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Development of a Simple and Scalable Method for Organic Semiconductor Single Crystal Growth and Formation of Multi-Single Crystal Thin Films for Applications in Field-Effect Transistor-Based Devices.

研究課題

研究課題/領域番号 22K14293
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分21050:電気電子材料工学関連
研究機関国立研究開発法人理化学研究所

研究代表者

Bulgarevich Kirill  国立研究開発法人理化学研究所, 創発物性科学研究センター, 特別研究員 (60880268)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2023年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2022年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
キーワード有機半導体 / 有機トランジスタ / 単結晶 / 薄膜 / 多単結晶膜 / 大面積 / 間接昇華法 / 間接昇華 / 単結晶有機半導体 / 大気圧下蒸着 / 大気圧蒸着
研究開始時の研究の概要

The proposed research aims to develop a simple, scalable, and vacuum and solution free method for growth and transfer of organic semiconductor single crystals (SCs) for applications in high-performance devices based on organic field-effect transistors (OFETs). A method is proposed to cover entire substrate surface with SCs as Multi-SC films. Such films may have similar applications in OFET-based devices as solution grown thin-films, but can show better performance. Thus, practical applications will be offered to organic semiconductor SCs which are mainly used for studying intrinsic properties.

研究成果の概要

新たな結晶成長手法「間接昇華法」を開発し、真空レス・溶媒レスで有機半導体単結晶を大面積に形成することに成功した。得られた無数のフリースタンディング単結晶を簡易的な押し付け転写とラビングプロセスによりデバイス基板に転写し、小さな結晶が折り重なって大面積をカバーする「多単結晶膜」とした。多単結晶膜を活性層とした有機トランジスタが単結晶デバイスに近い動作を示すことを確認し、これらを組み合わせてCMOS素子のようなインバーター特性を示す擬CMOS素子の作製に成功した。さらに、独自の結晶構造シミュレーションアルゴリズムを使用し、多単結晶膜応用も期待される新たな超高移動度有機半導体材料の開発にも成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

新たに開発された「間接昇華法」および「多単結晶膜」形成は真空や溶媒を用いずに有機半導体の大面積な結晶性薄膜を形成する手法である。特に我々が最近報告した有機半導体MT-ピレンは多単結晶膜トランジスタで(>15 cm2 V-1 s-1)の非常に高い移動度を示し、この技術により環境への影響を抑えた高性能な有機デバイスの実現が期待される。さらに、我々が独自で開発した結晶構造シミュレーションアルゴリズムを使用することでMT-ピレンと同等な移動度を示す新規材料が開発された。この手法は多単結晶膜応用を念頭に置いた溶解性にとらわれない材料設計と構造シミュレーションによる効率的な高移動度新規材料開発につながる。

報告書

(3件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 研究成果

    (18件)

すべて 2024 2023 2022

すべて 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 3件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 2件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Crystal-Structure Control of Molecular Semiconductors by Methylthiolation: Toward Ultrahigh Mobility2024

    • 著者名/発表者名
      Takimiya Kazuo、Bulgarevich Kirill、Kawabata Kohsuke
    • 雑誌名

      Accounts of Chemical Research

      巻: 57 号: 6 ページ: 884-894

    • DOI

      10.1021/acs.accounts.3c00756

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Crystal‐Structure Simulation of Methylthiolated <i>Peri</i>‐Condensed Polycyclic Aromatic Hydrocarbons for Identifying Promising Molecular Semiconductors: Discovery of 1,3,8,10‐tetrakis(methylthio)peropyrene Showing Ultrahigh Mobility2023

    • 著者名/発表者名
      Bulgarevich Kirill、Horiuchi Shingo、Takimiya Kazuo
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 35 号: 49 ページ: 2305548-2305548

    • DOI

      10.1002/adma.202305548

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Contrasted behaviours of methylthiolated perylene and pyrene as organic semiconductors: implications of molecular electronic structure and crystal structure2023

    • 著者名/発表者名
      Takimiya Kazuo、Bulgarevich Kirill、Horiuchi Singo
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 11 号: 32 ページ: 10809-10815

    • DOI

      10.1039/d3tc02063k

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Crystal-structure simulation of molecular semiconductors: brickwork-related crystal structures of methylthiolated <i>peri</i>-condensed polycyclic aromatic hydrocarbons2023

    • 著者名/発表者名
      Bulgarevich Kirill、Takimiya Kazuo
    • 雑誌名

      Materials Horizons

      巻: 10 号: 12 ページ: 5492-5499

    • DOI

      10.1039/d3mh01055d

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Bandlike versus Temperature-Independent Carrier Transport in Isomeric Diphenyldinaphtho[2,3-b:2′,3′-f]thieno[3,2-b]thiophenes2022

    • 著者名/発表者名
      Takimiya Kazuo、Bulgarevich Kirill、Horiuchi Shingo、Sato Aoi、Kawabata Kohsuke
    • 雑誌名

      ACS Materials Letters

      巻: 4 号: 4 ページ: 675-681

    • DOI

      10.1021/acsmaterialslett.2c00084

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] 1,3,6,8-Tetrakis(methylchalcogeno)pyrenes: Effects of Chalcogen Atoms on the Crystal Structure and Transport Properties2022

    • 著者名/発表者名
      Bulgarevich Kirill、Horiuchi Shingo、Ogaki Takuya、Takimiya Kazuo
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 34 号: 14 ページ: 6606-6616

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.2c01544

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] What Defines a Crystal Structure? Effects of Chalcogen Atoms in 3, <scp>7‐Bis</scp> (methylchalcogeno)benzo[1,2‐ <i>b</i> :4,5‐ <i>b</i> ′] <scp>dichalcogenophene‐Based</scp> Organic Semiconductors <sup>†</sup>2022

    • 著者名/発表者名
      Takimiya Kazuo、Bulgarevich Kirill、Sahara Kamon、Kanazawa Kiseki、Takenaka Hiroyuki、Kawabata Kohsuke
    • 雑誌名

      Chinese Journal of Chemistry

      巻: 40 号: 21 ページ: 2546-2558

    • DOI

      10.1002/cjoc.202200302

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Uncovered Effects of thieno[2,3-<i>b</i>]thiophene Substructure in a Tetrathienoacene Backbone: Reorganization Energy and Intermolecular Interaction2022

    • 著者名/発表者名
      Kanazawa Kiseki、Bulgarevich Kirill、Kawabata Kohsuke、Takimiya Kazuo
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 35 号: 1 ページ: 280-288

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.2c03160

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Multi-Single-Crystal Films: Towards Practical Applications of Single-Crystal Organic Semiconductors2024

    • 著者名/発表者名
      Kirill Bulgarevich and Kazuo Takimiya
    • 学会等名
      CEMS International Symposium on Supramolecular Chemistry and Functional Materials 2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 有機半導体「多単結晶膜」:単結晶デバイスの大面積化2024

    • 著者名/発表者名
      ブルガレビッチ キリル,瀧宮和男
    • 学会等名
      第71回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] In-silico crystallization: brickwork型構造シミュレーションの実験的確認と適用可能結晶系範囲の拡張2023

    • 著者名/発表者名
      ブルガレビッチ キリル,堀内信吾,瀧宮和男
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] In silico crystallization: simulation of brickwork-related crystal structures using step-by-step optimization of intermolecular interactions2023

    • 著者名/発表者名
      Kirill Bulgarevich and Kazuo Takimiya
    • 学会等名
      CEMS Topical Meeting on Chemistry of π-Conjugated Materials
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] In-silico crystallization (3): pitched pai-積層とinclined brickwork 構造の類似性とシミュレーション2023

    • 著者名/発表者名
      Kirill Bulgarevich and Kazuo Takimiya
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Crystal Growth by “Indirect Sublimation” and Formation of Multi-Single-Crystal Films for Practical Applications of Single-Crystal Organic Semiconductors2023

    • 著者名/発表者名
      Kirill Bulgarevich and Kazuo Takimiya
    • 学会等名
      The 7th Symposium for the Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics and the 6th Symposium on International Joint Graduate Program in Materials Science and Spintronics
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] In-silico crystallization (2): brickwork型構造シミュレー ションの実験的確認と適用可能結晶系範囲の拡張2023

    • 著者名/発表者名
      Bulgarevich Dmitrievich Kirill
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] In-silico crystallization: メチルカルコゲノピレンのbrickwork型構造の計算による再現2022

    • 著者名/発表者名
      Bulgarevich Dmitrievich Kiril
    • 学会等名
      第83回応用物理学会秋学術講演会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 高移動度有機半導体材料探索:構造-物性相関と結晶構造予測2022

    • 著者名/発表者名
      Kirill Bulgarevich
    • 学会等名
      第16回物性科学領域横断研究会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [図書] 有機半導体の開発と最新動向 ~ 第8章 Brickwork型結晶構造のシミュレーションに基づく高移動度有機半導体探索2024

    • 著者名/発表者名
      Kirill Bulgarevich,瀧宮 和男
    • 総ページ数
      11
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • ISBN
      9784781317632
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2025-01-30  

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