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二酸化炭素の化学変換プロセスの反応分離・電場反応場の導入による低温化

研究課題

研究課題/領域番号 22K12473
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分64050:循環型社会システム関連
研究機関岐阜大学

研究代表者

上宮 成之  岐阜大学, 工学部, 教授 (60221800)

研究分担者 宮本 学  岐阜大学, 工学部, 准教授 (60538180)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2024年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2023年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2022年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
キーワードアンモニア / 水素 / 電場反応場 / メタン / ドライリホーミング / 膜反応器 / パラジウム / 反応分離 / 二酸化炭素 / カーボンリサイクル / メンブレンリアクター
研究開始時の研究の概要

水素分離膜を組み込んだ膜反応器を直流電場を与えた触媒反応場に適用し、反応と同時に生成物の一つである水素を迅速に分離して逆反応や副反応を抑制することでCO2化学的転換の低温・高効率化の実現を目指す。対象とする反応システムは、①メタンドライリホーミングと②アンモニア分解反応と二酸化炭素のメタン化反応の複合化反応である。

研究実績の概要

固定層流通式反応器でアンモニア分解(2NH3→N2+3H2)における触媒層での微弱電流の電場効果を昨年度に引き続き検討した。昨年度はRu/CeO2触媒を用いたときに、反応温度400 ℃において3 mA流すことでアンモニア転化率が12.7%から21.9%に向上したことを報告した。本年度新たに開発したRu/CeO2-ZrO2触媒では、同じ反応条件においてアンモニア転化率が25.0%から77.2%へとさらに向上した。
生成物の分離が可能な二重管型膜反応器において微弱電流を流してアンモニア分解を実施するに際し、固定層流通式反応器とは電極の位置および電極間距離が異なる。そのため、まずは膜反応器において導電性を有するパラジウム水素分離膜の代わりにステンレス管を用いて微弱電流の電場効果を同じ反応条件で検討した。その結果、アンモニア転化率が18.7%から43.4%まで向上するに留まった。
これと並行して、二重管型膜反応器を用いたアンモニア分解反応と二酸化炭素のメタン化反応の複合反応における、アンモニア分解触媒性能の反応器全体からみた反応結果に及ぼす影響を簡易的な一次元反応モデルを用いて検討した。その結果、アンモニア分解触媒性能の影響は大きく触媒性能の向上が求められており、微弱電流の電場効果による反応促進の重要性を計算からは実証できた。
またメタンドライリホーミングにおけるRu/CeO2触媒での微弱電流の電場効果を調べた結果、アンモニア分解のときほど大きな効果はみられなかったが、CH4転化率、CO2転化率ともに5%程度は向上した。しかし、膜反応器内に電極としてステンレス管を設置して微弱電流の電場効果を検討したところ、効果は小さくデータにばらつきがあり、さらなる微弱電流の電場効果がみられる触媒開発が必要であることが示された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

アンモニア分解における触媒層での微弱電流の電場効果を確認できたが、水素分離のない固定層反応器と膜反応器では触媒層における電極の位置および電極間距離が異なるため、新たに電極の位置および電極間距離の影響を調べる必要性が生じた。

今後の研究の推進方策

メタンドライリホーミングにおける微弱電流の電場効果を調べた結果、アンモニア分解ほど大きな効果はみられず、CH4転化率、CO2転化率ともに5%程度向上するに留まった。そこで最終年度は、アンモニア分解について集中的に検討し、微弱電流の電場効果を反応器内における電極の配置や電極間の距離について詳しく調べることにする。
研究開始当初は二重管型膜反応器を用いたアンモニア分解反応と二酸化炭素のメタン化反応の複合反応において、アンモニア分解反応場での微弱電流の電場効果を調べる計画であったが、計画を変更して二酸化炭素のメタン化反応との複合化は実施せず、二重管型膜反応器を用いたアンモニア分解反応での微弱電流の電場効果のみに焦点をあてて、電場効果をさまざまなパラメータを変えて検討することにする。

報告書

(2件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 研究成果

    (3件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 学会発表 (2件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [国際共同研究] バンドン工科大学(インドネシア)

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Complex Reaction System of NH3 Decomposition and CO2 Methanation Using Membrane Reactor and Its 1D-Model Analysis2023

    • 著者名/発表者名
      Putri Permatasari, Haruka Goto, Manabu Miyamoto, Yoshinori Oumi, Shigeyuki Uemiya
    • 学会等名
      13th Internnational Conference on Membranes and Membrane Processes
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Combined Reaction System of NH3 Decomposition and CO2 Methanation Using Palladium Membrane Reactor with Heat Exchange2022

    • 著者名/発表者名
      Shigeyuki Uemiya, Haruka Goto, Akira Hamajima, Manabu Miyamaoto, Yasunori Oumi
    • 学会等名
      15th International Conference on Catalysis in Membrane Reactors (ICCMR-15)
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 招待講演

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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