| 研究課題/領域番号 |
22K14570
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| 研究種目 |
若手研究
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
小区分28030:ナノ材料科学関連
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| 研究機関 | 国立研究開発法人産業技術総合研究所 |
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研究代表者 |
岡田 光博 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (10824302)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2024年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2023年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2022年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
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| キーワード | 遷移金属ダイカルコゲナイド / 化学気相成長 / 結晶相制御 / 偏光Raman分光 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
準安定相VI族遷移金属ダイカルコゲナイド(transition metal dichalcogenides, TMDs)は、トポロジカル絶縁体/超伝導体や水素発生触媒等の特性を持ち、21世紀の物質科学探求の場として高いポテンシャルを持つ。しかし、試料作製の困難さがボトルネックであるため、実験的な新規物性探索が進んでいない。
本研究では、ボトムアップ的な手法でTMDs結晶相制御技術を確立するとともに、(1)準安定相TMDsの基礎物性探索、(2)準安定相-最安定相TMDsラテラルホモ接合デバイス形成とその物性探索を通し、準安定相TMDsの学理創出を目的とする。
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| 研究実績の概要 |
今年度は、準安定相WS2の異方的物性の探索を行った。
準安定相WS2は単斜晶系の物質であるため、その物性に面内異方性が生じることが期待される。通常、化学気相法で得られた結晶はおよそ安定な結晶面がその端に現れるため、その形状から方位の推測が可能である。しかし、本研究で得られている結晶は特異な成長が起きるため結晶方位判別を光学顕微鏡像から行うのが困難である。他の結晶方位判別法として、偏光Raman散乱法が候補として挙げられるが、準安定相WS2はそもそもRaman散乱のピーク同定が明らかにされていなく、準安定相WS2の結晶方位判別法として確立されていない。そこで、本年度は偏光Raman測定系の立ち上げ、励起波長532 nmでの偏光Raman分光とその試料に対する入射偏光角度依存性を調べた。さらに、群論や第一原理計算によるピーク帰属、透過型電子顕微鏡観察による結晶方位の精密同定を組み合わせ、偏光Raman分光によるピーク同定と、結晶方位判別法確立への検討を行った。
励起波長532 nmで測定した結果、10を超えるピークが発現し、それぞれ固有の入射偏光角度依存性を持つことが分かった。透過型電子顕微鏡観察や理論計算の結果、~408 cm-1に現れるピーク(Ag6)が、ピークが孤立している・明確な偏光角度依存性を持ち、・入射偏光、検出偏光、試料のWチェーン全てが平行の条件でピーク強度が極大となるという特徴があることから、Ag6ピークの挙動を詳細に調べることで結晶方位を推定できる可能性があることを見出した。群論・第一原理計算では、予測されるピークの数は9であり、実験結果のピーク数よりも少ない。これは2次のRaman散乱ピークの存在を示唆しており、Ramanピークの完全同定に向け更に研究を進めていく予定である。
以上の成果は第66回フラーレン・ナノチューブ・グラフェンシンポジウムにて発表を行った。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
準安定相WS2の物性探索を深めるためには、異方的構造の把握・異方的応答の理解が必要不可欠である。このため、簡便な結晶方位の同定法開発は今後の研究開発において極めて重要であると考え、R5年度は偏光Raman分光とそれに伴う結晶方位同定法の確立・Ramanピークの同定に注力した。偏光Raman分光の測定系を立ち上げ、試料の角度を制御しながら偏光Raman分光を行える手法を確立した。この測定系を用い、試料角度・入射/検出偏光を変化させた際のRamanスペクトルの変化を追うことが出来た。得られた大量のスペクトルからピーク強度変化を検出するため、産総研で開発している、X線光電子分光分析等のカーブフィッティングを目的として開発された”EMPeaks”を今回得られたRamanスペクトルに適用し、ピーク強度の高速な定量を行うことが出来た。そして得られた結果と透過型電子顕微鏡観察による結晶方位直接観察を総合した結果、Ag6ピークの強度変化に着目することで準安定相WS2の結晶方位同定が可能であることを見出した。さらに群論や理論計算と組み合わせたスペクトルの詳細な解析の結果、2次のRamanピークの出現を初めて観測する成果を順調に挙げている。
以上を含めた準安定相WS2の合成・評価に関する内容について、学会発表や書籍執筆を進めている。よって現在まで順調に進展していると判断した。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後の方針は、2つを考えている。
偏光Ramanについて、より深い理解と完全なピーク同定を目指し、異なる励起波長での偏光Raman分光測定を行う。特に2次のRamanピークはピーク位置に励起波長依存性がある為、波長を変えることでシフトするピークを見出し、Raman散乱ピーク同定の一助とする。まずは488 nmレーザーでの励起・検出を行い、その後633 nm等他の励起波長での測定を試す予定である。さらに円偏光励起・円偏光検出の偏光Raman分光を行い、より詳細な情報を得ることを試みる。これらの結果を改めて群論・第一原理計算と合わせ、現れたピークの帰属に挑戦する。
得られた”heterophase monolayer”試料の物性探索についても残りの期間で行う予定である。試料に対し電極を取り付け、特に2H-1T’界面における電気伝導と、1T’相による2H相WS2に対するp型コンタクトが実現できないか探索を行う。参照として2H相WS2部分にも直接電極を取り付け、コンタクトの違いによる電気伝導特性変化を追う。同時に、得られた構造のケルビンプローブフォース顕微鏡測定を行い、その界面における仕事関数変化を明らかにする。
以上の成果について、今年度は論文発表と共に国際学会での発表を含め、最終年度として成果の対外発信を積極的に行う予定である。
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