• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 前のページに戻る

極端紫外レーザー光電子分光による気液界面に特異的な反応の起源の探索

研究課題

研究課題/領域番号 22K14646
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関京都大学

研究代表者

山本 遥一  京都大学, 理学研究科, 助教 (70837319)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2023年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2022年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
キーワード極端紫外光電子分光 / 気液界面 / 液膜ジェット / 液体光電子分光 / 極端紫外レーザー / 電子束縛エネルギー / 化学反応 / 高次高調波発生
研究開始時の研究の概要

地球上で起こる多くの化学反応は海洋表面やエアロゾル表面といった気液界面で起こることが知られているが、そこでは気相や液中とは異なる反応を示す例が報告されており興味深い。気液界面では界面近傍の分子分布に由来する電場が生じるため化学反応に影響を与える可能性がある。本研究では溶液中の分子のすべての価電子をイオン化できる極端紫外パルス光と50 eVにおいて0.1 eVのエネルギー分解能を備えた飛行時間型エネルギー分析器を組み合わせた液体の光電子分光装置を開発し、気液界面近傍での化学反応においてどのような溶液の電子構造および電荷分布が重要であるかを明らかにする。

研究成果の概要

液体の極端紫外レーザー光電子分光を発展させることで、気液界面の分子の電子状態や構造について研究する方法論を確立した。技術的には、極端紫外レーザー光源の高光子エネルギー化と液膜ジェット法の導入を行い、溶液中のカチオンまでも観測可能とした。また、分子動力学計算との比較によって、観測される界面現象の起源を探索し、同時に理論モデルの検証を行った。

研究成果の学術的意義や社会的意義

得られた研究成果は気液界面における分子の構造や電子状態を観測する新奇な手法であり、従来の手法とは異なる側面を検出することができる。本手法の確立によって、エアロゾルや、海洋表面のような地球上のありふれた反応場における分子の状態に関する研究が、より多角的に行うことが可能となった。また、得られた結果は、気液界面の分子に対する理論的モデルやその理解にも波及した。

報告書

(3件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 2件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 5件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] University of Zurich(スイス)

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Extreme Ultraviolet Laser Photoelectron Spectroscopy of Flat Liquid Jet Generated Using Microfluidic Device2023

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto, Y.-I.; Yano, H.; Karashima, S.; Uenishi, R.; Orimo, N.; Nishitani, J.; Suzuki, T.
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 96 号: 9 ページ: 938-942

    • DOI

      10.1246/bcsj.20230151

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Distortion correction of low-energy photoelectron spectra of liquids using spectroscopic data for solvated electrons2023

    • 著者名/発表者名
      Yo-ichi Yamamoto and Toshinori Suzuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 14 号: 11 ページ: 2440-2452

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.2c08046

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書 2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Charge transfer reaction at gas-liquid interface of aqueous tetrabutylammonium iodide solution: influence of ions on dynamical response of solvent2023

    • 著者名/発表者名
      Shutaro Karashima; Yoshi-Ichi Suzuki; Yo-ichi Yamamoto; Toshinori Suzuki
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 97 号: 1

    • DOI

      10.1093/bulcsj/uoad012

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Ultrafast Geminate Recombination Facilitated by Hydrogen Atom Transfer in Charge Transfer Reactions from Hydroxide and Methoxide Ions2023

    • 著者名/発表者名
      Yo-ichi Yamamoto and Toshinori Suzuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 14 号: 46 ページ: 10463-10468

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.3c02815

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Charge Transfer Reactions from I- to Polar Protic Solvents Studied Using Ultrafast Extreme Ultraviolet Photoelectron Spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Yo-ichi Yamamoto, Yoshi-Ichi Suzuki, and Toshinori Suzuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 14 号: 4 ページ: 1052-1058

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.2c03849

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Formation of Long-Lived Dark States during Electronic Relaxation of Pyrimidine Nucleobases Studied Using Extreme Ultraviolet Time-Resolved Photoelectron Spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Yuta Miura, Yo-ichi Yamamoto, Shutaro Karashima, Natsumi Orimo, Ayano Hara, Kanae Fukuoka, Tatsuya Ishiyama, and Toshinori Suzuki
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 145 号: 6 ページ: 3369-3381

    • DOI

      10.1021/jacs.2c09803

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ultrafast Electronic Relaxation in 6-Methyluracil and 5-Fluorouracil in Isolated and Aqueous Conditions: Substituent and Solvent Effects2023

    • 著者名/発表者名
      Natsumi Orimo, Yo-ichi Yamamoto, Shutaro Karashima, Alexie Boyer, and Toshinori Suzuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 14 号: 11 ページ: 2758-2763

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.3c00195

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Shallow and deep trap states of solvated electrons in methanol and their formation, electronic excitation, and relaxation dynamics2022

    • 著者名/発表者名
      Jinggang Lan, Yo-ichi Yamamoto, Toshinori Suzuki, and Vladimir Rybkin
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 13 号: 13 ページ: 3837-3844

    • DOI

      10.1039/d1sc06666h

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] シス‐スチルベン分子の超高速光閉環反応2023

    • 著者名/発表者名
      唐島秀太郎; Miao Xincheng; 金山明夫; 山本遥一; 西谷純一; Kavka Nikita; Mitric Roland; 鈴木俊法
    • 学会等名
      第17回 分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Tetrabutylammonium Iodide水溶液の気液界面における電荷移動反応2023

    • 著者名/発表者名
      唐島秀太郎; 鈴木喜一; 山本遥一; 鈴木俊法
    • 学会等名
      第17回 分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] 極端紫外光電子分光による気液界面近傍の電子状態の研究2023

    • 著者名/発表者名
      古賀大輝; 山本遥一; Alexie Boyer; 唐島秀太郎; 鈴木俊法
    • 学会等名
      第17回 分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] OH-, CH3O-からの溶媒和電子の生成および再結合過程の超高速光電子分光2023

    • 著者名/発表者名
      山本遥一; 鈴木俊法
    • 学会等名
      第17回 分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [学会発表] Charge transfer reactions from I- to polar protic solvents studied using ultrafast extreme ultraviolet photoelectron spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Yo-ichi Yamamoto; Yoshi-Ichi Suzuki; Toshinori Suzuki
    • 学会等名
      38th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Formation of dark states during electronic relaxation of pyrimidine bases studied using EUV time-resolved photoelectron spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      Matsumi Orimo; Yo-ichi Yamamoto; Shutaro Karashima; Alexie Boyer; Toshinori Suzuki
    • 学会等名
      38th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ultrafast ring closure reaction of gaseous cis-stilbene2023

    • 著者名/発表者名
      Shutaro Karashima; Xincheng Miao; Akio Kanayama; Yo-ichi Yamamoto; Junichi Nishitani; Nikita Kavka; Roland Mitric; Toshinori Suzuki
    • 学会等名
      38th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 溶媒和電子の超高速光電子分光とスペクトル回復法の開発2023

    • 著者名/発表者名
      山本遥一、鈴木俊法
    • 学会等名
      日本化学会 第103春季年会 (2023)
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] Charge Transfer Reactions from I- to Polar Protic Solvents Studied Using Ultrafast Extreme Ultraviolet Photoelectron Spectroscopy2023

    • 著者名/発表者名
      YAMAMOTO, Yo-ichi, SUZUKI, Yoshi-Ichi, SUZUKI, Toshinori
    • 学会等名
      38th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Electron inelastic scattering in liquids and spectral retrieval method for UV photoemission spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Yo-ichi Yamamoto, Yano Hiroto, Toshinori Suzuki
    • 学会等名
      37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] メタノール中の溶媒和電子生成における複数のトラップ状態2022

    • 著者名/発表者名
      Lang Jinggang, 山本遥一、鈴木俊法、Rybkin Vladimir V.
    • 学会等名
      第16回 分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [備考] 京都大学大学院理学研究科化学専攻物理化学研究室ホームページ

    • URL

      http://kuchem.kyoto-u.ac.jp/bukka/index.html

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [備考] 京都大学物理化学研究室ホームページ

    • URL

      http://kuchem.kyoto-u.ac.jp/bukka/

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2022-04-19   更新日: 2025-01-30  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi