多極子秩序状態における軌道電子の実空間観測

• 研究課題/領域番号: 22K14010
• 研究種目: 若手研究
• 配分区分: 基金
• 審査区分: 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
• 研究機関: 東京大学 (2023); 国立研究開発法人理化学研究所 (2022)
• 研究代表者: 鬼頭 俊介 東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 助教 (20887327)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2024-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2023年度)
• 配分額: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円); 2023年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2022年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
• キーワード: 電子軌道 / 放射光 / X線回折 / スピン-軌道相互作用 / パイロクロア格子 / 多極子秩序

研究開始時の研究の概要

4d, 5d, 4f電子系では相対論的スピン-軌道相互作用の影響がその物性に顕在化することがある。この結果、スピンと軌道の自由度が絡み合い電子密度を再構成することで、多極子秩序を形成し、トポロジカル伝導相や磁気スキルミオンなど魅力的な量子物性現象の舞台を提供する。しかし、「隠れた秩序」と呼ばれる多極子秩序状態を電子密度分布として実空間で観測した例はない。本課題では、申請者が独自に確立した精密電子密度解析法を含む多角的な構造物性研究手法を組み合わせることで、多極子秩序の実空間観測を目指す。

研究成果の概要

4d, 5d, 4f電子系では相対論的スピン-軌道相互作用の影響がその物性に顕在化することがある。この結果、スピンと軌道の自由度がもつれ合い電子密度を再構成することで、多極子秩序を形成する。しかし、これまで「隠れた秩序」と呼ばれる多極子秩序状態を電子密度分布として実空間で観測した例はなかった。本課題では、大型放射光施設SPring-8における高エネルギーX線回折と、申請者が独自に開発したコア差フーリエ合成法を組み合わせることで、パイロクロア型酸化物における多極子秩序の実空間観測に成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本課題を通じて、多極子状態を価電子密度分布として実空間観測する方法を確立することができた。この研究手法は、我が国が世界に誇るSPring-8放射光施設で得られる高エネルギーX線の性能を最大限に活かしたものであり、高い独創性と幅広い汎用性がある。今後、この手法を用いることで、多極子状態を構成する波動関数や相互作用の大きさを直接的に評価できるだけでなく、物質開発に対する設計指針や、量子多体系におけるエンタングルメント状態への情報提供が可能となるかもしれない。

研究成果

• [雑誌論文] Cluster Rearrangement by Chiral Charge Order in Lacunar Spinel GaNb₄Se₈ (2024)
  • 著者名/発表者名: Kitou Shunsuke、Gen Masaki、Nakamura Yuiga、Tokunaga Yusuke、Arima Taka-hisa
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 36 号: 6 ページ: 2993-2999
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.4c00118
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular orbital formation and metastable short-range ordered structure in VO2 (2024)
  • 著者名/発表者名: Kitou Shunsuke、Nakano Akitoshi、Imaizumi Masato、Nakamura Yuiga、Terasaki Ichiro、Arima Taka-hisa
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 109 号: 10
  • DOI: 10.1103/physrevb.109.l100101
  • 査読あり
• [雑誌論文] Visualization of 4d orbital electrons in a pyrochlore-type oxide (2023)
  • 著者名/発表者名: Kitou Shunsuke、Kaneko Yoshio、Nakamura Yuiga、Sugimoto Kunihisa、Nomura Yusuke、Arita Ryotaro、Tokura Yoshinori、Sawa Hiroshi、Arima Taka-hisa
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 108 号: 2 ページ: 024103-024103
  • DOI: 10.1103/physrevb.108.024103
  • 査読あり
• [雑誌論文] Real‐Space Observation of Ligand Hole State in Cubic Perovskite SrFeO3 (2023)
  • 著者名/発表者名: Kitou Shunsuke、Gen Masaki、Nakamura Yuiga、Sugimoto Kunihisa、Tokunaga Yusuke、Ishiwata Shintaro、Arima and Taka‐hisa
  • 雑誌名: Advanced Science 巻: 10 号: 29 ページ: 2302839-2302839
  • DOI: 10.1002/advs.202302839
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Rhombic skyrmion lattice coupled with orthorhombic structural distortion in EuAl4 (2023)
  • 著者名/発表者名: Gen Masaki、Takagi Rina、Watanabe Yoshito、Kitou Shunsuke、Sagayama Hajime、Matsuyama Naofumi、Kohama Yoshimitsu、Ikeda Akihiko、Onuki Yoshichika、Kurumaji Takashi、Arima Taka-hisa、Seki Shinichiro
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 107 号: 2
  • DOI: 10.1103/physrevb.107.l020410
  • 査読あり
• [雑誌論文] Single crystal growths and magnetic properties of hexagonal polar semimetals RAuGe (R=Y, Gd-Tm, and Lu) (2023)
  • 著者名/発表者名: Kurumaji Takashi、Gen Masaki、Kitou Shunsuke、Ikeuchi Kazuhiko、Nakamura Mitsutaka、Ikeda Akihiko、Arima Taka-hisa
  • 雑誌名: Journal of Alloys and Compounds 巻: 947 ページ: 169475-169475
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2023.169475
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Anisotropic magnetotransport properties coupled with spiral spin modulation in a magnetic semimetal EuZnGe (2022)
  • 著者名/発表者名: Kurumaji Takashi、Gen Masaki、Kitou Shunsuke、Sagayama Hajime、Ikeda Akihiko、Arima Taka-hisa
  • 雑誌名: Physical Review Materials 巻: 6 号: 9 ページ: 094410-094410
  • DOI: 10.1103/physrevmaterials.6.094410
  • 査読あり
• [学会発表] VO2における分子軌道状態と短距離秩序構造の観測 (2024)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、中埜彰俊、今和泉晶仁、中村唯我、寺崎一郎、有馬孝尚
  • 学会等名: 第37回 日本放射光学会・放射光科学 合同シンポジウム
• [学会発表] 欠損スピネル化合物GaNb4Se8におけるカイラル電荷秩序に起因するNbクラスター再編成 (2024)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、厳正輝、中村唯我、徳永祐介、有馬孝尚
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] 放射光X線回折によるVO2の分子軌道状態と短距離秩序構造の観測 (2024)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、中埜彰俊、今和泉晶仁、中村唯我、寺崎一郎、有馬孝尚
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] Martyiteにおける水分子のフェロアキシャル秩序 (2024)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、野村肇宏、中村唯我、有馬孝尚
  • 学会等名: 日本物理学会 2024年春季大会
• [学会発表] パイロクロア型イリジウム酸化物R2Ir2O7 (R= Eu, Nd, and Ir)における価電子密度観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、上田健太郎、中村唯我、杉本邦久、野村悠祐、有田亮太郎、十倉好紀、有馬孝尚
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回年次大会
• [学会発表] 高エネルギーX線回折を用いた価電子軌道の直接観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介
  • 学会等名: SPring-8シンポジウム2023
  • 招待講演
• [学会発表] One-dimensional Static Short-range Orbital Order in Spin-glass Pyrochlore Y2Mo2O7 Observed by Synchrotron X-ray Scattering (2023)
  • 著者名/発表者名: Shunsuke Kitou, Hitoshi Mori, Hikaru Fukuda, Kentaro Ueda, Yoshio Kaneko, Yuto Hosogi, Takeshi Hara, Yuiga Nakamura, Kunihisa Sugimoto, Yuichi Yamasaki, Hironori Nakao, Hajime Sagayama, Taishun Manjo, Daisuke Ishikawa, Alfred Q. R. Baron, Hiroshi Sawa, Ryotaro Arita, Yoshinori Tokura, and Taka-hisa Arima
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems 2023
  • 国際学会
• [学会発表] 非弾性X線散乱実験によるスピングラスパイロクロアY2Mo2O7におけるフォノンダイナミクスの観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、森仁志、福田光、上田健太郎、金子良夫、原武史、澤博、佐賀山基、萬條太駿、石川大介、Alfred Q. R. Baron、有田亮太郎、十倉好紀、有馬孝尚
  • 学会等名: 第36回 日本放射光学会・放射光科学 合同シンポジウム
• [学会発表] スピングラスパイロクロアY2Mo2O7におけるリバースモンテカルロシミュレーションを用いた単結晶X線散漫散乱解析 (2023)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、福田光、上田健太郎、金子良夫、細木雄斗、澤博、中村唯我、杉本邦久、十倉好紀、有馬孝尚
  • 学会等名: 第36回 日本放射光学会・放射光科学 合同シンポジウム
• [学会発表] 放射光X線回折実験による立方晶ペロブスカイトSrFeO3における3d電子とリガンドホールの直接観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、厳正輝、中村唯我、杉本邦久、徳永裕介、石渡晋太郎、有馬孝尚
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] 共鳴軟X線散乱実験によるパイロクロア型酸化物Y2Mo2O7における短距離軌道秩序の直接観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、福田光、上田健太郎、金子良夫、原武史、澤博、山崎裕一、中尾裕則、十倉好紀、有馬孝尚
  • 学会等名: 日本物理学会 2023年春季大会
• [学会発表] パイロクロア型酸化物Pr2Ir2O7及びEu2Ir2O7における4f, 5d軌道電子の直接観測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、上田健太郎、中村唯我、杉本邦久、野村悠祐、有田亮太郎、十倉好紀、有馬孝尚
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] 非弾性X線散乱実験によるスピングラスパイロクロアY2Mo2O7におけるフォノンダイナミクスの観測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、森仁志、福田光、上田健太郎、金子良夫、原武史、澤博、佐賀山基、萬條太駿、石川大介、Alfred Q. R. Baron、有田亮太郎、十倉好紀、有馬孝尚
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] 単結晶X線散漫散乱解析によるスピングラスパイロクロアY2Mo2O7における1次元短距離軌道秩序の観測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介、福田光、上田健太郎、金子良夫、細木雄斗、澤博、中村唯我、杉本邦久、十倉好紀、有馬孝尚
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] 放射光X線回折を用いた強相関電子系物質における電子軌道観測 (2022)
  • 著者名/発表者名: 鬼頭俊介
  • 学会等名: 量子液晶の物性科学 第8回QLC若手コロキウム
  • 招待講演
• [学会発表] Direct observation of the valence electron density distribution in strongly correlated electron systems (2022)
  • 著者名/発表者名: Shunsuke Kitou, Yoshio Kaneko, Yoshinori Tokura, Hiroshi Sawa, and Taka-hisa Arima
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics
  • 国際学会