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ペプチド-アミノ酸ビニルポリマー・ハイブリッド分子戦略によるスマートゲルの創成

研究課題

研究課題/領域番号 22K05232
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分35020:高分子材料関連
研究機関同志社大学

研究代表者

古賀 智之  同志社大学, 理工学部, 教授 (10388043)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2024年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2023年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2022年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
キーワードハイドロゲル / ペプチド / 自己組織化 / 形状記憶 / 足場材料
研究開始時の研究の概要

本研究は、高次構造・生体機能設計が容易な人工ペプチドと材料特性に優れる合成高分子(アミノ酸ビニルポリマー)を組み合わせるハイブリッド分子戦略により、温度/pHなどの外部刺激に応答して形状固定/形状記憶ができる革新的なハイドロゲル材料の調性とその物性評価を行う。さらに、それらの三次元細胞足場材料への応用を図る。ナノ・バイオの幅広い分野に応用可能なスマートゲル材料に新たな一石を投じる次世代高分子システムの確立に挑戦する。

研究実績の概要

本研究は、高次構造・生体機能設計が容易な人工ペプチドと材料特性に優れる合成高分子(アミノ酸ビニルポリマー)を組み合わせるハイブリッド分子戦略により、温度/pHなどの外部刺激に応答して機能発現する革新的なハイドロゲル材料の調製とその物性評価を行う。さらに、それらの三次元細胞足場材料などへのバイオ応用を目指している。 本年度得られた主な成果を以下にまとめる。
(1) 前年度に合成した細胞接着性ペプチド(RGDS)をグラフト鎖に有する温度応答性アミノ酸ビニルポリマー・ハイブリッドゲルの特性を総合的に評価した。特にハイドロゲルの粘弾性(レオロジー分析)、温度応答挙動(膨潤率測定)、形状固定/記憶性に及ぼすグラフト率の影響を明らかにした。いずれも熱可逆的な水素結合形成に基づくUCST型の温度応答性を示し、様々な温度域で形状固定/記憶が可能なことを見出した。
(2) ハイブリッドゲルの生体親和性を評価した。いずれのゲルも細胞毒性・刺激性は低く、高い生体親和性を有することがわかった。またゲル表面への細胞接着性は、RGDSグラフト鎖の導入により著しく向上し、本ハイドロゲルが良好な細胞足場材料として機能することを明らかにした。また、ゲルの形状固定機能を利用して一つのゲル中に弾性率の異なる領域をつくり出せること、またそれに基づき細胞接着挙動を制御できることも見いだした。
(3)アミノ酸由来ビニルポリマーを基盤とするハイドロゲル材料の拡張を進めた。アミノ酸構造に基づいて発現されるLCST型やUCST型温度応答性を活用して、インジェクタブル性、形状固定/記憶性、自己修復性を有するゲルの開発に成功した。また、アミノ酸ポリマーの特性とゲル機能との相関に関する知見を集積した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の計画の通り、水素結合性アミノ酸由来ビニルポリマーのグラフト鎖にpH応答性の自己組織性ペプチドや細胞接着性ペプチドを導入した種々のハイブリッドポリマーの合成に成功し、それらの構造特性およびゲル特性を明らかにすることができた。また、これらハイドロゲルの新しい細胞足場材料としての応用に関する評価も進んでおり、順調に研究が進捗していると言える。次年度に予定している計画を順調に進めていくことが出来ると考えている。

今後の研究の推進方策

前年度から引き続き各種グラフト型ハイブリッドポリマーからなるハイドロゲルの特性・機能評価を進めていく。ハイブリッドポリマーのカクテル化によるゲル構造・物性・機能のチューニング(最適化)を行う。また、ハイブリッドゲルの多重刺激応答タイプへの拡張に加えて、三次元足場材料や分子徐放材料などバイオマテリアルとしての有用性を検討していく。本ペプチドーポリマー・ハイブリッド戦略によるスマートゲル材料の設計指針の確立を目指す。

報告書

(2件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (20件) (うち国際学会 4件、 招待講演 3件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Regulation of Cell Adhesion on Physically Crosslinked Hydrogels Composed of Amino Acid‐Based Polymers by Changing Elastic Modulus Using Shape Fix/Memory Properties2024

    • 著者名/発表者名
      S. Nishimura, T. Yoshida, N. Higashi, T. Koga
    • 雑誌名

      Advanced Materials Technologies

      巻: 9 号: 7 ページ: 2301598-2301598

    • DOI

      10.1002/admt.202301598

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Thermo-responsive injectable hydrogels from linear and star-shaped block copolymers composed of amino acid-derived vinyl polymer and poly(ethylene glycol) for biomedical applications2024

    • 著者名/発表者名
      M. Nakamura, S. Nishimura, N. Higashi, T. Koga
    • 雑誌名

      Materials Advances

      巻: 5 号: 2 ページ: 665-674

    • DOI

      10.1039/d3ma00954h

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Mechanically Tunable Hydrogels with Self-Healing and Shape Memory Capabilities from Thermo-Responsive Amino Acid-Derived Vinyl Polymers2023

    • 著者名/発表者名
      S. Nishimura, D. Sato, T. Koga
    • 雑誌名

      Gels

      巻: 9 号: 10 ページ: 829-829

    • DOI

      10.3390/gels9100829

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Synthesis of amino acid-derived vinyl polymers with precisely controlled hydropathy and their thermoresponsive behavior in water2023

    • 著者名/発表者名
      A. Sawamoto, S. Nishimura, N. Higashi, T. Koga
    • 雑誌名

      Polymer. Chem.

      巻: - 号: 24 ページ: 2857-2864

    • DOI

      10.1039/d3py00353a

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書 2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] リシンおよびイソロイシン由来ビニル共重合体の合成と細胞接着性評価2024

    • 著者名/発表者名
      月山 聖麻、西村 慎之介、古賀 智之
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 自己組織化ペプチドをグラフト鎖に有するポリエステルの合成2024

    • 著者名/発表者名
      長谷川 海希、西村 慎之介、古賀 智之
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 高分子形状がアミノ酸由来ビニルポリマーの温度応答性に及ぼす影響2023

    • 著者名/発表者名
      西村 慎之介、神谷 桃加、古賀 智之
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 直鎖および分岐型 PEG-block-アミノ酸由来ビニルポリマーからなるインジェクタブルゲル2023

    • 著者名/発表者名
      中村 光希、西村 慎之介、古賀 智之
    • 学会等名
      第72回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] バリン及びグリシン誘導体からなるビニルコポリマーの合成と特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      奥山 大介、西村 慎之介、古賀 智之
    • 学会等名
      第69回高分子研究発表会(神戸)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 直鎖型および四分岐型PEG-block-アミノ酸由来ビニルポリマーからなるインジェクタブルゲルの創製2023

    • 著者名/発表者名
      西村 慎之介、中村 光希、古賀 智之
    • 学会等名
      第52回医用高分子シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] アミノ酸を基盤とするスマートゲル材料の創製2023

    • 著者名/発表者名
      古賀 智之
    • 学会等名
      2023年度 高分子講演会 (東海)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 形状固定および記憶機能を有するハイドロゲルの設計と細胞足場材料への応用2023

    • 著者名/発表者名
      西村 慎之介、吉田 智哉、古賀 智之
    • 学会等名
      第72回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 温度応答性アミノ酸由来ビニルポリマーからなるインジェクタブルゲルの設計2023

    • 著者名/発表者名
      古賀 智之、中村 光希、西村 慎之介
    • 学会等名
      第72回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Mechanical Tuning of Glycine-based Hydrogels by Post-crosslinking Reaction2023

    • 著者名/発表者名
      D. Sato, S. Nishimura, T. Koga
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Spontaneous Polymer-to-Polymer Conversion from Linear to Graft Structure Based on Peptidyl Transfer Reaction2023

    • 著者名/発表者名
      T. Miyatake, S. Nishimura, T. Koga
    • 学会等名
      MRM2023/IUMRS-ICA2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] アミノ酸系高分子が織りなす多様な温度応答性材料2023

    • 著者名/発表者名
      古賀 智之
    • 学会等名
      2023年度 中国四国支部高分子講演会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 水素結合性アミノ酸由来ビニルポリマーからなる温度/pH二重応答性形状記憶ハイドロゲル2022

    • 著者名/発表者名
      小森 悠紀、東 信行、古賀 智之
    • 学会等名
      第71回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] PEG-b-アミノ酸由来ビニルポリマーからなるインジェクタブルゲル2022

    • 著者名/発表者名
      中村 光希、東 信行、古賀 智之
    • 学会等名
      第68回高分子研究発表会(神戸)
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 疎水性アミノ酸由来ビニルポリマーからなる高分子フィルムの細胞足場材料への応用2022

    • 著者名/発表者名
      小川 楽々、東 信行、古賀 智之
    • 学会等名
      第68回高分子研究発表会(神戸)
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] アミノ酸を基盤とする温度応答性高分子の精密設計2022

    • 著者名/発表者名
      古賀 智之、澤本 篤、東 信行
    • 学会等名
      第51回医用高分子シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] アミノ酸系高分子を基盤とする機能性ソフトマテリアルの開発2022

    • 著者名/発表者名
      古賀 智之
    • 学会等名
      化学工学会第53回秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Novel Synthesis of Peptide-Grafted Vinyl Polymer Hybrids Based on Peptidyl Transfer Reaction2022

    • 著者名/発表者名
      T. Miyatake, S. Nishimura, T. Koga
    • 学会等名
      第32回日本MRS年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Shape Memory Hydrogel from Cell-Binding Peptide/Poly(N-acryloyl glycinamide) Hybrid2022

    • 著者名/発表者名
      T. Yoshida, S. Nishimura, T. Koga
    • 学会等名
      第32回日本MRS年次大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] アミノ酸由来温度応答性高分子の精密設計2022

    • 著者名/発表者名
      古賀 智之
    • 学会等名
      2022年度同志社大学ハリス理化学研究所発表会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [備考] 同志社大学高分子化学研究室

    • URL

      https://polymerchem-lab.doshisha.ac.jp

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [産業財産権] 形状記憶ハイドロゲル2023

    • 発明者名
      古賀智之、西村慎之介、佐藤暖
    • 権利者名
      古賀智之、西村慎之介、佐藤暖
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2023-164275
    • 出願年月日
      2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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