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ナノ反応場設計による電気化学反応素過程の制御

研究課題

研究課題/領域番号 22K14542
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関大阪大学

研究代表者

片山 祐  大阪大学, 産業科学研究所, 准教授 (70819284)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2023年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2022年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
キーワードナノ反応場 / 電極触媒 / オペランド分光 / 水素結合ネットワーク / ルイス酸性 / オペランド分光法 / エネルギー変換反応 / 物質変換反応 / 電気化学 / 界面化学
研究開始時の研究の概要

層状酸化物の層間に触媒活性サイトを導入し、層間を反応の舞台(=ナノ反応場)に見立てる。これにより、「触媒反応が実際に進行する」活性サイトとその周囲の環境の精密設計を目指す。具体的には、金属錯体を活性サイトと捉え、その (1)配位状態、(2)距離を配位子設計により最適化する。さらに、反応場が狭小であることを用いて、(3)溶媒である水分子の相互作用を制御する。さらに、オペランド分光法を用いることでナノ反応場で進行する反応のメカニズムを解明し、触媒材料設計にフィードバックする。これらにより、反応素過程の選択的制御を実現し、真に目的反応に最適化された革新的触媒を創成する。

研究成果の概要

層状酸化物の層間に金属錯体からなる触媒活性サイトを導入し、層間を反応の舞台(=ナノ反応場)に見立てた電極触媒の合成に成功した。具体的には、活性サイトとして単一の金属錯体を用いるものに加えて、複数種の金属錯体が共存状態で存在するものの合成に成功している。オペランド分光法を用いて各種電気化学反応中の層間環境の観察にも成功した。これらの結果によ り、ナノ反応場での電極触媒反応の活性を司る因子として、(1)ナノ反応場特有の隣接活性サイト間の協奏的反応メカニズム、(2)溶媒の水素結合ネットワーク変調効果を提案するに至った。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究で設計に成功したナノ反応場は、電気化学反応に必要な要素(触媒、溶媒、第三体分子)が収容され、目的とする反応基質のみがアクセス可能な電気化学反応場である。ナノ反応場の設計が深化すれば、電気エネルギーによる物質変換(Power-to-X)を担う電気化学反応の理想形である「普遍的な原料から、所望の生成物のみを、必要最小限のエネルギーで得ること」の実現に一歩近づく。

報告書

(3件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2024 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (4件) 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 2件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (13件) (うち国際学会 7件、 招待講演 7件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] インペリアルカレッジロンドン(英国)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] マサチューセッツ工科大学(米国)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [国際共同研究] Massachusetts Institute of Technology(米国)

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [国際共同研究] Imperial College London(英国)

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Role of Electrolyte pH on Water Oxidation for Iridium Oxides2024

    • 著者名/発表者名
      Liang Caiwu、Katayama Yu、Tao Yemin、Morinaga Asuka、Moss Benjamin、Celorrio Ver?nica、Ryan Mary、Stephens Ifan E. L.、Durrant James R.、Rao Reshma R.
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 146 号: 13 ページ: 8928-8938

    • DOI

      10.1021/jacs.3c12011

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] <i>Operando</i> Spectroscopy-Inspired Design of Electrochemical Interface2023

    • 著者名/発表者名
      KATAYAMA Yu
    • 雑誌名

      Electrochemistry

      巻: 91 号: 10 ページ: 101004-101004

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.23-00059

    • ISSN
      1344-3542, 2186-2451
    • 年月日
      2023-10-05
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Water Increases the Faradaic Selectivity of Li-Mediated Nitrogen Reduction2023

    • 著者名/発表者名
      Spry Matthew、Westhead Olivia、Tort Romain、Moss Benjamin、Katayama Yu、Titirici Maria-Magdalena、Stephens Ifan E. L.、Bagger Alexander
    • 雑誌名

      ACS Energy Letters

      巻: 8 号: 2 ページ: 1230-1235

    • DOI

      10.1021/acsenergylett.2c02792

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Searching for the Rules of Electrochemical Nitrogen Fixation2023

    • 著者名/発表者名
      Tort Romain、Bagger Alexander、Westhead Olivia、Kondo Yasuyuki、Khobnya Artem、Winiwarter Anna、Davies Bethan J. V.、Walsh Aron、Katayama Yu、Yamada Yuki、Ryan Mary P.、Titirici Maria-Magdalena、Stephens Ifan E. L.
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 号: 22 ページ: 14513-14522

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c03951

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Electrospun CuO?Fe<sub>3</sub>O<sub>4</sub> Tube Catalyst for the Decomposition of Organic Matter via an Accelerated Heterogeneous Fenton-like Process2023

    • 著者名/発表者名
      Morinaga Asuka、Kijima Michika、Katayama Yu、Tsutsumi Hiromori
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 127 号: 44 ページ: 21552-21560

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c05481

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] The role of ion solvation in lithium mediated nitrogen reduction2023

    • 著者名/発表者名
      Westhead O.、Spry M.、Bagger A.、Shen Z.、Yadegari H.、Favero S.、Tort R.、Titirici M.、Ryan M. P.、Jervis R.、Katayama Y.、Aguadero A.、Regoutz A.、Grimaud A.、Stephens I. E. L.
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: - 号: 24 ページ: 12746-12758

    • DOI

      10.1039/d2ta07686a

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Layered Manganese Dioxide Thin Films Intercalated with Ag<sup>+</sup> Ions Reduceable In Situ for Oxygen Reduction Reaction2022

    • 著者名/発表者名
      Marukawa Ryuichi、Kiso Takayuki、Shimizu Tomohito、Katayama Yu、Nakayama Masaharu
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 7 号: 18 ページ: 15854-15861

    • DOI

      10.1021/acsomega.2c00967

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Carboxamide-Directed Stereospecific Couplings of Chiral Tertiary Alkyl Halides with Terminal Alkynes2022

    • 著者名/発表者名
      Akagawa Hiroki、Tsuchiya Naoki、Morinaga Asuka、Katayama Yu、Sumimoto Michinori、Nishikata Takashi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 12 号: 16 ページ: 9831-9838

    • DOI

      10.1021/acscatal.2c02433

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Operando Spectroscopy to Probe Electrolyte-Electrode Interface: Implication in Energy Storage and Electrolysis Applications2024

    • 著者名/発表者名
      Yu Katayama
    • 学会等名
      MATSUS Spring 2024
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 積層2Dナノ層間内の水分子ネットワーク構造制御による酸素発生反応活性の向上2024

    • 著者名/発表者名
      宇都宮友彦,Qing Su,森永明日香,近藤靖幸,片山祐,山田裕貴
    • 学会等名
      電気化学会第91回大会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Operando Spectroscopy to Probe Electrolyte-Electrode Interface: Role of Electrolyte-Adsorbate Interaction2023

    • 著者名/発表者名
      Yu Katayama
    • 学会等名
      ISE2023
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Probing Electrochemical Interfaces by Operando Spectroscopic Techniques2023

    • 著者名/発表者名
      Yu Katayama
    • 学会等名
      2023 CSC Canadian Chemistry Conference and Exhibition
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] オペランド反応機構解析に立脚した水電解用触媒ー電解液界面の統合設計2023

    • 著者名/発表者名
      片山 祐
    • 学会等名
      2023年度 第2回関西電気化学研究会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Activate N2-selective Pathways for Electrochemical Ammonia Oxidation: Dual Active Site Tandem Catalysis in 2D Layered Nanospace2022

    • 著者名/発表者名
      Asuka Morinaga, Keisuke Shirai, Hiromori Tsutsumi, Masaharu Nakayama, Yu Katayama
    • 学会等名
      MRS Fall Meeting 2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Operando Analysis of the Electrochemical Process in Confined Space2022

    • 著者名/発表者名
      Yu Katayama
    • 学会等名
      Imperial College London, Electrochemistry Network Seminar
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Atomic Scale Understanding of the Electrochemical Interfaces:Operando Surface-Enhanced Infrared Absorption Spectroscopy (SEIRAS)2022

    • 著者名/発表者名
      Yu Katayama
    • 学会等名
      nanoGe Fall Meeting 2022
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Revealing the Electrochemical Process in Confined Space by Operando Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Yu Katayama
    • 学会等名
      MIT Special Seminar
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 表面増強赤外分光法による Ni(II)-Cu(II)共存ナノ空間でのアンモニア酸化反応のオペランド観測2022

    • 著者名/発表者名
      森永明日香、白井敬介、小野隆太郎、村上愛、堤宏守、藤井健太、中山雅晴、片山祐
    • 学会等名
      第82回分析化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 層状ナノ空間でのサブナノ Pd粒子の電気化学的合成2022

    • 著者名/発表者名
      安藤 岬、小野 隆太郎、森永 明日香、近藤 靖幸、山田 裕貴、片山 祐、堤 宏守
    • 学会等名
      2022年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 二次元層状空間をメタル化反応場とした微細 Pd 粒子の合成とその電気化学特性2022

    • 著者名/発表者名
      安藤 岬、小野 隆太郎、森永 明日香、近藤 靖幸、山田 裕貴、片山 祐、堤 宏守
    • 学会等名
      2022年日本化学会中国四国支部大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 層状 MnO2内における Pt 単原子の合成およびその電気化学特性2022

    • 著者名/発表者名
      小野隆太郎、堤宏守、片山祐
    • 学会等名
      2022年日本化学会中国四国支部大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [備考] 研究者個人HP

    • URL

      https://sites.google.com/view/electrocatalysislab/home?authuser=1

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2022-04-19   更新日: 2025-01-30  

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