| 研究課題/領域番号 |
22K14692
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| 研究種目 |
若手研究
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| 配分区分 | 基金 |
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小区分34010:無機・錯体化学関連
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
中山 亮 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 特任助教 (20833974)
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| 研究期間 (年度) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
交付 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2024年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2023年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2022年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
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| キーワード | ベイズ最適化 / 金属有機構造体（MOF） / 薄膜 / 物理蒸着法 / 金属有機構造体 / 物理蒸着 / MOF |
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| 研究開始時の研究の概要 |
金属有機構造体(Metal-Organic Framework, MOF)は、1) 細孔内への分子導入、2) 化学修飾による電子物性の制御、といった従来の電子材料にはない性質を持つ。MOFのデバイス応用に向けて、溶媒を使用しない物理蒸着法(PVD)による薄膜合成が望まれているが、PVDによるMOF薄膜合成の条件最適化は困難である。
そこで本研究では、機械学習の一種であるベイズ最適化を活用して、物理蒸着法によるMOF薄膜合成を行う。ベイズ最適化を活用することで、複数の合成パラメータ(基板温度やH2O分圧、金属塩層と架橋配位子層の膜厚など)を人間が行うよりも効率よく最適化することが可能となる。
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| 研究実績の概要 |
金属有機構造体(Metal-Organic Framework, MOF)は金属イオンと架橋配位子の自己集合によって得られる多孔性物質である。MOFは、1) 細孔内への分子導入、2) 化学修飾による電子物性の制御、といった従来の電子材料にはない性質を持つ。MOFのデバイス応用に向けて、溶媒を使用しない物理蒸着法(PVD)による薄膜合成が望まれているが、PVDによるMOF薄膜合成は困難である。本研究は、ベイズ最適化を活用したPVDによるMOF薄膜合成を目的としている。R4年度は、1) 物理蒸着法による金属塩と有機配位子の交互積層、2) 溶媒蒸気雰囲気でのアニール処理という二段階の成膜プロセスにより、ガラス基板上に(111)配向したHKUST-1薄膜を合成することに成功した。R5年度は、HKUST-1と同様の二段階の成膜プロセスで、ピリジン蒸気アニールを行うことで、電気伝導性MOFであるCu3(HHTP)2 (HHTP = 2,3,6,7,10,11-hexahydroxytriphenylene)の配向膜合成に成功した。また、水と酢酸の混合溶媒を用いた蒸気アニールにより、熱的・化学的安定性の高いZr系MOFであるUiO-66の多結晶薄膜の合成にも成功した。以上より、開発した成膜手法により、多彩なMOF薄膜が合成可能であることを見出した。これまでに行ったMOF薄膜合成及びベイズ最適化のシミュレーションに関して、現在論文執筆を進めている状況である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
R4年度は１) 金属塩と有機配位子の交互積層、2) 溶媒蒸気雰囲気でのアニール処理という気相法によるMOF成膜プロセスを開発し、MOFの一種であるHKUST-1の配向膜合成を行った。
R5年度は開発した成膜手法を用いて、電気伝導性MOFであるCu3(HHTP)2及びZr系MOFであるUiO-66の薄膜合成を行った。その結果、サファイア基板上にCu3(HHTP)2 (001)配向膜、ガラス基板上にUiO-66の多結晶薄膜を得ることに成功した。これらのプロセスにおいては、溶媒蒸気アニールに用いる溶媒の種類の選択が重要であるが、ベイズ最適化はそのようなカテゴリ変数の最適化にはあまり向いていない最適化手法である。一方で、薄膜の表面平坦性の向上は今後の課題の一つであり、そのためにはアニール温度やアニール時間の最適化が不可欠であり、ベイズ最適化はその効率化に有効だと期待される。以上の理由より、これまでの研究はおおむね順調に進展しているといえる。
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| 今後の研究の推進方策 |
R5年度は、これまでに開発した成膜手法を用いて、電気伝導性MOFであるCu3(HHTP)2の配向膜合成やZr系MOFであるUiO-66の薄膜合成を行った。つまり、開発した成膜手法は多彩なMOF薄膜の合成に適用であることを示した。以上より、本研究は当初の計画以上に進展していると考えており、R6年度にはベイズ最適化を用いた薄膜の表面平坦性の向上、単結晶基板を用いたMOFエピタキシャル薄膜の合成、作製したMOF薄膜のデバイス応用に取り組む予定である。
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