| 研究課題/領域番号 |
22K05130
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分34010:無機・錯体化学関連
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
谷田部 剛史 九州大学, 工学研究院, 助教 (00748387)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2024年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2023年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2022年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
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| キーワード | 電子貯蔵触媒 / 水素 / 二酸化炭素活性化 / 水素の活性化 / 二酸化炭素 / 酸素 / 過酸化水素 / CO2還元 / 均一系触媒 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
CO2を炭素源として有機分子に組み込む反応は古くから研究されてきたが、犠牲還元剤などの有限な資源を使用する。それに対し、再生可能エネルギーから作り出すことができるH2を利用して、CO2を有用な物質に変換する反応は、環境調和型の有機合成反応として近年注目されている。本研究では、H2から電子を取り出してCO2を還元的に活性化するという独自のコンセプトに基づいて、新規のCO2変換反応の構築を行う。
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| 研究実績の概要 |
今年度は、イリジウムを中心金属とした電子貯蔵触媒による、水素の電子を利用した二酸化炭素の電子還元に成功した。開発したイリジウム触媒は、常温で水素から電子を抽出し、中心金属に貯蔵した後、常温で二酸化炭素を電子還元することで、IrーCO2錯体を生成することを明らかにした。これは、世界で初めての水素の電子を利用した二酸化炭素の電子還元である。この成果をChemical Communications誌に報告した(表紙に採択)。
また、新たな電子貯蔵触媒として、イリジウム二核錯体、ニッケル錯体およびコバルト錯体を設計および合成した。いずれの錯体も水素からの電子を金属中心に貯蔵することがわかった。得られた電子貯蔵錯体は、二酸化炭素を還元する能力はもたないが、以下に示す反応性を示すことを明らかにした。イリジウム二核錯体は、水素の電子を利用したシクロプロパン化反応を触媒した。この結果は、JACS Au誌に報告し、プレスリリースを行なった。ニッケル錯体は、水素から抽出した電子で電子移動反応を触媒することがわかった。この結果は、Chem. Eur. J誌に報告し、プレスリリースを行なった。コバルト錯体は、これまでの電子貯蔵触媒では反応し得なかった安定な結合を開裂できるとことがわかった。この結果は、Organometallics誌に報告した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
水素から取り出した電子による二酸化炭素の電子還元に成功しており、その後もさまざまな電子貯蔵触媒を合成し、その反応性を明らかにできている。水素の電子を利用した二酸化炭素還元による還元生成物の獲得には至ってはいないものの、電子貯蔵触媒と二酸化炭素の反応性に関する知見は蓄積されている。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後は、これまで合成することができていない８族の遷移金属を中心金属とする電子貯蔵触媒を設計および合成し、温和な条件での水素を利用した二酸化炭素の還元を目指す。具体的には、鉄およびルテニウムを中心金属とする種々の金属錯体を合成し、水素および二酸化炭素との反応を検討する。
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