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層電荷制御に立脚した二次元複合酸化物の電位応答蛍光スイッチング

研究課題

研究課題/領域番号 22K05264
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分36010:無機物質および無機材料化学関連
研究機関東北大学

研究代表者

長谷川 拓哉  東北大学, 多元物質科学研究所, 講師 (30793690)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2024年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2023年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2022年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
キーワード蛍光体 / 酸化物 / モリブデン酸 / 希土類 / ナノ結晶 / レドックス / 蛍光スイッチング / モリブデン酸塩 / エレクトロクロミック
研究開始時の研究の概要

本申請課題は,層状酸化物の層電荷を能動的に制御するという新しい結晶層修飾技法を駆使することで,遷移金属のエレクトロクロミズム能により希土類イオンの蛍光能がON/OFFするフルオロエレクトロクロミック(FEC)材料の創出を目指す研究である。その新材料創出に向けて,1)層電荷制御の適用材料の拡張,2)層電荷制御技術を基盤としたFEC材料の創出,3)FEC機能のメカニズムの解明,を主たる研究課題とすることで,最終目標を達成する。

研究実績の概要

本課題は,研究代表者の独自技術である「結晶層修飾技法」(層状酸化物の層電荷を能動的に制御する手法)を駆使することで,電気化学的刺激がトリガとなって希土類イオンの蛍光能がON/OFFするフルオロエレクトロクロミック(FEC)材料の創出を目指す研究である。2年目となる本年度は,主に結晶母体となる層状希土類モリブデン酸AEu(MoO4)2 (A=Li-Cs, NH4)の水熱反応プロセスによる直接合成と,その酸化還元挙動の解明を行った。
適切な水熱合成プロセスを経ることで,種々の層状希土類モリブデン酸を合成することに成功した。これらの合成におけるアルカリ金属水酸化物/硝酸ユーロピウム原料比を変化させることで,それらの結晶形態が顕著に変化することを見出し,その蛍光特性も異なることが見いだされた。この蛍光特性と結晶形態の相関を,透過電子顕微鏡および電子線回折法からKEu(MoO4)2およびRbEu(MoO4)2における得られた粒子が,添加原料比に応じて異なる原子配列からなることが分かり,それに依存して異なる蛍光特性を示すことを見出した。また,アスコルビン酸による化学的酸化還元挙動を観察することができた。
また,蛍光スイッチングに用いるための電極作製プロセスの最適化はほぼ完了し,電気泳動法による蛍光体粒子堆積が最適であることが分かった。また,それに付随する電気化学セルもおおむね完成し,その基礎的電気化学特性評価,透過・反射率測定,蛍光特性評価法もおおむね確立している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

2年目となる今年度においては,フルオロエレクトロクロミックに資する基礎的な知見を得ることに成功している。特に層状希土類モリブデン酸塩の良質な微粒子合成に成功し,その合成知見を十分に確立することができている。また,その化学的酸化還元挙動の理解も深まり,電気化学的蛍光スイッチングへの準備がほぼ整っているため。

今後の研究の推進方策

今後は,電気化学に基づく能動的蛍光スイッチングの実現に向けて,主にモリブデン酸塩に焦点を絞り,その電極作製ならびにFECセルの作製,各種測定を進める。

報告書

(2件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (20件) (うち国際学会 3件、 招待講演 7件)

  • [雑誌論文] Acquisition of Emissive Single-Crystalline <i>A</i>Eu(MoO<sub>4</sub>)<sub>2</sub> (<i>A</i> = Na, K, Rb, and Cs) Double Molybdates by One-Pot Hydrothermal Synthesis: Relationship between Particle Morphology and Photoluminescence Properties2024

    • 著者名/発表者名
      Noda Suzuka、Hasegawa Takuya、Goto Tomoyo、Sato Yasushi、Okawa Ayahisa、Yin Shu
    • 雑誌名

      Crystal Growth &amp; Design

      巻: 24 号: 8 ページ: 3517-3526

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.4c00332

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Key Role of Metal-to-Metal Charge Transfer Transition between Mo<sup>6+</sup> and Bi<sup>3+</sup> for Enhancement in NIR Luminescence of Gd<sub>2</sub>MoO<sub>6</sub>:Bi,Yb Nanophosphor2024

    • 著者名/発表者名
      Hangai Taisei、Hasegawa Takuya、Xu Jian、Nakanishi Takayuki、Takeda Takashi、Nakano Kosuke、Hongo Kenta、Maezono Ryo、Goto Tomoyo、Sato Yasushi、Okawa Ayahisa、Yin Shu
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 128 号: 8 ページ: 3351-3360

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c07501

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Elucidation of the structural features and photoluminescence properties of a hydrothermally-synthesized γ-KEu(MoO<sub>4</sub>)<sub>2</sub> microcrystal phosphor with metastable orthorhombic structure and differences in the luminescence properties by structure transition due to Y<sup>3+</sup>-dilution2024

    • 著者名/発表者名
      Hasegawa Takuya、Noda Suzuka、Hikita Wataru、Toda Kenji、Okawa Ayahisa、Yin Shu
    • 雑誌名

      New Journal of Chemistry

      巻: - 号: 17 ページ: 7579-7589

    • DOI

      10.1039/d3nj05866b

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Developments of Eu<sup>2+</sup>/Ce<sup>3+</sup>-activated red luminescence in oxide host matrices with strong crystal field coordination2023

    • 著者名/発表者名
      Hasegawa Takuya
    • 雑誌名

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      巻: 131 号: 9 ページ: 533-541

    • DOI

      10.2109/jcersj2.23087

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • 年月日
      2023-09-01
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoluminescence/optical-absorption modulation of layered lanthanide molybdates for chemical sensing of reductive materials2023

    • 著者名/発表者名
      Hasegawa Takuya、Kanaoka Yuzuki、Noda Suzuka、Okawa Ayahisa、Yin Shu
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 53 号: 1

    • DOI

      10.1093/chemle/upad005

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cerium(III) Niobate Layered Perovskites: Abnormal Optical Absorption Modulations by Tuning of B-Site Composition and Perovskite Layer Charge Control2022

    • 著者名/発表者名
      Hasegawa Takuya、Ueda Tadaharu、Asakura Yusuke、Yin Shu
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 61 号: 50 ページ: 20636-20646

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.2c03550

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Yb3+-Er3+/Tm3+共添加安定化ジルコニアの微粒子合成とアップコンバージョン蛍光温度特性2024

    • 著者名/発表者名
      長谷川拓哉,高橋祐希,大川采久,殷しゅう
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2024年年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 希&#12063;類モリブデン酸塩のフルオロクロミック特性2024

    • 著者名/発表者名
      野田紗伽, 長谷川拓哉, 大川采久, 殷シュウ
    • 学会等名
      第62回セラミックス基礎科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Eu2+およびCe3+ドープ酸化物材料における赤色発光の実現2023

    • 著者名/発表者名
      長谷川拓哉
    • 学会等名
      応用物理学会 極限的励起状態の形成と量子エネルギー変換研究グループ 第10回研究会(兼 第26回次世代先端光科学研究会)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] バナジン酸化合物の深共晶溶媒下での合成と機能2023

    • 著者名/発表者名
      長谷川拓哉,佐藤拓弥,大川采久,殷シュウ
    • 学会等名
      第146回無機マテリアル学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 単粒子解析に基づくNaMg(P,Si)O4:Eu2+蛍光体の構造および蛍光特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      長谷川拓哉,武田隆史,舟橋司朗,許健,中西貴之,戸田健司,大川采久,殷しゅう
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 希土類イオン共添加安定化ジルコニア微粒子のアップコンバージョン蛍光2023

    • 著者名/発表者名
      長谷川拓哉,高橋祐希,大川采久,殷しゅう
    • 学会等名
      第147回無機マテリアル学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] NIR Photoluminescence in Nano-sized Molybdate Material for Improvement of Photovoltaic Efficiency of Crystalline Si Solar Cells2023

    • 著者名/発表者名
      T. Hasegawa, T. Hangai, A. Okawa and S. Yin
    • 学会等名
      International Symposium on Inorganic and Environmental Materials (ISIEM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] New Tungsten-based Layered perovskites: Structural Analysis and its Electrochromic Behaviour2023

    • 著者名/発表者名
      T. Hasegawa, R. Iimura, A. Okawa and S. Yin
    • 学会等名
      International Congress on Pure & Applied Chemistry Bali (ICPAC Bali) 2023
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Near-UV pumped near-IR luminescent Gd2MoO6:Yb-Bi nanophosphor2023

    • 著者名/発表者名
      T. Hasegawa, T. Hangai, J. Xu, T. Nakanishi, T. Takeda, K. Nakano, K. Hongo, R. Maezono, A. Okawa and S. Yin
    • 学会等名
      The 37th International Korea-Japan Seminar on Ceramics
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Synthesis and luminescence properties of KLn(MoO4)2 (Ln = Eu, Y) phosphor2023

    • 著者名/発表者名
      S. Noda, T. Hasegawa, A. Okawa and S. Yin
    • 学会等名
      International Symposium on Inorganic and Environmental Materials (ISIEM2023)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 固溶体 KEu1-xYx(MoO4)2 蛍光体の合成と発光特性2023

    • 著者名/発表者名
      野田紗伽, 長谷川拓哉, 大川采久, 殷シュウ
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Morphology control of Eu3+-activated layered molybdate phosphors2023

    • 著者名/発表者名
      S. Noda, T. Hasegawa, A. Okawa and S. Yin
    • 学会等名
      International Symposium for the 80th Anniversary of the Tohoku Branch of the Chemical Society of Japan
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Discovery of a Novel Tungsten-Containing Layered Perovskite and Its Electrochromic Behavior2023

    • 著者名/発表者名
      長谷川拓哉,飯村玲於奈,殷シュウ
    • 学会等名
      第61回セラミックス基礎科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 酸化物をホスト結晶とした新規赤色蛍光体の開発2023

    • 著者名/発表者名
      長谷川拓哉
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2023年年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] [Ce(Nb,Ta)2O7]層状ペロブスカイトの異常発色変化と層電荷制御2022

    • 著者名/発表者名
      長谷川拓哉,上田忠治,殷しゅう
    • 学会等名
      第38回希土類討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 結晶構造・電子構造に着目したセリウム含有酸化物の光機能創出2022

    • 著者名/発表者名
      長谷川拓哉
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 電子構造制御に基づくセリウム含有層状ペロブスカイトの発色状態制御2022

    • 著者名/発表者名
      長谷川拓哉,殷シュウ
    • 学会等名
      無機マテリアル学会 第145回 学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Ce4+-centered Charge-neutral Perovskite Layer Transformed from Anionic [CeIIITa2O7]- by Topochemical Oxidation2022

    • 著者名/発表者名
      T. Hasegawa and S. Yin
    • 学会等名
      IUMRS-ICYRAM 2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] A New Structural Form in Layered Perovskites: Charge-Neutral Perovskite Layer Composed from Tetravalent Cerium2022

    • 著者名/発表者名
      T. Hasegawa and S. Yin
    • 学会等名
      International Congress on Pure & Applied Chemistry Kota Kinabalu (ICPAC KK) 2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of NIR-luminescent nano-phosphor materials for enhancement of photovoltaic efficiency of c-Si solar cell2022

    • 著者名/発表者名
      T. Hasegawa, T. Hangai and S. Yin
    • 学会等名
      2022 ONLINE JOINT SYMPOSIUM Tohoku University & National Taipei University of Technology
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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