研究課題/領域番号 |
22K18998
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研究種目 |
挑戦的研究(萌芽)
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配分区分 | 基金 |
審査区分 |
中区分31:原子力工学、地球資源工学、エネルギー学およびその関連分野
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研究機関 | 九州大学 |
研究代表者 |
笹木 圭子 九州大学, 工学研究院, 教授 (30311525)
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研究期間 (年度) |
2022-06-30 – 2024-03-31
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研究課題ステータス |
交付 (2022年度)
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配分額 *注記 |
6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2023年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
2022年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
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キーワード | 粘土鉱物 / 光触媒 / 鉄イオン / 二酸化チタン / 光触媒複合体 / DFT計算 |
研究開始時の研究の概要 |
天然鉱物資源として比較的存在量が多く、紫外光応答型光触媒であるアナターゼ(TiO2)と粘土鉱物の組み合わせにより、より低いエネルギーの可視光応答型光触媒複合体を合成する。粘土鉱物もTiO2もFe3+をよく吸着すると考えられ、ここではFe3+の局在性による触媒活性の変化について実験およびDFT計算によって明らかにする。対象とする光触媒反応はカーボンニュートラルの要となる糖から酸への分解とし、CO2ゼロエミッションにも貢献する。
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研究実績の概要 |
本研究は、天然にある粘土鉱物とTiO2の光触媒複合体において、自然界に普遍的に存在するFe(III)の局在性によって、太陽光のもとで光触媒活性がどのように影響を受けるかを明らかにしようとした。有機汚染物質のモデルとしてフェノールを選び、酸化分解反応をモニタリングした。また還元反応のモデルとしてCr(VI)の還元無害化をモニタリングした。ともに紫外可視光を含むXeランプで光照射を行った。 Fe(III)が粘土鉱物またはTiO2のいずれかに担持されている場合の複合体では、Fe(III)が粘土鉱物側に局在している場合のほうが光触媒活性は高くなった。粘土鉱物は本来不導体であるが、Fe(III)の置換型イオン交換によって電子トラップ準位ができ、光により電子励起が起きやすくなり、TiO2との接合があれば、励起電子はTiO2側の電子軌道を使うようになり、粘土鉱物内での再結合が起きにくくなるためと考えられる。一方、TiO2側にFe(III)ドープされている場合には、TiO2側の基底状態にある電子はより少ないエネルギーの光でも励起されやすくなるが、粘土鉱物側との電子の輸送は起きないため、再結合は起きやすいと解釈される。光触媒複合体、とくにTiO2成分の活性評価には、逆二重励起音響分光法による電子トラップ密度分布測定の結果が有効であった。 以上のことから、地球表層環境で天然鉱物が光触媒の機能を担って、物質変換を加速する反応が生じ、そのことにFe(III)イオンは重要な役割を果たしていることが示唆された。
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現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究実績概要に述べたように、主要な目的に対して、複合体の合成、特性化、光触媒反応の効率評価、Fe(III)の役割の理解は一通りできた。
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今後の研究の推進方策 |
二年度目には、カーボンニュートラルを念頭に置いて、自然界での糖の分解による酪酸の生成反応を最後のモデル反応とし、粘土鉱物とTiO2複合体中のFe(III)の局在性の光触媒活性への影響をみる。
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