, Kenta Kuroishi, Keisuke Yukawa, Shinichiro Hatta, Hiroshi Okuyama, Tetsuya Aruga
    • 学会等名
      JVSS 2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Adsorption and clustering of Ag atoms on graphene2023

    • 著者名/発表者名
      Daiki Yamamoto, Shuya Yamamoto, Hiroshi Okuyama, Shinichiro Hatta, Tetsuya Aruga
    • 学会等名
      JVSS 2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] STM-induced luminescence mediated via quantum well states of indium ultra-thin films2023

    • 著者名/発表者名
      Kenta Kuroishi, Hiroshi Okuyama, Shinichiro Hatta, Tetsuya Aruga
    • 学会等名
      JVSS 2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] グラフェンへの銀原子の吸着状態とクラスタ形成2023

    • 著者名/発表者名
      山本 大貴, 山本 修也, 奥山 弘, 八田 振一郎, 有賀 哲也
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Si(111)上のIn多層膜の成長と原子構造2023

    • 著者名/発表者名
      村田 朋香、黒石 健太、湯川 恵介、八田 振一郎、奥山 弘、有賀 哲也
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 走査トンネル顕微鏡を用いたインジウム超薄膜からの発光観測2023

    • 著者名/発表者名
      黒石健太, 湯川恵介, 奥山弘, 八田振一郎, 有賀哲也
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] STM-induced luminescence from In/Si(111)-√7×√3-rect surface2022

    • 著者名/発表者名
      Kenta Kuroishi, Hiroshi Okuyama, Shinichiro Hatta, Tetsuya Aruga
    • 学会等名
      The 22nd international vacuum congress IVC-22
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Si(111)表面上におけるインジウム多層膜の低温成長2022

    • 著者名/発表者名
      八田振一郎, 湯川恵介, 黒石健太, 奥山弘, 有賀哲也
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Si(111)表面上におけるInの3原子層構造の作製と電子状態2022

    • 著者名/発表者名
      村田朋香, 黒石健太, 湯川恵介, 八田振一郎, 奥山弘, 有賀哲也
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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