| 研究課題/領域番号 |
22K19018
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| 研究種目 |
挑戦的研究(萌芽)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
中区分33:有機化学およびその関連分野
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
寺田 眞浩 東北大学, 理学研究科, 教授 (50217428)
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| 研究期間 (年度) |
2022-06-30 – 2024-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2023年度)
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| 配分額 *注記 |
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2023年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2022年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
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| キーワード | 有機分子触媒 / データ駆動 / デマンド・ドリブン / 量子化学計算 / 不斉反応場 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
有機分子触媒などの不斉触媒を用いた反応開発は多くの場合、研究者の経験と直観による試行錯誤によって高選択性を実現するための最適触媒の構造探索がなされて来た。本研究は最適触媒の合理的な探索法を開発することでこの状況を打開し、高活性かつ高選択的な触媒を理論的に設計することを目的とする。その実現に向け、遷移状態の安定性に関わる「立体歪」と「分子間相互作用」を量子化学計算によって解析し、置換基パラメータ「立体効果・電子効果」との相関を評価データとして最適触媒を探索する。これらの評価データに基づきベイズ最適化法を駆使したデマンド・ドリブン（要求駆動）によって不斉反応場を理論的に精密設計する。
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| 研究成果の概要 |
近年、不斉触媒反応において「C-H…O非古典的水素結合、C-H…π、πスタッキング」といった「分散力を主とする弱い相互作用」を介して有機分子触媒あるいは不斉配位子と反応基質が相互作用し、遷移状態の安定化が図られていることが明らかになってきた。「分子間相互作用による遷移状態の安定化」が選択性を決定づける極めて重要な因子となっていることを受け、「分子間相互作用の最大化」という最適触媒に「要求される」条件を「駆動力」とするデマンド・ドリブン（要求駆動）に基づいて立体選択的な触媒反応系の探索を行った。この方法論の実証系として代表者が豊富な経験を有するキラルリン酸触媒を用いた反応系を検討した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
物質の製造時における廃棄物を減らし、欲しい有用物質を選択的に得る、いわゆる環境負荷の軽減を目的とした有機合成手法の開発が急務となっている。こうした社会要請に応えるべく、高機能な触媒の設計開発や新たな戦略に基づく有機合成手法が確立され、多くの有機合成反応の高効率化が図られてきた。研究代表者はこうした高機能触媒の開発のなかでも、医農薬品などの多様化によって需要が高まっている光学活性化合物を効率的かつ選択的に得る不斉触媒反応の開発研究に取り組んできた。本研究は選択的な反応を開発する上で従来の試行錯誤法によらずに、計算科学を活用することで合理的かつ効率的に行う方法論を提供することを目指している。
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