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カーボン細孔内のLiイオン伝導パスに着目した充放電機構の解明と全固体電池電極設計

研究課題

研究課題/領域番号 22K14754
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分36010:無機物質および無機材料化学関連
研究機関長崎大学

研究代表者

能登原 展穂  長崎大学, 工学研究科, 助教 (20908595)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2024年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2023年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2022年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
キーワード多孔性カーボン / 全固体電池 / Liイオン拡散 / SnO2 / 電子顕微鏡観察 / その場観察 / STEM
研究開始時の研究の概要

全固体リチウムイオン電池の高容量化のためにはSnO2などの高容量な充放電活物質を利用する必要があるが,これらは充放電に伴う大きな体積変化のため安定な作動に至っていない。多孔性カーボンは充放電活物質を全固体電池に適用するためのホスト電極材料として有効であるが,固体電解質の存在しない多孔カーボン細孔内におけるLiイオン伝搬メカニズムを明らかでない。本研究では多孔性カーボンの細孔内に制約したSnO2の充放電過程における構造変化やLiイオンの伝搬メカニズムを明らかとし,SnO2の高速充放電時も高容量を発現可能なSnO2/多孔カーボン電極材料を創成する。

研究実績の概要

本研究では多孔性カーボンの細孔内に制約したSnO2の充放電過程における構造変化やLiイオンの伝搬メカニズムを明らかとし,SnO2の高速充放電時も高容量を発現可能なSnO2/多孔カーボン電極材料を創成することを目的としている。
今年度は昨年度に引き続き,SnO2/多孔カーボン複合体の充放電過程の構造変化を追跡することで充放電メカニズムの解明をすすめてきた。SnO2/多孔カーボン粉末を金属集電体箔に塗工したものをSEペレットに貼り付け,LiIn対極を使用した全固体ハーフセルを作製した。充放電測定や電極の構造評価から,LiイオンはSnO2/多孔カーボン電極中に挿入されるが,脱離しにくいことが分かった。SnO2を含まない多孔カーボンのみでも同様の結果が得られたことから,Li挿入過程はSnO2の担持量や担持状態によらず,進行するが,脱Li化過程がSnO2の担持状態に依存することが分かった。昨年までのin-situ STEM観察から,LiイオンはSnO2の粒子接触部を優先的に伝搬していることから,脱Li化過程において,カーボン中のLiイオン伝搬が阻害されていることがわかった。これによりカーボン細孔内のSnO2の充放電反応利用率はSnO2の担持状態に依存するメカニズムが明らかとなった。
カーボン細孔内のLiイオン伝搬性を向上するためにカーボン細孔内へのLiイオン伝導体の添加方法を検討し,LiIなどのイオン伝導体を導入することでSnO2の利用率が向上することを明らかとした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

細孔内におけるLiイオン伝搬経路について実験的に明らかにし,多孔性カーボン中のLiイオン拡散が生じにくいという新しい発見にもつながっており,計画はおおむね順調に進展しているといえる。

今後の研究の推進方策

カーボン細孔内のイオン拡散性をさらに高めるために,カーボン細孔内への固体電解質の導入や,Sn/多孔カーボン複合体の合成検討を行い,構造評価,充放電特性を評価する。電池特性と構造の相関を系統的に調べ,Liイオンがカーボン細孔内をスムーズに移動できるSn系全固体電池負極を開発する。

報告書

(2件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 研究成果

    (28件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 1件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (25件)

  • [雑誌論文] Direct Evidence of Reversible SnO2-Li Reactions in Carbon Nanospaces2023

    • 著者名/発表者名
      Notohara Hiroo、Urita Koki、Moriguchi Isamu
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 15 号: 25 ページ: 30600-30605

    • DOI

      10.1021/acsami.3c02805

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhancement of Li-ion battery electrode performance by the assistance of carbon nanopores2022

    • 著者名/発表者名
      Hiroo Notohara, Koki Urita, Isamu Moriguchi
    • 雑誌名

      Acc. Mater. Surf. Res.

      巻: 7 ページ: 128-136

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] The optimized interface engineering of VS2 as cathodes for high performance all-solid-state lithium-ion battery2022

    • 著者名/発表者名
      Wang JianBiao、Okabe Jugo、Komine Yuki、Notohara Hiroo、Urita Koki、Moriguchi Isamu、Wei MingDeng
    • 雑誌名

      Science China Technological Sciences

      巻: 65 号: 8 ページ: 1859-1866

    • DOI

      10.1007/s11431-022-2036-9

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 多孔性ソフトカーボンを用いたLiイオンキャパシタのデバイス特性2023

    • 著者名/発表者名
      岡部柔吾, 能登原展穂, 瓜田幸幾, 森口勇
    • 学会等名
      第60回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] LiFePO4正極の硫化物系全固体電池への応用2023

    • 著者名/発表者名
      増田哲之, 能登原展穂, 瓜田幸幾, 森口勇
    • 学会等名
      第60回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] カーボンナノホーン類のEDLC特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      小南朋弥, 岡部柔吾, 能登原展穂, 瓜田幸幾, 森口勇
    • 学会等名
      第60回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] カーボン複合化による層状粘土鉱物の電極材料としての応用2023

    • 著者名/発表者名
      小坂まゆ, 能登原展穂, 瓜田幸幾, 森口勇
    • 学会等名
      第60回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] SnO2/多孔カーボン複合電極におけるSnO2担持状態が充放電特性に与える影響2023

    • 著者名/発表者名
      山口大晟, 能登原展穂, 瓜田幸幾, 森口勇
    • 学会等名
      第60回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Liドープ多孔カーボンの作製条件の検討と全固体電池負極特性2023

    • 著者名/発表者名
      大藤俊瑛, 能登原展穂, 瓜田幸幾, 森口勇
    • 学会等名
      第60回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 多孔性カーボンの構造とCO2吸着量との関係性2023

    • 著者名/発表者名
      坂本龍平, 能登原展穂, 瓜田幸幾, 森口勇
    • 学会等名
      第60回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] リン/カーボンナノホーン複合体のリチウムイオン電池負極特性2023

    • 著者名/発表者名
      能登原展穂,甲斐 聖悟,瓜田 幸幾,森口 勇
    • 学会等名
      2023電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] SnO2/多孔カーボン複合体と酸化物ガラス電解質からなる全固体電池の構築2023

    • 著者名/発表者名
      江口稜汰,能登原 展穂,瓜田 幸幾,森口 勇
    • 学会等名
      2023電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] LiFePO4の硫化物全固体電池応用に向けた界面構築の検討2023

    • 著者名/発表者名
      増田哲之,能登原 展穂,瓜田 幸幾,森口 勇
    • 学会等名
      2023電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 薄層マクロ細孔性カーボンの創製から電極への展開2023

    • 著者名/発表者名
      土井 涼平,能登原 展穂,森口 勇,瓜田 幸幾
    • 学会等名
      第74回コロイドおよび界面化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] SnO2/カーボン複合電極における Li イオン拡散挙動のその場 TEM 観察2023

    • 著者名/発表者名
      能登原 展穂,瓜田 幸幾,森口 勇
    • 学会等名
      第74回コロイドおよび界面化学討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] EDLC Performance of Nanocarbon Materials with 1D Pores2023

    • 著者名/発表者名
      Koki Urita, Ryota Yuge, Tomoya Kominami, Hiroo Notohara, and Isamu Moriguchi
    • 学会等名
      7th International Conference on Advanced Capacitors
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Effect of ethanol addition on carbon based aqueous supercapacitor2023

    • 著者名/発表者名
      Hiroo Notohara, Pierre-Louis Taberna, Koki Urita, and Isamu Moriguchi
    • 学会等名
      7th International Conference on Advanced Capacitors
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Characterization of 1D Nanocarbons as an EDLC Electrode Based on 3D-VIS Method2023

    • 著者名/発表者名
      Koki Urita, Tomoya Kominami, Fernando Vallejos-Burgos, Ryota Yuge, Hiroo Notohara, Isamu Moriguchi
    • 学会等名
      7th Symposium on Future Challenges for Carbon-Based Nanoporous Materials
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] In-situ TEM Observation on Reversible SnO2-Li Reactions in Carbon Nanospacces2023

    • 著者名/発表者名
      Hiroo Notohara, Koki Urita, Isamu Moriguchi
    • 学会等名
      7th Symposium on Future Challenges for Carbon-Based Nanoporous Materials
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] カーボンナノ空間における SnO2 の充放電特性とその場 TEM 観察2023

    • 著者名/発表者名
      能登原展穂,瓜田 幸幾,森口 勇
    • 学会等名
      第64回電池討論会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 層状粘土鉱物を原料としたSi/カーボン複合体電極の充放電特性2023

    • 著者名/発表者名
      小坂 まゆ,能登原展穂,瓜田幸幾,森口勇
    • 学会等名
      第50回炭素材料学会年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] Sn ナノ粒子担持多孔カーボン電極の創製2023

    • 著者名/発表者名
      御手洗仁, 能登原展穂, 瓜田幸幾, 森口勇
    • 学会等名
      第50回炭素材料学会年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 円筒状構造を有するナノカーボン材料の EDLC 特性評価2023

    • 著者名/発表者名
      瓜田幸幾, Fernando Vallejos-Burgos, 小南朋弥, 弓削亮太, 能登原展穂, 森口勇
    • 学会等名
      第50回炭素材料学会年会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 多孔性炭素を用いた水系 EDLC 特性へのアルコール添加の影響2023

    • 著者名/発表者名
      能登原展穂、Pierre-Louis Taberna、瓜田幸幾、森口勇
    • 学会等名
      第36回日本吸着学会研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] 高性能電極創製に向けた電極その場 TEM 解析手法の開発2023

    • 著者名/発表者名
      幾竹海斗、能登原展穂、森口勇、瓜田幸幾
    • 学会等名
      第36回日本吸着学会研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] MXene 電極へのイオン(Li・Na・Mg)インターカレーション機構の考察2023

    • 著者名/発表者名
      青木俊輔、能登原展穂、瓜田幸幾、森口勇
    • 学会等名
      第36回日本吸着学会研究発表会
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [学会発表] SnO2内包CNTの充放電過程のその場TEM観察2022

    • 著者名/発表者名
      能登原 展穂,瓜田 幸幾,森口 勇
    • 学会等名
      第49回炭素材料学会年会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 多孔カーボン/酸化物系固体電解質の緻密な界面構築の検討2022

    • 著者名/発表者名
      江口 稜汰, 能登原 展穂, 瓜田 幸幾, 森口 勇
    • 学会等名
      第59回 化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書

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公開日: 2022-04-19   更新日: 2024-12-25  

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