研究課題/領域番号 |
22K05252
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研究種目 |
基盤研究(C)
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配分区分 | 基金 |
応募区分 | 一般 |
審査区分 |
小区分35030:有機機能材料関連
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研究機関 | 京都大学 |
研究代表者 |
志津 功將 京都大学, 化学研究所, 助教 (10621138)
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研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2024年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2023年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2022年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
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キーワード | 電子遷移速度定数 / 振電相互作用 / スピン軌道相互作用 / 内部転換 / 項間交差 / 有機EL / 熱活性型遅延蛍光 / 多重共鳴 / 材料設計 / 高速スクリーニング / マテリアルズインフォマティクス |
研究開始時の研究の概要 |
有機材料の各種物性は、材料中で起こる様々なエネルギー変換過程の競争により決まります。もし、分子構造をインプットとして、あらゆる過程について、速度定数を高速かつ高精度に計算することができれば、どのような材料を作ればよいのかを、コンピュータ上で予測できるようになります。材料開発のスピードを大幅に加速させる技術を開発することで、我が国の材料開発競争力の強化に貢献します。
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研究実績の概要 |
有機ELディスプレイに応用できる発光材料として、熱活性型遅延蛍光(Thermally Activated Delayed Fluorescence, TADF)材料が注目されてきた。中でも、多重共鳴(Multiple Resonance, MR)構造を持つ材料が有望視されている。MR-TADF材料は、発光スペクトルを狭線化できることから、実用上、極めて重要であり、発光メカニズムの解明が求められてきた。
本年度は、量子化学計算によるMR-TADFメカニズムの理論的解明に取り組んだ。多電子励起を考慮できるEOM-CCSD法を用いて、代表的なMR-TADF材料であるDABNA-1に対して、項間交差(Intersystem Crossing, ISC)ならびに逆項間交差(Reverse ISC, RISC)の速度定数、蛍光およびTADF寿命、発光量子収率(Photoluminescence Quantum Yield, PLQY)、さらにはPLQYにおける蛍光・遅延蛍光成分の寄与を計算したところ、実測値を定量的に再現することに成功した。ここまで数多くの実測値を再現した理論研究は、本研究が初めてである。さらに、計算した速度定数に基づいて発光過程を精査することにより、DABNA-1のTADFは、高励起三重項状態を経由して発現することを明らかにした。本研究の成果により、MR-TADF材料のさらなる高性能化と実用化への加速が期待される。
本研究はCommunications Chemistry誌に掲載され(K. Shizu & H. Kaji, Commun. Chem. 2022, 5, 53.: https://www.nature.com/articles/s42004-022-00668-6)、同誌が選ぶ five year anniversary Collectionにおいて、最もダウンロード数ならびに引用件数の多い論文として選出されている(https://www.nature.com/collections/gejbjihfge)。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
これまで未解明であった多重共鳴遅延蛍光の発光メカニズムを、世界で初めて完全に解明することに成功した。
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今後の研究の推進方策 |
本年度に検討した励起状態計算手法は、計算精度が高い一方で計算コストも高く、材料探索には適用しにくいという欠点がある。今後は、計算精度を維持しながら計算コストを低減することで、材料探索にも応用可能な計算手法へと発展させていく予定である。
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