| 研究課題/領域番号 |
22K14539
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| 研究種目 |
若手研究
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
矢部 智宏 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (40803234)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2023年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2022年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
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| キーワード | メタン / 選択酸化 / ポリオキソメタレート / サブナノクラスター / 酸化鉄 / ホルムアルデヒド / セシウム塩 / ナノクラスター / ミューオキソ / メタノール |
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| 研究開始時の研究の概要 |
欠損型ポリオキソメタレート(POM)を鋳型として複数のミューオキソ構造を有する金属多核活性点を精密に設計し、架橋酸素の反応性を制御することで、難反応性低分子の選択酸化反応を提案する。1原子単位で構造を制御して狙ったPOMを合成し、オンデマンド・高選択的に酸素から活性酸素種を作る。まず架橋酸素の反応性を制御したミューオキソ構造を有する金属置換POMを精密に設計し、酸化物に担持することで高効率な固体触媒を創出する。従来型のバルク酸化物触媒や金属担持触媒とは一線を画した、ミューオキソ構造を有する金属置換POM触媒による選択酸化反応を確立させ、ビルドアップ型触媒設計における新たな学理を体系化する。
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| 研究成果の概要 |
本研究では、欠損型ポリオキソメタレートを鋳型として複数のμ-オキソ構造を有する金属多核活性点を設計し架橋酸素の反応性を制御することで、酸素によるメタン選択酸化を行った。1原子単位で構造を制御して狙ったμ-オキソ構造を有する金属多核活性点を設計したポリオキソメタレート触媒を酸化物に高分散に担持することによって、非常に高分散なFe-μ-oxo構造が形成することを見出した。高分散なFe-μ-oxo構造においては、バルク酸化物の格子酸素を介して主に進むMars-van Krevelen機構ではなく、酸素を直接活性化するメカニズムであることが示唆され、架橋酸素の反応性の制御に関する一つの方策を確立した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
本研究では、1原子単位で構造を制御して狙ったμ-オキソ構造を有する金属多核活性点を設計したポリオキソメタレート触媒を酸化物に高分散に担持することによって、非常に高分散なFe-μ-oxo構造の形成やメタン選択酸化における触媒特性を調べた。前駆体であるポリオキソメタレート中の鉄の核数が小さいほど目的の架橋酸素が効率よく形成することを見出し、メタン選択酸化活性が髙い架橋酸素を豊富に有する触媒設計指針が得られた。メタン酸化は生成物の反応性が原料よりも高いために反応の制御が難しく工業化が難しい。本触媒系はこの問題点を解決する一助になると考えられるため、社会的に意義深い成果が得られた。
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