| 研究課題/領域番号 |
22K05241
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分35020:高分子材料関連
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| 研究機関 | 九州工業大学 |
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研究代表者 |
吉田 嘉晃 九州工業大学, 大学院工学研究院, 准教授 (00642555)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2024年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2023年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
2022年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
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| キーワード | 高屈折率材料 / ケミカルリサイク / 機能性フィルム / ポリジチオウレタン / 自己修復 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
ポリジチオウレタンは高い屈折率や柔軟性を示す熱可塑性樹脂である。さらに、このポリマーはモノマーであるイソチオシアナート類とチオール類の可逆的な反応に基づくリサイクル性を示す。このような光学特性や機械強度に優れたポリマーから成型される機能性フィルムは、光学パーツの保護フィルムやコーティング剤の新材料として応用可能なため、高速通信を支える電子デバイスの開発分野などへの貢献が期待できる。そこで本研究では、高機能性ポリジチオウレタンを用いたケミカルリサイクル可能な高延伸性光学フィルムの開発を目指す。
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| 研究実績の概要 |
2022年度までにモノマーの最適な合成方法を確立し，ジイソシアネートとジチオールに5％の架橋剤を加えることで透明性と延伸性に優れたネットワークポリジチオウレタン（NPDTU）が得られることを明らかにした。さらに，それらのフィルムは自己修復性を示すことも明らかとなった。2023年度では，ジイソシアネート，ジチオール，架橋剤の構造がNPDTUの自己修復性およびケミカルリサイクル挙動を含む種々の物性に与える影響について明らかにするために，鎖状エーテル構造，直鎖メチレン構造，脂環式構造を有するNPDTUを合成し，それらの物性について検討した。
まず，脂環式構造を有するNPDTUのガラス転移温度（Tg）およびヤング率は鎖状エーテル構造あるいは直鎖メチレン構造を有するNPDTUよりも顕著に高い値を示すことが明らかとなった。また， Tgは架橋剤の構造に依存しないが，ヤング率は架橋部位の鎖長が短くなるほど大きくなることが明らかとなった。さらに，鎖状エーテル構造を有するNPDTUは24時間で90％以上の自己修復率を示すが，直鎖メチレン構造あるいは脂環式構造を有するNPDTUの修復率は40％～70％にとどまり、これらの傾向は架橋剤の種類に依存することなく同様であることが明らかとなった。したがって，NPDTUに優れた自己修復性を発現さるためには少なくとも主鎖の一部に鎖状エーテル構造が必要であり，架橋剤の構造によって自己修復性を維持したまま機械強度のみを制御できると考えられる。次に，NPDTUのケミカルリサイクルを目的とした熱分解を最適化するために，異なる長さのメチレン鎖を有するPDTUをモデル化合物として，それらの熱分解挙動を分析した。その結果，ジイソチオシアネートが有するメチレン鎖長が長くなるほどかつジチオールが有するメチレン鎖長が短くなるほど，PDTUの熱分解温度は低くなることが明らかとなった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
現在までに種々のジイソシアネート，ジチオール，架橋剤を組み合わせることで，30種類以上のNPDTUを合成し，それらの熱物性や機械物性を評価することで，屈折率、延伸性、透明性を向上させる分子設計の指針が体系化されてきた。また，ケミカルリサイクルのために必要な熱分解温度の目安やそれらを計算化学的に推測する方法を提案できた。さらに，前年度に見出した自己修復性について，その修復率や繰り返し性などを評価できた。 以上のことから，２年目までの計画は全て完了し，当初の計画以上の知見や成果が得られたと考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
自己修復とケミカルリサイクルをともに発現する材料が得られたため，それらの修復と再生のメカニズムを表面解析，分子モデリング，レオロジーの評価などによって明らかにする。また，自己修復を複数回繰り返したのちでも90％以上の修復率を示す条件の検討，修復性が劣化したフィルムをケミカルリサイクルで再生した際の物性評価を行う。さらに，自己触媒型モノマーを合成し，無溶剤でのフィルム成形およびケミカルリサイクルする手法の確立を目指す。
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