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イオン-分子反応を利用した迅速同位体分析に基づく地下水流動解析

研究課題

研究課題/領域番号 22K12349
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分63010:環境動態解析関連
研究機関関西学院大学

研究代表者

谷水 雅治  関西学院大学, 生命環境学部, 教授 (20373459)

研究分担者 細野 高啓  熊本大学, 大学院先端科学研究部(理), 教授 (30367065)
伊藤 茜  九州大学, 工学研究院, 助教 (30844659)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2024年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2023年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2022年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
キーワードICP質量分析法 / イオン-分子反応 / 同位体 / 化学種 / クロマトグラフィー / 地下水 / 同位体トレーサー / 質量分析 / ICPMS / 微量元素
研究開始時の研究の概要

地下水資源の保護や持続的利用の観点から、元素の同位体トレーサーを用いた地下水流動の詳細な解析による水質評価が必要とされている。本研究では、新しい原理を用いた無機質量分析手法により、迅速かつ多数の試料の同位体分析を可能とする新規手法を確立する。
地下水年代(流動速度)、地下水混合、酸化還元変化の評価トレーサーとして、大気核実験由来236U、87Sr/86Sr比の迅速測定、および水溶液中の34S/32S比の直接測定法の各分析手法を確立する。得られた手法を、熊本市域地下水に適用し、本手法で得られたデータの妥当性と汎用性を評価する。

研究実績の概要

地球化学的手法を用いた地下水の流動方向や混合解析の研究では、各種同位体トレーサの迅速分析法の確立が必要である。たとえば、地下水中に含まれる特定の人為起源化合物の二次元的な濃度分布から、地下水の起源や流路を推定することが可能である。本年度は、農業由来の有機リン系除草剤に注目し、その高感度検出に関する手法確立を試みた。これらの有機分子の定量には、多くの場合ソフトイオン源を用いた有機質量分析法が利用されるが、親水性低分子化合物の分離は、逆相クロマトグラフィーでの保持が難しく、一方でその他の分離法で利用する非揮発性の溶離液はイオン源への負荷が大きく、正確な定量が難しい。本研究で用いる誘導結合プラズマをイオン源とする無機質量分析法では、化合物分子は元素単位にまで解離されるが、高いイオン化能のため有機質量分析法に比べて定量性に優れている。特に、プラズマイオン源(ICP)は水溶液との親和性が高いため、親水性の低分子化合物の定量には適している。これを緩衝能力をもつ水溶液を溶離液としてクロマトグラフィー装置と接続することで、固定相と移動相との間の相互作用の違いから保持時間が化学種ごとに異なるため、各成分を分離し定量することができる。本研究で用いるICP-MS/MSでは、装置内部でのイオン-分子反応により、当該有機リン含有化合物中のリンイオンP+を装置内で酸素分子との反応によりPO+として検出することで、様々なバックグラウンド干渉を回避して定量を行った。グリホサートとグルホシネートとそれらの代謝物合計4種類の化合物を、無機リン酸イオンと相互に15分以内に分離定量できる手法を確立した。実際に国内の河川水を用いて分析を行い、目的達成に十分な定量下限レベルをもつ高感度な手法であることを確認した。同様の手法は、硫黄を含む有機化合物や、金属元素の有機錯体などの化学種定量への応用が期待される。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

為替レートの変動から、米国製の脱溶媒試料導入装置の購入を一年延期したが、販売元で使用されているデモ機を想定金額の範囲内で入手することができたため、当初のスケジュールに沿って研究が進められつつある。

今後の研究の推進方策

脱溶媒装置の導入により、水分子起源の干渉を低減することで、より確度の高い同位体分析手法の確立を目指す。クロマトグラフと接続した化学種ごとの分離定量法の新規開拓についても、有機リン化合物以外のヘテロ原子を含む有機化合物や、複数の酸化数を持つ元素に適用するために、さまざまな溶離条件を検討する。

報告書

(2件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 2件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (23件) (うち国際学会 4件、 招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] 2016年熊本地震後の湧水の金属成分の挙動2023

    • 著者名/発表者名
      Maeda Toshitaka、Hosono Takahiro、Koba Ryouichi、Watanabe Kazuhiro、Honda Tomonori、Nabeya Ayumi
    • 雑誌名

      地下水学会誌

      巻: 65 号: 3 ページ: 177-199

    • DOI

      10.5917/jagh.65.177

    • ISSN
      0913-4182, 2185-5943
    • 年月日
      2023-08-31
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Simultaneous and sensitive analysis of glyphosate, glufosinate, and their metabolites in surface water by HPLC-ICP-MS/MS2023

    • 著者名/発表者名
      Morimoto Takahiro、Ito Akane、Tanimizu Masaharu
    • 雑誌名

      Analytical Sciences

      巻: 39 号: 7 ページ: 1047-1052

    • DOI

      10.1007/s44211-023-00346-0

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Stable N and O isotopic indicators coupled with social data analysis revealed long-term shift in the cause of groundwater nitrate pollution: Insights into future water resource management2023

    • 著者名/発表者名
      Hosono Takahiro、Taniguchi Kana、Sakiur Rahman A.T.M.、Yamamoto Tatsuki、Takayama Koki、Yu Zhi-Qiang、Aihara Taito、Ikehara Takatomo、Amano Hiroki、Tanimizu Masaharu、Nakagawa Kei
    • 雑誌名

      Ecological Indicators

      巻: 154 ページ: 110670-110670

    • DOI

      10.1016/j.ecolind.2023.110670

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Speciation and isotopic analysis of zinc in size-fractionated aerosol samples related to its source and chemical processes2023

    • 著者名/発表者名
      Natori Sachika、Fujiwara Masatomo、Kurisu Minako、Tanimizu Masaharu、Iizuka Tsuyoshi、Takahashi Yoshio
    • 雑誌名

      Atmospheric Environment

      巻: 294 ページ: 119504-119504

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2022.119504

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 地下水分析のための微少量ウランによる 高精度234U/238U同位体比分析法の確立2022

    • 著者名/発表者名
      栗林千佳、谷水雅治
    • 雑誌名

      質量分析

      巻: 70 ページ: 226-230

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Lithium isotope systematics of Arima hot spring waters and groundwaters in Kii Peninsula2022

    • 著者名/発表者名
      Umam Rofiqul、Tanimizu Masaharu、Nakamura Hitomi、Nishio Yoshiro、Nakai Ryo、Sugimoto Naoto、Mori Yasunori、Kobayashi Yuuki、Ito Akane、Wakaki Shigeyuki、Nagaishi Kazuya、Ishikawa Tsuyoshi
    • 雑誌名

      GEOCHEMICAL JOURNAL

      巻: 56 号: 5 ページ: e8-e17

    • DOI

      10.2343/geochemj.GJ22015

    • ISSN
      0016-7002, 1880-5973
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Li-B isotope systematics as tracers for groundwater mixing2023

    • 著者名/発表者名
      Tanimizu Masaharu
    • 学会等名
      Water-Rock Interaction 17 (Sendai, Japan)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Geochemical and isotopic behavior of chromium in estuarine mixing zones: Insights from two rivers in Kochi Prefecture, Japan2023

    • 著者名/発表者名
      Ito Akane、Isamoto Kazuto、Tanimizu Masaharu
    • 学会等名
      Water-Rock Interaction 17(Sendai, Japan)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Origin of dissolved uranium in a deep groundwater in siliceous mudstone aquifer evaluated from 234U/238U activity ratios2023

    • 著者名/発表者名
      Kuribayashi Chika、Miyakawa Kazuya、Ito Akane、Tanimizu Masaharu
    • 学会等名
      Water-Rock Interaction 17(Sendai, Japan)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Elimination of isobaric and polyatomic interferences for accurate As, Se, and 87Sr/86Sr analyses of water samples through O2 gas reaction mode ICP-MS/MS2023

    • 著者名/発表者名
      Morimoto Takahiro、Tanimizu Masaharu
    • 学会等名
      Water-Rock Interaction 17(Sendai, Japan)
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] HPLC-ICP-MS/MSを用いた表層水中の有機リン系農薬とその代謝物の高感度定量法の確立2023

    • 著者名/発表者名
      森本貴裕、伊藤茜、谷水雅治
    • 学会等名
      2023年度質量分析総合討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 高精度同位体分析による自然界での同位体変動の検出と物質循環把握への応用2023

    • 著者名/発表者名
      谷水雅治
    • 学会等名
      2023年度質量分析総合討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] ICP-MSにおけるイオン-分子反応によるスペクトル干渉低減と環境試料中の重金属元素の高感度定量2023

    • 著者名/発表者名
      森本貴裕、谷水雅治
    • 学会等名
      2023年度日本地球化学会年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 234U/238U比を用いた珪質および珪藻質泥岩を流動する深層地下水中ウランの起源推定2023

    • 著者名/発表者名
      栗林千佳、宮川和也、伊藤茜、谷水雅治
    • 学会等名
      2023年度日本地球化学会年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] HPLC-ICP-MSによる価数別定量法を用いた汽水域河床堆積物での間隙水中クロムの挙動の理解2023

    • 著者名/発表者名
      諌本和士、伊藤茜、森本貴裕、谷水雅治
    • 学会等名
      2023年度日本地球化学会年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 微量元素濃度およびリチウム同位体比による熊本地域広域地下水の起源推定2023

    • 著者名/発表者名
      高橋誠拓、栗林千佳、相原泰斗、細野高啓、谷水雅治
    • 学会等名
      2023年度日本地球化学会年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 質量分析法を用いた酸化還元状態の異なる地下水における234U/238U同位体比の変動把握2023

    • 著者名/発表者名
      栗林千佳、谷水雅治
    • 学会等名
      2023年度放射化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Li-B同位体系による愛媛県西条市に湧出する被圧地下水の水質特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      島元陽弘、森本貴裕、谷水雅治
    • 学会等名
      日本地球惑星連合2024年大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Tracing anthropogenic nitrate sources with 234U/238U isotopic ratios in groundwater in Kumamoto area2023

    • 著者名/発表者名
      Kuribayashi Chika、Hosono Takahiro、Tanimizu Masaharu
    • 学会等名
      日本地球惑星連合2024年大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Evaluation of deep fluid injection to shallower groundwater by Li-B isotope systematics2023

    • 著者名/発表者名
      Tanimizu Masaharu
    • 学会等名
      日本地球惑星連合2024年大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Chromium behavior and isotopic signature in the estuarine mixing zone2023

    • 著者名/発表者名
      Ito Akane、Isamoto Kazuto、Tanimizu Masaharu
    • 学会等名
      日本地球惑星連合2024年大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 水の安定同位体分析を通して見えてきた熊本地域における地下水流動機構の空間特性ならびにその季節変動2023

    • 著者名/発表者名
      相原泰斗、細野高啓、中川啓、天野弘基、一柳錦平
    • 学会等名
      水文・水資源学会 / 日本水文科学会 2023年度研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] イオン-分子反応を用いたオンライン同重体干渉除去による87Sr/86Sr分析手法の確立2022

    • 著者名/発表者名
      森本貴裕、谷水 雅治
    • 学会等名
      2022年度質量分析総合討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 親水性相互作用クロマトグラフィーを用いたクロムの化学形態別迅速定量法の確立2022

    • 著者名/発表者名
      伊藤茜、森下雄平、谷水雅治
    • 学会等名
      2022年度質量分析総合討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 金属元素同位体研究による地球表層での化学反応素過程の把握2022

    • 著者名/発表者名
      谷水雅治
    • 学会等名
      2022年度日本地球化学会年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 234U/238U同位体指標を用いた熊本地下水域における人為起源的NO3-の起源解析2022

    • 著者名/発表者名
      栗林千佳、細野高啓、谷水雅治
    • 学会等名
      2022年度日本地球化学会年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] HILIC-ICP-MSによるCr(III)およびCr(VI)の迅速同時定量法の確立2022

    • 著者名/発表者名
      伊藤茜、谷水雅治、森下雄平
    • 学会等名
      2022年度日本分析化学会年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] HPLC-ICP-MS/MSを用いた有機リン系農薬とその代謝物の高感度定量法の検討2022

    • 著者名/発表者名
      森本貴裕、董芸汐、谷水雅治
    • 学会等名
      2022年度日本分析化学会年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 水の安定同位体分析を通して見えてきた熊本地域における地下水流動機構の空間特性ならびにその季節変動2022

    • 著者名/発表者名
      相原泰斗、細野高啓、中川啓、天野弘基、一柳錦平
    • 学会等名
      日本地下水学会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [図書] 質量分析活用スタンダード2023

    • 著者名/発表者名
      馬場健史、松本雅記、松田史生、山本敦史 (編); 谷水雅治ほか (著)
    • 総ページ数
      363
    • 出版者
      羊土社
    • ISBN
      9784758122641
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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