研究課題/領域番号 |
22K14563
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研究種目 |
若手研究
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配分区分 | 基金 |
審査区分 |
小区分28030:ナノ材料科学関連
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研究機関 | 東京工業大学 |
研究代表者 |
吉田 将隆 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 特任助教 (70869544)
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研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2024-03-31
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研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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配分額 *注記 |
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2023年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2022年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
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キーワード | 計算化学 / マテリアルインフォマティクス / 第一原理計算 / 合金サブナノ粒子 / 窒素酸化物還元触媒 / 一酸化窒素 / 粒子群最適化アルゴリズム / データベース作成 / 金属サブナノ粒子 / 機械学習 / 密度汎関数理論 |
研究開始時の研究の概要 |
成分・組成比・原子数の条件を偏りなく回帰モデルに取りこむのに十分な数として、百数十程度のニ元金属サブナノ粒子モデルを作成する。作成したニ元金属サブナノ粒子による窒素酸化物の還元反応の反応熱を第一原理計算により求める。 その計算結果をまとめてデータセットとし、それに遺伝アルゴリズムと機械学習的手法を適用して回帰モデルを作成する。 さらに、作成した回帰モデルに対して使用しなかった{成分,組成比,原子数}の組み合わせを適用し、未知のサブナノ粒子の中から触媒として有用なものを探索する。 最後に、優れた触媒となると予想されたサブナノ粒子に対し、電子顕微鏡で実際の構造を観測することで理論計算の妥当性を検証する。
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研究実績の概要 |
本研究の目的は、第一原理計算と機械学習の組み合わせにより、窒素酸化物を還元的に除去できる優れた触媒を探索し、効果的に反応を進行させるニ元金属サブナノ粒子の条件(成分、組成比、原子数など)を明らかすること、および理論計算により得られたこの物性予測の妥当性を実験によって検証することである。 探索対象は、申請者のグル-プで既に単一金属サブナノ粒子の合成に成功している第4周期から第6周期に属する金属元素同士の組み合わせとする二成分合金サブナノ粒子とした。また金属イオンが規則正しく錯形成できる配位サイトを導入した申請者のグループ独自の高分子(デンドリマー)ので合成できる原子数を参考に、原子数は12原子、組成比は4:8とした。 合金サブナノ粒子の計算モデルは熱力学的に最も安定な構造を使用することにし、その構造を求めるために第一原理計算と粒子群最適化アルゴリズムの組み合わせを用いた。粒子群最適化アルゴリズムは広域最適解の探索を得意とするメタヒューリスティクスの1種であり、本研究では計算結果が初期条件に依存しやすいという第一原理計算の問題点を補うために使用した。第一原理計算には計算化学ソフトウェアVASPを使用した。 成分・組成比・原子数の条件を偏りなく回帰モデルに取りこむのに十分な数として、220種類の無作為的に選ばれた条件でニ元金属サブナノ粒子モデルを作成した。さらに、そのうち無作為に抽出した40のサブナノ粒子構造に対する一酸化窒素の最安定吸着構造を第一原理計算で求め、その吸着エネルギーを計算した。得られた吸着エネルギーを、成分・組成比・原子数などの合金サブナノ粒子の特徴を示すパラメータと紐づけながらまとめ、データベースを構築した。 さらに、得られた計算モデルの正当性を評価する手段として、走査型透過顕微鏡および高角環状暗視野を用いた金属サブナノ粒子の構造測定の準備実験を行った。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
本研究では必要となる莫大な計算コストを満たすため、九州大学情報基盤研究開発センターが保有する高性能な大型計算機「スーパーコンピュータシステム ITO」を使用している。しかし初年度は研究遂行に十分な計算資源を確保することができず、当初の予定していた計算量をこなすことができなかった。またニ元金属サブナノ粒子モデルの構築にあたり、計算モデルの一部に構造最適化計算が完了するまでの時間が当初の見込みを上回ったものもあった。
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今後の研究の推進方策 |
本研究では必要となる莫大な計算コストを満たすため、九州大学情報基盤研究開発センターが保有する高性能な大型計算機「スーパーコンピュータシステム ITO」を使用している。しかし初年度は研究遂行に十分な計算資源を確保することができず、当初の予定していた計算量をこなすことができなかった。そのため、今後は研究遂行の遅れを取り戻すために2つの対策を実行する。 1.GPU利用 本研究で使用している第一原理計算プログラムパッケージVASPはGPUを利用することで計算速度が飛躍的に上昇する。そのため今後は計算機施設に対してGPUの利用申請を行い、計算速度の高速化を目指す。 2.ITO以外の計算機資源の活用 ITO以外の計算機施設も併用し、データベースに必要な計算データの収集を高速化する。そのために既に筑波大学の計算科学研究センターが保有するスーパーコンピュータCygnusに利用申請しており、既に承認されている。そのため、今後は計算速度の向上が見込まれている。
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