| 研究課題/領域番号 |
22K14536
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| 研究種目 |
若手研究
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
小区分27020:反応工学およびプロセスシステム工学関連
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
浅野 周作 九州大学, 先導物質化学研究所, 助教 (30827522)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2023年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2022年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
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| キーワード | 自動実験 / 速度解析 / 触媒毒 / 不均一触媒 / フローリアクター / 選択性制御 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
水素化反応は、高付加価値化成品の製造に重要性である。含窒素化合物を触媒毒として混入させると、水素化における選択性を向上できるが、触媒毒構造との関係や、その作用機構は明らかになっておらず、利用は限定的である。本研究では、壁面触媒担持型のフローリアクターを用い、種々の触媒毒について、完全に自動化した水素化反応実験を行う。それらに基づき、反応系ごとに最適な触媒毒の構造を導出することを目指す。
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| 研究実績の概要 |
触媒表面上で第三成分が及ぼす作用について、基質-基質間相互作用にまで対象を広げ、トルエンとプロピルベンゼンの混合系での水素化反応速度の変化について詳細に検討を実施した。単独で水素化を実施した場合、プロピルベンゼンの水素化は遅速である一方、トルエンとの混合系では高速に進行する。また、この効果はイソプロパノール溶媒中で発現する一方、気相反応条件では発現しない。また、気相反応物にイソプロパノールを添加しても発言しない。この現象について、液相中での吸着相互作用の観点から検討を進めた。独自構築した自動化装置での吸着測定および第一原理計算による吸着構造解析の結果より、ロジウム触媒表面上で芳香族化合物が会合体を形成することが判明した。その結果、トルエンとプロピルベンゼンのヘテロ会合体とプロピルベンゼン同士のホモ会合体では、反応の活性障壁が大きく異なることを明らかにした。これらの成果について、Reaction Chemistry & Engineering誌において成果発表を行った。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
触媒のロットが変わった際に再現性が取れなくなったため、研究の進捗が若干遅れた。
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| 今後の研究の推進方策 |
大容量で入手できる市販触媒を中心に、最終検討を進めて行く。
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