| 研究課題/領域番号 |
22K19009
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| 研究種目 |
挑戦的研究(萌芽)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
中区分32:物理化学、機能物性化学およびその関連分野
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
堀尾 琢哉 九州大学, 理学研究院, 准教授 (40443022)
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| 研究期間 (年度) |
2022-06-30 – 2025-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2024年度)
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| 配分額 *注記 |
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2023年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2022年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
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| キーワード | 金属クラスター / 光電子イメージング / 微小液滴 / 超原子 / 量子サイズ効果 / 超原子軌道 / イメージング / 光電子放出角度分布 / 微小敵的反応場 / 超原子クラスター / 微小液滴反応場 / 微小液滴内化学反応 / 超原子金属クラスター |
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| 研究開始時の研究の概要 |
近年，微小液滴中において，バルクでは起こりにくい反応が進行するとの報告がなされている。Microdroplet chemistry（微小液滴内化学反応）と称される，この新たな反応場では，還元剤や電荷注入をすることなく，水溶媒だけでも溶質の還元反応が効率良く進むことが実証されている。本研究ではこの点に着目し，金属イオンを含む微小水液滴を利用した極めて簡便な超原子金属クラスターの気相合成に挑戦する。その後，研究代表者が発案した超高効率光電子イメージング法により，サブナノサイズの金属骨格中に漂う価電子の振る舞いを，固有エネルギーと軌道角運動量の両面から明らかにする。
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| 研究成果の概要 |
本研究では，微小液滴内還元反応による超原子金属クラスターの合成法を確立し、それを超高効率光電子イメージング法に応用することを目的とした。後者の実験手法により，1)Ag18－とAg15Sc－は等電子系であり，かつそれらのHOMOが強いS性を有すること，2)Ag12M－(M=V, Nb, Ta）は全て等電子系，かつ対称性の極めて高い正二十面体構造を有し，5重縮重した超原子1D軌道を形成すること，3)Ag3－では，被占軌道（HOMOおよびHOMO-1）の反転対称性の有無が，光電子放出角度分布のエネルギー依存性の違いとして現れることを見出した。以上の成果を全て原著論文として専門学術誌にて公表した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
本研究では、物理化学とクラスター科学を専門とする研究代表者により、超原子金属クラスターに形成される価電子軌道の軌道エネルギーならびに軌道角運動量状態を明らかにしました。量子サイズ効果の産物であるこれら価電子軌道の特性を明らかにした本成果は，量子論の学理構築に貢献するとともに，超原子物質科学や量子材料研究に資する基礎物理化学的知見を与えた点に，学術的かつ社会的意義があります。さらに，繰返し周波数100 kHzという前例の無い効率で光電子可視化計測を実現した点も当該分野において画期的です。今後，超原子金属クラスターを基盤とする機能性物質の開発や量子材料設計への発展が期待されます。
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